新聞網(wǎng)訊 近日，木士春教授團(tuán)隊(duì)在水氧化電催化劑研究方面取得重要進(jìn)展，研究成果以“Fe-S Dually modulated Adsorbate Evolution and Lattice Oxygen Compatible Mechanism for Water Oxidation”為題，發(fā)表在Nature Communications上。我校為唯一署名單位，博士研究生羅旭等為第一作者，木士春教授為唯一通訊作者。
電催化水分解是制備綠氫的重要方法之一。然而，在電極反應(yīng)中，其陽極析氧反應(yīng)（OER）涉及4電子轉(zhuǎn)移步驟，動力學(xué)過程非常緩慢，嚴(yán)重限制了整體的能量轉(zhuǎn)換效率。因此，深入理解析氧反應(yīng)機(jī)理，開發(fā)具有高活性和高穩(wěn)定性的析氧催化劑對推動綠色氫能技術(shù)的發(fā)展及實(shí)現(xiàn)我國“雙碳”戰(zhàn)略目標(biāo)至關(guān)重要。
研究表明，雖然晶格氧氧化機(jī)制（LOM）可打破傳統(tǒng)吸附演化機(jī)制（AEM）的熱力學(xué)關(guān)系限制，使催化劑的析氧電催化活性得到進(jìn)一步提高，但由于其涉及晶格氧的參與以及氧空位的形成和再填充，不利于保持催化劑的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。為此，木士春教授團(tuán)隊(duì)利用陽極電氧化重構(gòu)方法設(shè)計(jì)了一種新穎的Fe/S雙調(diào)制羥基氧化鎳（R-NiFeOOH@SO4）催化劑。該催化劑同時活化了金屬和晶格氧活性位點(diǎn)，實(shí)現(xiàn)了AEM和LOM路徑的配伍，使催化劑的析氧催化活性和穩(wěn)定性達(dá)到了有效平衡。實(shí)驗(yàn)和計(jì)算結(jié)果表明，引入的鐵（Fe）作為活性位點(diǎn)優(yōu)化了AEM機(jī)制中析氧反應(yīng)中間體的吸附；引入的硫（S）則顯著提升了晶格氧活性，促進(jìn)了LOM機(jī)制。在Fe/S雙調(diào)制作用下，AEM和LOM路徑下的析氧反應(yīng)能壘差異明顯縮小，有效增強(qiáng)了AEM和LOM的兼容性。因此，R-NiFeOOH@SO4催化劑在堿性電解液中展現(xiàn)了優(yōu)良的析氧活性和穩(wěn)定性。這項(xiàng)工作為通過合理激發(fā)晶格氧來設(shè)計(jì)高活性和高穩(wěn)定性非貴金屬催化劑提供了新的視角。
木士春教授研究團(tuán)隊(duì)長期致力于新能源材料研究工作，并取得一系列原創(chuàng)性成果。自2024年以來，已相繼在Nature子刊《自然通訊》（Nature Communications，3篇）、《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angewandte Chemie International Edition，2篇）、《先進(jìn)材料》（Advanced Materials，1篇）、《能源與環(huán)境科學(xué)》（Energy & Environmental Science，1篇）、《納米快報(bào)》（Nano Letters，1篇）等國際頂級期刊上發(fā)表了8篇高水平研究論文（武漢理工大學(xué)均為第一通訊單位或唯一通訊單位）。研究成果獲得了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目、國家自然科學(xué)基金及材料復(fù)合新技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金的資助。
R-NiFeOOH@SO4催化劑的合成及水氧化性能
R-NiFeOOH@SO4催化劑的AEM-LOM配伍機(jī)制及催化機(jī)理分析
原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-52682-y