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  與傳統(tǒng)的熱化學(xué)5-HMF氧化反應(yīng)（HMFOR）相比，電化學(xué)路線顯示出明顯的優(yōu)勢。5-HMF在陽極的氧化可以與陰極的析氫相結(jié)合，協(xié)同生產(chǎn)化學(xué)品和燃料。鈷基電催化劑在5-HMF氧化反應(yīng)中展現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能，然而決定反應(yīng)活性的高價鈷材料在常規(guī)制備條件下難以穩(wěn)定獲得。近期，大連工業(yè)大學(xué)生物基纖維材料與化學(xué)品團(tuán)隊(duì)提出了一種通過簡單的電化學(xué)共沉積方法引入銅來提高羥基氧化鈷電催化劑效率的新策略。研究以“Modulated d-Electron Transfer in Hypervalent Cobalt-based Electrocatalyst for Efficient 5-Hydroxymethylfurfural Electrooxidation”為題發(fā)表在《Small》上。文章第一作者是大連工業(yè)大學(xué)碩士研究生黃玉輝，通訊作者是大連工業(yè)大學(xué)陶葉晗博士、王海松教授以及中科院大連化物所賈正浩博士。

圖1. 催化劑通過簡單的電沉積法制備，銅的加入改變了羥基氧化鈷的形態(tài)，使其以更均勻的單一顆粒形態(tài)參與反應(yīng)。銅的引入還改變了CoOOH的電化學(xué)活性，同時賦予其更好的導(dǎo)電性。在電化學(xué)反應(yīng)中可聯(lián)產(chǎn)高價值化學(xué)品2,5-呋喃二甲酸（FDCA）和氫氣。

圖2 該催化劑在1.36 VRHE 的低電位下工作，實(shí)現(xiàn)了100%的HMF轉(zhuǎn)化率、100%的呋喃二甲酸收率和96.8%的法拉第效率，還可催化糠醛電氧化制呋喃酸，具有良好的穩(wěn)定性。

圖3 這種優(yōu)異的性能是由于Cu的加入減少了CoOOH的帶隙，d軌道電子在費(fèi)米能級附近的貢獻(xiàn)更顯著，operando拉曼表征和理論計(jì)算驗(yàn)證了5-HMF與Cu集成CoOOH催化劑之間存在強(qiáng)相互作用，這歸因于Cu物種改變了局部電荷密度區(qū)域，并使羥甲基和甲酰官能團(tuán)穩(wěn)定吸附。

  相關(guān)研究工作得到了國家自然科學(xué)基金委和遼寧省自然科學(xué)基金的資助。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202501476