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  可穿戴電子器件在生命體征監(jiān)控、人機交互等領(lǐng)域展現(xiàn)了廣闊的應用前景，發(fā)展迅猛，同時對材料也提出了越來越高的要求，可拉伸、彈性的導電材料成為其中磅礴興起的熱點方向。電子設(shè)備的使用壽命有限，它們在使用過程中不可避免地會發(fā)生損壞并喪失功能，成為電子垃圾。隨著可穿戴電子器件越來越廣泛的使用，給環(huán)境造成的污染日益嚴重，亟待解決。據(jù)此，東華大學纖維材料改性國家重點實驗室游正偉教授團隊研制了基于Diels-Alder 協(xié)同反應的新型可重塑、可降解的動態(tài)交聯(lián)彈性高分子，進而通過納米復合，構(gòu)筑了具有良好韌性和拉伸性的導電彈性體，其可3D打印便捷定制可穿戴電子器件，特別是可以通過3D打印實現(xiàn)直接高效回收和同步加工再利用，為解決日益嚴重的電子垃圾問題提供了新材料新思路。相關(guān)研究工作近期以《Degradable and Fully Recyclable Dynamic Thermoset Elastomer for 3D-Printed Wearable Electronics》為題發(fā)表于材料學著名國際學術(shù)期刊Advanced Functional Materials，東華大學材料學院博士生郭一凡和陳碩為共同第一作者，游正偉教授為通訊作者。

可降解、可重塑彈性高分子（PFB）的構(gòu)建

  該工作設(shè)計的關(guān)鍵是具有良好的動態(tài)性的聚酯彈性體PFB。PFB通過呋喃和馬來酰亞胺結(jié)構(gòu)之間的Diels–Alder環(huán)加成反應實現(xiàn)動態(tài)交聯(lián)，由于環(huán)加成反應屬于協(xié)同反應，具有高的特異性，因此PFB在環(huán)境下可以保持持久的動態(tài)性，具有良好的熱塑性，可以通過3D打印工藝便捷地加工和回收利用。相比之下，目前大量使用的基于離子和自由基反應的可逆交聯(lián)體，其中間體容易被水分、氧氣等淬滅，因而不宜長期使用。并且PFB同時具有可降解性。電子器件的回收循環(huán)數(shù)量有限，降解仍然是電子垃圾的最終解決方案。可回收電子產(chǎn)品的可降解性此前研究甚少。本工作選擇酯鍵來構(gòu)建聚合物的主鏈，一方面其具有良好的熱穩(wěn)定性，PFB分解溫度超過300℃，而同時酯鍵又具有良好的水解和酶降解性能，使其具有方便的環(huán)境和生物降解性。由此構(gòu)建的電子產(chǎn)品能夠?qū)⒖苫厥招院涂山到庑越Y(jié)合，有望大大減少由其產(chǎn)生的電子垃圾對環(huán)境的影響。

圖1. 可降解、可重塑彈性高分子（PFB）的設(shè)計及其動態(tài)性表征

導電復合彈性體的研制

  將PFB彈性高分子與納米導電填料碳納米管、銀納米片和炭黑復合研制了彈性導電復合材料（PFBC）。當樣品拉伸100％時，PFBC電阻只發(fā)生輕微變化，并且在循環(huán)拉伸過程中表現(xiàn)出良好的導電穩(wěn)定性。因此PFBC有望適用于制備動態(tài)力學環(huán)境中使用的電子設(shè)備�；厥盏腜FBC保持了其良好的力學性能和電導率（約100 S cm^-1）。韌性是表征材料力學性能的一個重要參數(shù)，材料的韌性越高，越不容易被破壞，越耐用。因此，高韌性材料是可穿戴電子產(chǎn)品的理想選擇。經(jīng)過三次循環(huán)后，PFBC的韌性仍能保持在10.1 MJ m^-3，明顯高于已報道的用于可回收利用的電子器件的導電材料。此外，由于CNT等納米填料的存在，PFBC在近紅外光照射下，產(chǎn)生光熱效應，促進PFB中的Diels–Alder反應，從而使材料表現(xiàn)出良好的自修復性能。

圖2.導電納米復合彈性體PFBC具有良好的導電性、自修復性、加工性和回收性等綜合性能，為可穿戴電子器件的構(gòu)筑提供了理想材料。

首次報道3D打印可回收可穿戴電子器件

  接著，本工作證實PFB/PFBC材料高效構(gòu)筑可回收電子器件的應用。通過3D打印直接回收再利用PFB/PFBC材料，依次制備了摩擦納米發(fā)電機（TENG），電容式壓力傳感器和柔性鍵盤，分別應用于能量收集設(shè)備、動作監(jiān)測傳感器和可穿戴信號輸入器，顯示其廣闊的應用前景。

圖3. PFB/PFBC通過3D打印高效回收利用，構(gòu)建多樣的可穿戴電子器件。

穩(wěn)定性與降解性的有機結(jié)合

  由于材料具有穩(wěn)定的共價交聯(lián)結(jié)構(gòu)，其制備的電子器件具有出色穩(wěn)定性。上述三種電子器件在上千次的循環(huán)測試中均展現(xiàn)了穩(wěn)定的電學信號。本工作以3D打印的壓力傳感器作為代表考察了器件的環(huán)境耐受性。分別在高溫（100 °C加熱1 h）（Ⅰ），高濕度（> 60％放置1個月）（Ⅱ），鹽水（Ⅲ）和乙醇（Ⅳ）浸泡24小時后進行測試，壓力傳感器的電信號均保持一致，表明其具有良好的環(huán)境耐受性。更進一步的，通過酶解實驗，驗證了制備的電子器件的降解性，而此前報道的可回收電子器件的降解性一直被忽略。可回收利用和降解性的結(jié)合為電子垃圾問題的解決提供了新材料新思路。

圖4. 3D打印可穿戴電子器件良好的穩(wěn)定性、環(huán)境耐受性及降解性。

  該工作獲得了國家自然科學基金、上海市自然科學基金、東華大學勵志計劃等項目資助。

  原文鏈接：Guo, Y., et al., Degradable and Fully Recyclable Dynamic Thermoset Elastomer for 3D-Printed Wearable Electronics. Adv. Funct. Mater.2020, 2009799.

  https://doi.org/10.1002/adfm.202009799

  團隊主頁：http://pilab.dhu.edu.cn/zyou/main.psp

團隊簡介：

  游正偉教授為纖維材料改性國家重點實驗室博導，任東華大學復合材料系主任，中國紡織工程學會柔性電子生物醫(yī)用紡織材料科研基地主任。長期從事生物醫(yī)用彈性體、3D打印、及其在組織修復和醫(yī)用柔性電子領(lǐng)域應用的研究。發(fā)表SCI論文70多篇，其中近五年在National Science Review, Nature Communication, Advanced Materials等國際著名期刊（IF>10）發(fā)表通訊作者論文17篇。申請中國發(fā)明專利40多項，授權(quán)16項。成果被國家自然科學基金委員會出版的《Science Foundation in China》期刊、《中國科學報》頭版、國家新材料產(chǎn)業(yè)發(fā)展戰(zhàn)略咨詢委員會出版的《18年度新材料技術(shù)發(fā)展藍皮書》等專題報道。在歐洲材料研究學會年會、中國材料大會等重要學術(shù)會議上做主旨和邀請報告40余次。擔任國際學術(shù)期刊《Smart Materials in Medicine》副主編、《Advanced Fiber Materials》和《中國材料進展》青年編委。