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  近年來，新興的離子軟材料相比于傳統(tǒng)電子導(dǎo)體，由于其本征可拉伸的力學(xué)特性、類生物組織的離子傳導(dǎo)、可調(diào)的光學(xué)性質(zhì)等優(yōu)勢，受到了越來越多的關(guān)注，推動了仿生智能器件的發(fā)展，也在物聯(lián)網(wǎng)、軟機器人、數(shù)字化健康醫(yī)療等重大新興領(lǐng)域發(fā)揮了一定影響。此前，武培怡教授課題組的一系列研究，系統(tǒng)報道了如何用離子軟材料模擬皮膚的感知功能、力學(xué)特性和物質(zhì)傳輸（Adv. Mater., 2017, 29, 1700321; Nat. Commun. 2018, 9, 1134; Nat. Commun. 2019, 10, 3429; Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2008020等）。最近則進一步通過模擬生物肌肉的酶催化氧化還原供電機理，設(shè)計了媲美生物組織強韌力學(xué)的熱驅(qū)動氧化還原離子熱電池，實現(xiàn)了離子軟材料的高功率密度的可持續(xù)供電功能，拓展了離子軟材料的應(yīng)用前景（Joule, 2021, 5, 2211-2222）。

  但是，現(xiàn)有離子熱電池在可持續(xù)的長期供電應(yīng)用中仍然存在問題：液態(tài)離子熱電池存在電解質(zhì)泄露風(fēng)險，而準固態(tài)熱電池在多次動態(tài)變形后很容易斷裂。這導(dǎo)致離子熱電池的可持續(xù)工作優(yōu)勢不能在實際應(yīng)用中得到充分發(fā)揮，原因則在于現(xiàn)有的準固態(tài)熱電池的力學(xué)性能主要由納米級的單一聚合物網(wǎng)絡(luò)決定，斷裂能量�。s10 J m^-2），疲勞閾值低（約9 J m^-2）。即使采用雙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)設(shè)計，熱電池也只在第一次拉伸時顯示出高韌性，多次循環(huán)加載應(yīng)力會破壞能量耗散網(wǎng)絡(luò)，導(dǎo)致疲勞斷裂能顯著小于拉伸斷裂能。此外，高密度和無序的聚合物網(wǎng)絡(luò)還會限制離子的自由傳輸，增加內(nèi)阻，從而降低熱電功率。因此，如何合理設(shè)計準固態(tài)熱電池的聚合物網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，在不犧牲熱電性能的情況下提高其力學(xué)穩(wěn)定性是一項制約其長期應(yīng)用的重要挑戰(zhàn)。相關(guān)工作作為“Editor’s Choice”在線發(fā)表在Advanced Functional Materials。

研究亮點

  針對目前挑戰(zhàn)，雷周玥博士等采用仿生肌肉組織結(jié)構(gòu)設(shè)計，開發(fā)了一種具有分層纖維結(jié)構(gòu)和取向排列納米通道的具有高電導(dǎo)率的抗疲勞熱電池。它實現(xiàn)了力學(xué)性能和輸出功率密度的同步提升，與現(xiàn)有的具有無序納米網(wǎng)絡(luò)的準固態(tài)熱電池相比，其機械韌性和離子電導(dǎo)率分別增加了約1790倍和5倍。拉伸性可以適應(yīng)人體組織的最大變形，而功率密度與最先進的準固體熱電池相當(dāng)。這是首次展示具有抗疲勞特性的熱電池，其疲勞閾值為2500 J m^-2，與天然肌肉的疲勞閾值相當(dāng)，為高性能離子熱電池的設(shè)計提供了新思路，也為離子電子學(xué)的發(fā)展提供了啟發(fā)。

  受天然肌肉的分層纖維結(jié)構(gòu)和取向納米通道啟發(fā)，這項工作提出的主要設(shè)計原則為：（1）通過定向和部分結(jié)晶增加聚合物的韌性和疲勞閾值，（2）能量分子/離子沿著取向纖維的納米通道快速傳輸。在這項工作中，首先通過凍融循環(huán)制備物理交聯(lián)的各向同性PVA水凝膠。之后，通過溶劑交換將氧化還原電對離子，如鐵/鐵氰化物（[Fe(CN)₆^4-/Fe(CN)₆^3-]）離子滲入水凝膠中。同時，各向同性的PVA水凝膠被機械拉伸器循環(huán)拉伸，模仿天然肌肉的拉伸訓(xùn)練。應(yīng)該指出的是，除了可結(jié)晶的PVA，無定形聚合物或其他系統(tǒng)也適用于該設(shè)計，只要在拉伸訓(xùn)練后有合適的交聯(lián)點來固定各向異性的結(jié)構(gòu)。

圖1.抗疲勞離子熱電池的設(shè)計和多尺度結(jié)構(gòu)

  當(dāng)預(yù)拉伸訓(xùn)練應(yīng)變從0增加到150%時，取向度（結(jié)晶域）從大約1增加到2.3。因此，在150%應(yīng)變的預(yù)拉伸訓(xùn)練后，熱電池中分層纖維的結(jié)晶結(jié)構(gòu)和取向度同時得到了優(yōu)化，這是高韌性和顯著抗疲勞性的關(guān)鍵結(jié)構(gòu)因素。

圖2. 經(jīng)歷預(yù)拉伸應(yīng)變訓(xùn)練下的離子熱電池的結(jié)晶結(jié)構(gòu)。

  此外，通過循環(huán)拉伸試驗中裂紋擴展的能量釋放速率來評估的熱電池的抗疲勞性。在幾百個循環(huán)中，熱電池沒有觀察到裂紋的擴展，其疲勞閾值約為2500 J m^-2。它比此前最堅韌的雙網(wǎng)絡(luò)離子熱電池預(yù)計高出了五倍，比單網(wǎng)熱電池高幾百倍。顯著的抗疲勞性是因為具有高取向和部分結(jié)晶域的分層纖維作為強大的障礙，阻止裂紋擴展。與現(xiàn)有的準固態(tài)熱電池比較，該熱電池在強度、韌性和疲勞閾值方面均顯示出幾個數(shù)量級的提高。

  通過將熱電池串聯(lián)起來，可以組成大型陣列，用于長期的可穿戴應(yīng)用。首先打印出具有3×3單元陣列的彈性框架，使用銅電極來連接熱電池。之后，將彈性框架組合成不同的陣列。在溫差為10K時，裝成27個元件的熱電池輸出電壓從大約14mV增加到340mV。該陣列可以通過進一步增加串聯(lián)的熱電池數(shù)量直接驅(qū)動物聯(lián)網(wǎng)中的低壓傳感器。

圖4.離子熱電池的熱電學(xué)性能評估。

  這項工作通過模擬天然肌肉中各向異性結(jié)構(gòu)，開發(fā)了具有分層纖維和取向納米通道的離子熱電池。這一概念通過訓(xùn)練一種具有可重組物理交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的商業(yè)化聚合物得到了證明，并在不影響熱電功率密度的情況下顯著改善了準固態(tài)熱電池的長期力學(xué)穩(wěn)定性。其斷裂伸長率、韌性和疲勞閾值分別達到了470%、17900 J m^-2和2500 J m^-2，甚至高于天然肌肉組織。與現(xiàn)有的具有無序聚合物網(wǎng)絡(luò)的準固態(tài)熱電池相比，離子導(dǎo)電性增加了約5倍，這是由于排列整齊的納米通道為離子傳輸提供了高途徑。這項工作取得的突破表明，通過設(shè)計能量收集和轉(zhuǎn)換材料的分層結(jié)構(gòu)，可以同時提高力學(xué)性能和輸出功率，讓離子熱電池真正發(fā)揮出可持續(xù)可長期供電的優(yōu)勢。

  該課題得到了國家自然科學(xué)基金重點項目 (51733003) 的資助與支持。文章共同第一作者為哈佛大學(xué)博士后雷周玥博士、博士后高崴和東華大學(xué)博士生朱威妍，通訊作者為武培怡教授。