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  納濾膜因其特殊的孔徑范圍，能夠?qū)π》肿舆M(jìn)行有效的分離回收，使其在高附加值產(chǎn)業(yè)，如醫(yī)藥，石化等領(lǐng)域有很好的應(yīng)用前景。但是，納濾膜在應(yīng)用的過(guò)程中存在兩個(gè)問(wèn)題：膜的滲透性和選擇性之間存在的“trade-off”效應(yīng)和由膜污染帶來(lái)的通量衰減，包括可逆的濃差極化和不可逆的膜污染。與反滲透不同，納濾膜的分離機(jī)理更為復(fù)雜，包括道南效應(yīng)和孔徑篩分，因此對(duì)于如何有效緩解納濾膜因濃差極化引起的通量下降的研究發(fā)展相對(duì)較緩慢，目前仍處在研究的起步階段。因有機(jī)納濾膜結(jié)構(gòu)本身與有機(jī)污染物之間存在親和性，在處理有機(jī)廢水時(shí)，納濾膜表面很容易受到污染。目前，研究者主要將精力集中在改善膜親水性來(lái)提升納濾膜的抗污染性，但是親水性的提升只能從一定程度上緩解膜污染，并不能從根本上解決問(wèn)題。

  針對(duì)納濾膜在運(yùn)行過(guò)程中存在的關(guān)鍵問(wèn)題，孫世鵬教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)膜結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與功能化改性相結(jié)合，成功制備了兼具緩解濃差極化與光催化自清潔性能的雙功能納濾膜。為了避免因催化劑的高比表面積而加重對(duì)污染物的吸附，作者將具有光催化活性的碳量子點(diǎn)作為中間層，使納濾膜在可見(jiàn)光下具有自清潔能力。為了消除碳量子點(diǎn)活化過(guò)程中氫氧化鈉的加入給界面聚合過(guò)程帶來(lái)的不利影響，作者利用堿性條件下自聚的多巴胺作為氫氧化鈉的吸收劑，從而實(shí)現(xiàn)多巴胺和碳量子點(diǎn)之間的協(xié)同調(diào)控，使納濾膜在可見(jiàn)光下具有自清潔能力的同時(shí)，具有一定的緩解濃差極化的性能。

圖1 碳量子點(diǎn)和多巴胺協(xié)同調(diào)控制備自清潔納濾膜的示意圖

圖2 不同膜的表面形貌. (a) TFCs; (b) CQDs-TFCs; (c) PDA-CQDs-TFCs; (d) 不同膜的性能對(duì)比圖。

  作者對(duì)界面聚合過(guò)程進(jìn)行了探究，從反應(yīng)機(jī)理出發(fā)分析了不同形貌的成因。通過(guò)調(diào)控不同的實(shí)驗(yàn)條件以及理論計(jì)算，對(duì)不同膜表面形貌以及對(duì)應(yīng)的性能進(jìn)行分析，證實(shí)了粗糙的膜表面結(jié)構(gòu)會(huì)加重納濾膜的濃差極化現(xiàn)象。通過(guò)多巴胺與碳量子點(diǎn)協(xié)同調(diào)控控制界面聚合過(guò)程，形成表面更加平滑的納濾膜能夠在一定程度上緩解因濃差極化帶來(lái)的通量衰減。

圖3不同膜的結(jié)構(gòu)分析。(a) 電位；(b)孔徑; (c)結(jié)晶度; (d) 表面潤(rùn)濕性。

  通過(guò)對(duì)改性前后的納濾膜進(jìn)行一系列表面性質(zhì)和內(nèi)部結(jié)構(gòu)變化的分析，結(jié)合改性前后納濾膜的性能變化，該團(tuán)隊(duì)提出了納濾膜結(jié)構(gòu)對(duì)濃差極化現(xiàn)象影響的可能機(jī)理。納濾膜主要依靠荷電離子與膜表面的共離子之間的相互排斥來(lái)實(shí)現(xiàn)對(duì)鹽的分離。當(dāng)膜表面比較光滑時(shí)，近膜面的荷電離子可以快速擴(kuò)散到本體溶液中。當(dāng)膜表面比較粗糙時(shí)，因結(jié)構(gòu)的錯(cuò)綜復(fù)雜和道南效應(yīng)，荷電離子會(huì)在粗糙的結(jié)構(gòu)中聚集，使近膜面的滲透壓增大，有效跨膜壓差減小，進(jìn)而加重濃差極化現(xiàn)象。

圖4 不同結(jié)構(gòu)的膜表面對(duì)濃差極化現(xiàn)象的影響

  該團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步研究了碳量子點(diǎn)作為中間層對(duì)膜光催化性能的影響。發(fā)現(xiàn)對(duì)于具有相近分子量，電性相反的亞甲基藍(lán)和金橙II兩種不同染料，因道南效應(yīng)的影響，該膜對(duì)具有相反電性的亞甲基藍(lán)表現(xiàn)出更好的光催化降解能力。并且，該膜在兩次光照以后，表現(xiàn)出了穩(wěn)定的自清潔性能。

圖5 不同膜的穩(wěn)定性以及光照前后膜表面污染對(duì)比圖。

  相關(guān)成果以“Self-cleaning Nanofiltration Membranes by Coordinated Regulation of Carbon Quantum Dots and Polydopamine”為題發(fā)表在著名期刊ACS Applied Materials & Interfaces上。論文的第一作者為南京工業(yè)大學(xué)化工學(xué)院博士生邵丹丹，通訊作者為孫世鵬教授。

  以上工作得到了國(guó)家青年千人計(jì)劃，江蘇省杰出青年基金，國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目等資助。

  文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.9b16704