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  噴墨印刷制程具有材料利用率高、制備工藝簡單，可大面積規(guī)模化低成本生產(chǎn)等優(yōu)勢而備受顯示面板行業(yè)關(guān)注，目前印刷顯示已進(jìn)入產(chǎn)業(yè)化研發(fā)階段。其中以量子點(diǎn)納米晶為發(fā)光中心的QLED不僅有非常高的發(fā)光效率，且具有非常窄的電致發(fā)光(EL)光譜，因而有比OLED更好的色純度及廣色域；同時其對環(huán)境水氧敏感度也相對較低，用于柔性顯示對薄膜封裝的要求更低，是一種非常有競爭力的新型前沿顯示技術(shù)。

  技術(shù)的迭代需要新生技術(shù)有足夠的競爭力，印刷QLED顯示走向產(chǎn)業(yè)，首先其印刷器件的發(fā)光效率與壽命得能與OLED技術(shù)媲美。盡管量子點(diǎn)材料及旋涂器件技術(shù)已日趨成熟，性能指標(biāo)已可滿足實用需求，但印刷制程的器件性能目前離旋涂器件還有較大差距。當(dāng)前高性能的鎘基QLED器件HTL通常是TFB，這是由于它有非常高的空穴遷移率，使得器件中的電子空穴更加平衡從而保障了高的電流效率，驅(qū)動電壓較低保障了較長的器件壽命，但TFB用于印刷顯示也存在系列問題：

1、作為聚合物存在批次間分子量不同，易引起材料的遷移率或成膜狀態(tài)變化，器件電流效率波動高達(dá)50%以上，嚴(yán)重影響產(chǎn)品配色；

2、TFB是非交連材料，QD墨水只能選用正交溶劑，加大了量子點(diǎn)墨水配方開發(fā)難度，打印成膜質(zhì)量易受影響；

3、TFB膜層的表面能低至34mN/m，不利于QD墨水鋪展，不易打印出高質(zhì)量的發(fā)光層，顯示屏易出現(xiàn)mura現(xiàn)象；

4、TFB與QD界面勢壘較大，TFB的熱穩(wěn)定性較差可能影響器件壽命。

  在前期研究工作中，中科院蘇州納米所印刷電子技術(shù)研究中心蘇文明研究員團(tuán)隊針對印刷QLED層間侵蝕問題、特別是HTL/QD界面問題開發(fā)了深HOMO能級的交連型空穴傳輸材料，設(shè)計合成了具有平面型分子結(jié)構(gòu)、HOMO能級高達(dá)6.2 eV、遷移率遠(yuǎn)優(yōu)于PVK的CBP-V分子，交連后具有高的抗溶劑侵蝕能力，同時薄膜厚度相比于交連前收縮了22%，大幅提高了薄膜致密性，進(jìn)一步提高了薄膜遷移率和降低器件漏電流，并最終實現(xiàn)了雙層噴墨打印的紅光QLED器件，最大EQE達(dá)11.6%，為對比旋涂器件性能（12.6%）的92%（Small, 2019, 15,1900111）。但由于CBP-V深的HOMO能級，雖解決了HTL/QD界面勢壘，但帶來了ITO/HTL界面空穴注入問題，另一方面，CBP-V的遷移率還是遠(yuǎn)低于TFB的，導(dǎo)致器件驅(qū)動電壓過高，器件的壽命改善有限。

  最近，該團(tuán)隊的博士生唐鵬宇和研究實習(xí)員謝黎明將CBP-V與TFB進(jìn)行混合，用于QLED器件研究。結(jié)果表明，一定比例混合的膜層展示了接近于TFB的高遷移率，且具有交連材料的抗溶劑性，同時大幅降低了ITO/HTL及HTL/QD的空穴注入勢壘和界面氧化電位，使得空穴能夠更高效地注入到量子點(diǎn)層中，器件中的電子與空穴更加平衡，大幅提高了器件的效率和壽命。HTL材料及器件結(jié)構(gòu)如圖1所示。

圖1 (a)聚合物空穴傳輸材料TFB和交連型小分子空穴傳輸材料CBP-V的化學(xué)結(jié)構(gòu)式；(b)器件能級結(jié)構(gòu)及電荷傳輸示意圖。

  將混合空穴傳輸層應(yīng)用到紅光QLED器件中（旋涂），經(jīng)過優(yōu)化混合比例和空穴傳輸層厚度，在空穴傳輸層厚度為12 nm，TFB與CBP-V的質(zhì)量比為2:1時，相比TFB參比器件，混合空穴傳輸層器件的啟亮電壓基本沒有變化，并將器件的最大電流效率、最大功率效率和外量子效率分別從23.4 cd/A、22.3 lm/W 和15.9%提高到了32.8 cd/A、36.8 lm/W 和22.3%，器件的電致發(fā)光光譜沒有變化，20組器件統(tǒng)計結(jié)果表明其性能有很好的一致性。壽命測試表明，混合HTL器件的 T₉₀、T₈₀和T₇₀壽命相比TFB器件分別從5.4 h、14.2 h和31.1 h提高到了39.4 h、85.8 h和148.9 h（如圖2所示）。

圖2 采用不同混合比空穴傳輸層的紅光QLED器件的(a)J-V-L曲線、(b)CE-L-PE曲線、(c)EQE-L曲線和(d)電致發(fā)光光譜；(e)20個混合空穴傳輸層器件的最大EQE統(tǒng)計直方圖；(f)TFB器件與混合空穴傳輸層器件的壽命曲線。

  研究同時表明， CBP-V與TFB薄膜在一定比例混合熱交連處理后，混合空穴傳輸層也具備了優(yōu)異的抗溶劑性，如圖3所示，而TFB薄膜則不具備抗溶劑性，同時混合膜層的表面能也得到了一定的提升，更有利于QD層的鋪展�；诖�，該團(tuán)隊在混合空穴傳輸層上噴墨打印紅光量子點(diǎn)墨水制備了噴墨打印紅光QLED器件，器件啟亮電壓低至2.1 V，最大EQE達(dá)到了16.9 %（如圖4所示）。

圖3 (a)不同混合比的空穴傳輸層薄膜的抗溶劑性；(b)混合空穴傳輸層交連過程的示意圖。

圖4 基于TFB和混合空穴傳輸層的噴墨打印紅光QLED器件的(a)J-V-L曲線和(b)EQE-V曲線

  以上研究成果以Realizing 22.3% EQE and 7-Fold Lifetime Enhancement in QLEDs via Blending Polymer TFB and Cross-Linkable Small Molecules for a Solvent-Resistant Hole Transport Layer為題發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces（2020，DOI: 10.1021/acsami.0c01001）上。唐鵬宇與謝黎明為本論文的共同第一作者，中科院蘇州納米所的蘇文明研究員及廣東聚華印刷顯示技術(shù)有限公司的莊錦勇博士為本論文的共同通訊作者。該研究得到了國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項目（U1605244），國家重點(diǎn)研發(fā)計劃（2016YFB0401600）等項目的資助。還得到了國家印刷及柔性顯示創(chuàng)新中心---廣東聚華印刷顯示技術(shù)有限公司技術(shù)支持與經(jīng)費(fèi)資助。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.0c01001