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  蜂窩材料結(jié)構(gòu)的拓?fù)涮匦�，比如�?jié)點(diǎn)的數(shù)量、聯(lián)結(jié)度以及孔洞的數(shù)量和形狀，能在很大程度上決定蜂窩材料的聲學(xué)、電學(xué)、力學(xué)和光學(xué)等屬性。正因如此人們可以通過(guò)改變蜂窩的幾何結(jié)構(gòu)(而不是其組成材料)來(lái)改變其整體屬性，從而給材料設(shè)計(jì)提供更大的空間。然而現(xiàn)有的利用溶脹、電磁驅(qū)動(dòng)、力學(xué)失穩(wěn)等宏觀力場(chǎng)來(lái)調(diào)控蜂窩結(jié)構(gòu)形貌的方法，很難改變其上述拓?fù)涮匦浴Ｔ蛟谟诟淖兘Y(jié)構(gòu)拓?fù)湫再|(zhì)，一方面需要非常精細(xì)的局部力場(chǎng)在每個(gè)節(jié)點(diǎn)的周圍精準(zhǔn)地折疊、拉伸和組裝每個(gè)壁，另一方面這類劇烈形變往往需要克服很大的結(jié)構(gòu)阻力。

  近日，哈佛大學(xué)Aizenberg組和Bertoldi組合作提出了一種只用一滴液體就能快速穩(wěn)定反復(fù)可逆地改變蜂窩微結(jié)構(gòu)拓?fù)涮匦�，從而進(jìn)一步調(diào)控材料特性的方法。該成果以Liquid-induced topological transformations of cellular microstructures為題發(fā)表在《Nature》上。本文的共同第一作者李姝聰和鄧博磊均為哈佛大學(xué)在讀博士生，本科分別畢業(yè)于清華大學(xué)化學(xué)系和浙江大學(xué)機(jī)械工程系。

  液體在蒸發(fā)時(shí)會(huì)在結(jié)構(gòu)表面形成氣液彎界面從而產(chǎn)生毛細(xì)力，一般情況下毛細(xì)力非常弱小不足以讓固體結(jié)構(gòu)發(fā)生變形。但如果結(jié)構(gòu)非常柔性，就有可能被毛細(xì)力變形甚至組裝。舉一個(gè)生活中的例子，被水浸濕的頭發(fā)之所以會(huì)粘成一股，是因?yàn)樵谌崛醯陌l(fā)絲之間的毛細(xì)力作用將它們粘連到了一起。利用這個(gè)原理，早期的科研工作者可以通過(guò)液體蒸發(fā)形成的毛細(xì)力，把基底上若干互相分離的微納米細(xì)柱或薄板組裝到一起，毛細(xì)力無(wú)孔不入的特性恰好提供了蜂窩結(jié)構(gòu)拓?fù)渥冃嗡枰木?xì)復(fù)雜的局部力場(chǎng)，液體蒸發(fā)時(shí)在節(jié)點(diǎn)附近殘留液體形成的氣液界面，就好像一個(gè)個(gè)微型機(jī)器人精準(zhǔn)地作用在每個(gè)壁面上。然而與柔軟分立的細(xì)柱/薄板不同，蜂窩結(jié)構(gòu)作為一個(gè)互聯(lián)的整體結(jié)構(gòu)，它的變形和組裝需要克服大得多的阻力。

圖1. 該團(tuán)隊(duì)提出的一種二重尺度共同作用的軟化-組裝-硬化的策略

  為了解決這個(gè)問(wèn)題，該團(tuán)隊(duì)提出了一種二重尺度共同作用的軟化-組裝-硬化的策略：加入的液體一方面在結(jié)構(gòu)尺度（微米）形成大量氣液界面，對(duì)結(jié)構(gòu)施加局部毛細(xì)力；另一方面在分子尺度上通過(guò)溶脹其組成材料，實(shí)現(xiàn)高分子材料的暫時(shí)性軟化（圖1）。因?yàn)榄h(huán)境中的液體先于高分子材料里的液體蒸發(fā)，所以毛細(xì)力總是作用在被軟化的結(jié)構(gòu)上，這大大降低了變形過(guò)程中的阻力，讓弱小的毛細(xì)力也能組裝蜂窩結(jié)構(gòu)并最終改變它的拓?fù)涮匦�。在所有液體從環(huán)境和高分子材料內(nèi)部蒸發(fā)掉后，材料又會(huì)硬化回最初的楊氏模量來(lái)保證穩(wěn)定良好的力學(xué)性能。

  為了測(cè)試該方法的可行性，該團(tuán)隊(duì)用微結(jié)構(gòu)翻模的方法，制造了一塊三角形網(wǎng)格的蜂窩微結(jié)構(gòu)（邊長(zhǎng)100微米，深70微米）。當(dāng)加入一滴溶液浸沒(méi)結(jié)構(gòu)后，溶液會(huì)滲入高分子材料并實(shí)現(xiàn)軟化。隨著液體的蒸發(fā)，軟化的壁面被節(jié)點(diǎn)處產(chǎn)生的毛細(xì)力兩兩組裝到一起，每個(gè)節(jié)點(diǎn)的聯(lián)結(jié)度(node connectivity)從六條邊變成了三條邊，最初的三角形網(wǎng)格也被重組成了六邊形網(wǎng)格。當(dāng)液體完全蒸發(fā)后，被轉(zhuǎn)化為六邊形網(wǎng)格的蜂窩結(jié)構(gòu)重新硬化回最初的硬度，整個(gè)過(guò)程僅耗時(shí)10秒左右。相比于最初的微結(jié)構(gòu)，組裝后的結(jié)構(gòu)在節(jié)點(diǎn)數(shù)量和聯(lián)結(jié)度、孔洞的數(shù)量和大小以及壁面的厚度等結(jié)構(gòu)屬性方面都發(fā)生了改變（圖2）。另外，組裝后的結(jié)構(gòu)無(wú)論是經(jīng)過(guò)高溫，還是一些溶液多日的浸泡，都能保持六邊形構(gòu)型，表現(xiàn)出了很強(qiáng)的穩(wěn)定性。

圖2. 三角形網(wǎng)格的微結(jié)構(gòu)被一滴溶液被組裝成六邊形網(wǎng)格，實(shí)現(xiàn)了結(jié)構(gòu)的拓?fù)渥兓?/span>

  結(jié)構(gòu)的高穩(wěn)定性給解組裝帶來(lái)了一些挑戰(zhàn)：一些能高度溶脹材料的溶液，能通過(guò)引入劇烈形變撕開(kāi)組裝在一起的壁面，使得結(jié)構(gòu)回到最初的構(gòu)型，但因?yàn)槊?xì)力總是作用在被軟化的結(jié)構(gòu)上，溶液蒸發(fā)時(shí)該結(jié)構(gòu)又將重新被組裝起來(lái)。為了實(shí)現(xiàn)微結(jié)構(gòu)的可逆拓?fù)渥儞Q，該團(tuán)隊(duì)巧妙地使用了雙組分溶液來(lái)延緩毛細(xì)力的出現(xiàn)，使其作用于已經(jīng)硬化的材料上，從而實(shí)現(xiàn)解組裝（圖3）。該團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)通過(guò)調(diào)整兩種溶液的比例，可以精細(xì)地控制毛細(xì)力（結(jié)構(gòu)尺度）和軟化/硬化（分子尺度）之間的動(dòng)力學(xué)作用，從而得到一系列其它豐富的微構(gòu)型（圖4）。

圖3. 運(yùn)用雙組份溶液解組裝結(jié)構(gòu)，組裝后的六邊形結(jié)構(gòu)被轉(zhuǎn)換回最初的三角形構(gòu)型

圖4. 除了六邊形結(jié)構(gòu)，通過(guò)調(diào)控雙組份溶液的比例同一個(gè)三角形網(wǎng)格可以被轉(zhuǎn)化成一系列不同的構(gòu)型

  該組裝/解組裝的機(jī)理不局限于特殊的材料化學(xué)組分，適用于多種高分子材料，并且可以與本身具有環(huán)境響應(yīng)性的材料結(jié)合實(shí)現(xiàn)多重形變。除了三角形網(wǎng)格，該團(tuán)隊(duì)通過(guò)理論模型的預(yù)測(cè)設(shè)計(jì)，實(shí)現(xiàn)了幾種更復(fù)雜網(wǎng)格結(jié)構(gòu)的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化（圖5）。

圖5. 其他蜂窩微結(jié)構(gòu)的拓?fù)渥冃?/span>

  除了對(duì)材料和幾何結(jié)構(gòu)較好的普適性，該策略具有制造簡(jiǎn)單、結(jié)構(gòu)變換快速、穩(wěn)定、高度可重復(fù)等特點(diǎn)，具有很強(qiáng)的實(shí)用性和工業(yè)應(yīng)用的潛力。該團(tuán)隊(duì)展示了一系列拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)變換帶來(lái)的潛在應(yīng)用，包括信息的加密存儲(chǔ)和讀取，對(duì)顆粒、氣泡的捕獲和釋放，以及對(duì)材料表面彈性、摩擦度、潤(rùn)濕性的調(diào)控等（圖6）。

圖6. 微結(jié)構(gòu)的拓?fù)渥冃蔚牟糠譂撛趹?yīng)用

  最后，該團(tuán)隊(duì)還發(fā)現(xiàn)通過(guò)調(diào)整液滴的大小和位置，可以實(shí)現(xiàn)蜂窩結(jié)構(gòu)的局部拓?fù)渥儞Q（圖7），而這種方法可以進(jìn)一步加強(qiáng)微結(jié)構(gòu)變換的可控性和實(shí)用性。

圖7. 結(jié)構(gòu)拓?fù)渥儞Q的局部調(diào)控

同行點(diǎn)評(píng)：

  南方科技大學(xué) 材料科學(xué)與工程系 于嚴(yán)淏教授: “材料功能變革的重要突破窗口之一是實(shí)現(xiàn)微結(jié)構(gòu)，尤其是拓?fù)湮⒔Y(jié)構(gòu)的動(dòng)態(tài)可調(diào)，但體系的高復(fù)雜度導(dǎo)致拓?fù)湮⒔Y(jié)構(gòu)調(diào)控十分困難，是新材料研發(fā)的重要挑戰(zhàn)。該工作巧妙設(shè)計(jì)了溶劑溶脹和揮發(fā)在分子和微結(jié)構(gòu)兩個(gè)尺度上產(chǎn)生的耦合熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)過(guò)程，首次實(shí)現(xiàn)了系統(tǒng)可逆的拓?fù)湮⒔Y(jié)構(gòu)變換。難能可貴的是該方法可應(yīng)用到多種材料和微結(jié)構(gòu)中，為實(shí)現(xiàn)材料系統(tǒng)力、熱、光、電、聲等多方面功能突破提供了全新的普適性方法�！�

  猶他大學(xué) 波動(dòng)力學(xué)超材料實(shí)驗(yàn)室主任 王派教授: “此次Aizenberg研究組發(fā)表的科研成果毋庸置疑是具有劃時(shí)代意義的 。網(wǎng)格結(jié)構(gòu)材料在現(xiàn)代工程中應(yīng)用非常廣泛, 叢幾十米幾百米級(jí)別的橋梁建筑，到微米納米級(jí)別的芯片器件，無(wú)所不在。近年來(lái)為了實(shí)現(xiàn)網(wǎng)格結(jié)構(gòu)的可變可控， 全世界的各頂尖科研院所都嘗試了各種方法，也只能達(dá)到局部幾何形狀的微調(diào)漸變。這次研究終于實(shí)現(xiàn)了全局拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的突變，是從量變到質(zhì)變的重大突破。并且在如此微觀的尺度上發(fā)明了一個(gè)方便易行的實(shí)驗(yàn)方法，是了不起的創(chuàng)新。這項(xiàng)研究使用的多尺度聯(lián)動(dòng)效應(yīng)，是一個(gè)當(dāng)化學(xué)遇到了力學(xué)而迸發(fā)的激情火花，引出了一個(gè)美麗的羅曼蒂克，是跨學(xué)科研究的優(yōu)秀范本，對(duì)其他各領(lǐng)域的科研工作也頗具參考借鑒價(jià)值。”

  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-021-03404-7