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Heteroanion induced structural asymmetricity centered on Ru sites switches the rate-determining step of acid water oxidation

催化計(jì) 2024-02-06 17:39 山東

無(wú)Ir基析氧反應(yīng)(OER)催化劑的探索是電解制氫的關(guān)鍵。

近日,武漢理工大學(xué)Mu Shichun提出了一種Se,S雜陰離子調(diào)制策略,通過(guò)誘導(dǎo)結(jié)構(gòu)不對(duì)稱性來(lái)提高陽(yáng)離子Ru位點(diǎn)的OER活性和穩(wěn)定性。

本文要點(diǎn)

要點(diǎn)1. 由于介入Se和S在原子半徑、金屬性和電離能方面的差異,它不僅改變了原始RuS2八面體排列和鍵長(zhǎng),還起到了電荷調(diào)控的作用,促進(jìn)電子向Ru積累。此外,電子結(jié)構(gòu)和配位環(huán)境優(yōu)化的Ru2(S3Se)在質(zhì)量和比活性方面分別達(dá)到了商用RuO2的28.2倍和10.5倍。

要點(diǎn)2. 此外,Se和S的協(xié)同作用有效抑制了可溶性Ru物種的形成,從而提高了OER穩(wěn)定性。理論計(jì)算和原位檢測(cè)技術(shù)進(jìn)一步揭示了Ru2(S3Se)表面的反應(yīng)路徑和結(jié)構(gòu)變化,通過(guò)降低速率決定步驟(RDS)能壘和Se-Ru-S鍵強(qiáng)耦合使增強(qiáng)的性能合理化。

Ding Chen et.al Heteroanion induced structural asymmetricity centered on Ru sites switches the rate-determining step of acid water oxidation EES 2024

DOI: 10.1039/D3EE03396A

https://doi.org/10.1039/D3EE03396A