鄭州大學(xué)張佳楠/中科院大連化物所鄧德會(huì)聯(lián)合發(fā)表《Angew. Chem. Int. Ed.》論文 | 2H-MoS2/Fe-Nx的原子界面工程——自旋極化驅(qū)動(dòng)-Fe-N-C催化形成1T-MoS2，提高鈉離子可逆容量
近日，團(tuán)隊(duì)與中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所鄧德會(huì)研究員團(tuán)隊(duì)與合作，通過界面化學(xué)工程將二維2H-MoS2納米片組裝在氮摻雜碳限域的鐵單原子催化劑（Fe(SA)-N-C）載體上并將其作為鈉離子電池的負(fù)極材料，在Fe(SA)-N-C的催化作用下，有效調(diào)控了1T/2H-MoS2在充放電過程中的相變和結(jié)構(gòu)演化過程，從而實(shí)現(xiàn)高效儲(chǔ)鈉。
在“雙碳”目標(biāo)下，可再生能源逐步成為能源消費(fèi)增量的主體。在推動(dòng)可再生能源利用的關(guān)鍵技術(shù)中，儲(chǔ)能技術(shù)的發(fā)展已成為實(shí)現(xiàn)“雙碳”目標(biāo)的重要支撐技術(shù)之一。與技術(shù)相對(duì)成熟的鋰離子電池（LIBs）相比，鈉離子電池（SIBs）因鈉資源豐富、成本低廉等優(yōu)勢，在大規(guī)模儲(chǔ)能領(lǐng)域中展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。金屬-氮-碳（M-N-C）催化劑已被廣泛用于優(yōu)化SIBs負(fù)極材料的電子結(jié)構(gòu)。M-N-C催化劑的活性與電子自旋態(tài)密切相關(guān)，然而，由于M-N-C催化劑的電子結(jié)構(gòu)十分復(fù)雜，給人們探究催化劑的構(gòu)效關(guān)系帶來極大的困難。因此，研究電子自旋和活性之間的內(nèi)在關(guān)系是提高催化劑活性的關(guān)鍵。張佳楠團(tuán)隊(duì)在前期M-N-C催化劑研究（Adv. Mater., 2018; ACS Catal., 2021）的基礎(chǔ)上，發(fā)現(xiàn)并證實(shí)自旋態(tài)的調(diào)控可以為M-N-C催化劑帶來更優(yōu)異的電化學(xué)性能（Nat.
Commun., 2021; Adv. Sci., 2021; Nano Energy, 2023），并利用M-N-C自旋態(tài)來解釋儲(chǔ)鈉性能的增強(qiáng)機(jī)制（Energy Environ. Sci., 2022; Nano Res., 2022）。基于此，張佳楠教授受邀撰寫并發(fā)表了M-N-C電極材料在儲(chǔ)能裝置中的催化作用的相關(guān)綜述（Sci. Chin. Mater., 2022）。
在此基礎(chǔ)上，研究團(tuán)隊(duì)通過界面化學(xué)工程將二維2H-MoS2納米片組裝在Fe(SA)-N-C載體上，發(fā)現(xiàn)在功函數(shù)差異的驅(qū)動(dòng)作用下，F(xiàn)e(SA)-N-C的電子會(huì)向2H-MoS2轉(zhuǎn)移，進(jìn)而增強(qiáng)了富電子MoS2上的S位點(diǎn)對(duì)鈉離子的吸附作用，而缺失電子的Fe(SA)-N-C上的Fe位點(diǎn)的自旋態(tài)會(huì)發(fā)生改變，從而優(yōu)化了Fe位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)和催化活性，相較于氮摻雜碳（N-C）和純碳，F(xiàn)e(SA)-N-C限域的Fe位點(diǎn)可以在充放電過程中有效促進(jìn)1T/2H-MoS2的相變和結(jié)構(gòu)演化過程，從而實(shí)現(xiàn)高效儲(chǔ)鈉。因此，MoS2/Fe(SA)-N-C展現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，在2.0 A g-1的大電流密度下經(jīng)過2000次循環(huán)后，儲(chǔ)鈉容量仍保持在350 mA h g-1左右。該研究為設(shè)計(jì)高活性和高穩(wěn)定性的鈉離子負(fù)極材料提供了新思路。
相關(guān)研究以“Evolution of Stabilized 1T-MoS2 by Atomic-Interface Engineering
of 2H-MoS2/Fe-Nx towards Enhanced Sodium Ion Storage”為題，于近日發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angewandte Chemie International Edition）上，該工作的第一作者是我校張佳楠課題組青年教師夏會(huì)聰。以上研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、鄭州大學(xué)青年創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)支持計(jì)劃等項(xiàng)目資助、丹麥Haldor Topsoe公司國際合作等項(xiàng)目的資助。（文/圖 夏會(huì)聰）
文章鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202218282