Fe-S dually modulated adsorbate evolution and lattice oxygen compatible mechanism for water oxidation
9X-cxy 催化開天地 2024年10月02日 08:31 福建
研究概述目前，有望通過提供高度可用的活性位點和介導催化活性/穩(wěn)定性，同時激活金屬和晶格氧位點以構(gòu)建兼容的多機制催化，以促進析氧反應（OER），但是仍然存在重大挑戰(zhàn)。基于此，2024年9月27日，武漢理工大學木士春教授在國際頂級期刊Nature Communications發(fā)表題為《Fe-S dually modulated adsorbate evolution and lattice oxygen compatible mechanism for water oxidation》的研究論文。在此，作者通過在OER過程中完全重構(gòu)NiMoO4·xH2O@Fe,S，合成了Fe和S雙重調(diào)制的NiFe羥基氧化物（R-NiFeOOH@SO4），實現(xiàn)了兼容的吸附質(zhì)演化機制和晶格氧氧化機制，同時優(yōu)化了金屬/氧位點，并通過原位光譜/質(zhì)譜和化學探針進行了證實。進一步的理論分析表明，F(xiàn)e在吸附質(zhì)演化機制下促進OER動力學，而S在晶格氧氧化機制下激發(fā)晶格氧活性，表現(xiàn)為O 2p能帶中心上移、d-d庫侖作用增強、金屬-氧鍵減弱和中間吸附自由能優(yōu)化。得益于兼容的多機制，R-NiFeOOH@SO4只需要251±5/291±1mV的過電位，就能在堿性介質(zhì)中驅(qū)動100/500 mA cm-2的電流密度，穩(wěn)定時間超過300 h。這項工作有助于理解OER機制，從而更好地設(shè)計高性能OER催化劑。
圖文解讀
圖1：R-NiFeOOH@SO4制備示意圖和形貌表征
圖2：催化劑的電催化OER性能
圖3：密度泛函理論（DFT）計算分析文獻信息
Luo, X., Zhao, H., Tan, X.et al. Fe-S dually modulated adsorbate evolution and lattice oxygen compatible mechanism for water oxidation. Nat. Commun. 15, 8293 (2024).
https://doi.org/10.1038/s41467-024-52682-y.