第一作者及通訊作者：李偉（陜西科技大學（西安））
共同通訊作者：王傳義（陜西科技大學（西安））
通訊單位：陜西科技大學
論文DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121470
研究亮點：
1. 通過一步法將N雜原子引入到六方CdS NPs晶格中。
2. 雜原子-半導體協(xié)同作用促進CdS的載流子遷移。
3. 這種摻雜的納米催化劑的光電流密度明顯增加，其光激子利用效率顯著提高。
4. 能量勢壘的降低從熱力學上加速了氫氣的生成。
研究背景
為了緩解傳統(tǒng)化石能源面臨枯竭所產(chǎn)生的壓力并促進綠色可持續(xù)發(fā)展，開發(fā)可替代的環(huán)境友好型能源至關(guān)重要。太陽光驅(qū)技術(shù)是實現(xiàn)太陽能轉(zhuǎn)化為化學能的一種非常有前景的方法，如生產(chǎn)CO、CH3OH、CH4、C2H6、H2等。由于氫氣具有高附加值、綠色可持續(xù)性、低密度、易于存儲等優(yōu)點，是一種理想的綠色能源載體。由于過渡金屬硫化物(TMSs)具有窄帶隙和寬頻光收集的固有優(yōu)勢，是一類性能優(yōu)良的產(chǎn)氫光催化材料。其中硫化鎘(CdS)因其窄帶隙(~2.40 eV)和合適的導帶位置而被廣泛應(yīng)用于可見光誘導產(chǎn)氫。然而，快速的載流子復(fù)合和嚴重的光腐蝕影響往往導致其光激子利用率低，使得光催化活性及穩(wěn)定性不理想。
擬解決的關(guān)鍵問題
由于CdS具有窄帶隙和適宜的導帶位置的特點，被廣泛應(yīng)用于制氫光催化材料的合成。然而，快速的載流子復(fù)合和嚴重的光腐蝕導致其光激子利用效率低，使得光催化性能不佳且耐久性差。因此，如何克服上述不足是本課題需要解決的關(guān)鍵科學問題。
成果簡介
針對CdS光催化劑載流子易復(fù)合和光腐蝕影響導致其催化性能不理想的科學問題，陜西科技大學（西安）李偉副教授及王傳義教授等人將N雜原子引入六方相CdS 納米顆粒的晶格中，制備了一種N摻雜的CdS (N-CdS)納米光催化材料。由于雜原子-半導體協(xié)同作用對CdS載流子遷移的協(xié)同促進作用，有效地抑制了其復(fù)合行為，使其光電流密度明顯增加(~2倍)，光激子利用效率顯著提高。所以，優(yōu)化后的N0.2-CdS納米催化劑具有較高的表觀量子產(chǎn)率(AQY = 32.41%， λ = 500 nm)。在模擬日光照射下，即使無助催化劑添加，其HER速率（3983.4 μmol·h-1·g-1）可以達到純CdS NPs的9倍。DFT計算表明，由于雜原子-半導體協(xié)同作用，在Cd原子位點上的水分解能壘明顯降低，且S原子位點上的H2生成反應(yīng)的|ΔGH*|能壘明顯降低，從而在熱力學上加速了H2的生成。本研究為獲得高穩(wěn)定性、高HER光活的CdS光催化劑提供了一種簡單、綠色的方法來。
要點1： 催化劑的結(jié)構(gòu)、組成及形貌
