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Moderate Li?-Solvent Binding for Gel Polymer Electrolytes with Stable Cycling toward Lithium Metal Batteries

威智能 2025.03.18 14:28:28

導(dǎo)讀   

    鋰金屬電池(LMBs)因其高能量密度被視為下一代儲(chǔ)能設(shè)備的理想選擇。然而,當(dāng)前電解質(zhì)體系在鋰離子傳輸和溶劑化化學(xué)調(diào)控之間難以取得平衡,導(dǎo)致鋰枝晶不可控生長(zhǎng)和界面副反應(yīng),嚴(yán)重阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。凝膠聚合物電解質(zhì)(GPEs)憑借其無(wú)泄漏、柔性和可加工性,被認(rèn)為是解決這些問(wèn)題的潛在方案。然而,如何通過(guò)合理調(diào)控溶劑化化學(xué)來(lái)實(shí)現(xiàn)鋰金屬電池的長(zhǎng)期穩(wěn)定循環(huán),仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

成果簡(jiǎn)

    近日,武漢理工大學(xué)木士春教授團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)并合成了三種具有不同Li?-溶劑結(jié)合強(qiáng)度的凝膠聚合物電解質(zhì)(GPEs),分別表現(xiàn)出高、中、低的Li?-溶劑結(jié)合能力。其中,具有適度Li?-溶劑結(jié)合的GPE(MB-GPE)通過(guò)引入氟化溶劑(FECFEMC),成功實(shí)現(xiàn)了弱溶劑化調(diào)控與鋰離子傳輸性能的平衡。MB-GPE不僅表現(xiàn)出高達(dá)1.95×10?3 S cm?1的離子電導(dǎo)率,還在鋰金屬負(fù)極表面形成了富含LiF的無(wú)機(jī)固體電解質(zhì)界面(SEI),顯著提升了界面穩(wěn)定性。基于MB-GPE的鋰對(duì)稱(chēng)電池在0.5 mA cm?2電流密度下實(shí)現(xiàn)了超過(guò)3200小時(shí)的穩(wěn)定循環(huán),且在Li||CM811全電池中表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)性能400次循環(huán)后容量保持率為81.0%)。該研究為設(shè)計(jì)高性能凝膠聚合物電解質(zhì)提供了新的思路,相關(guān)成果以Moderate Li?-Solvent Binding for Gel Polymer Electrolytes with Stable Cycling toward Lithium Metal Batteries為題發(fā)表在《Energy & Environmental Science》期刊上,第一作者為shaojie Zhang , zhongpeng Li。

核心內(nèi)容解讀


1. 凝膠聚合物電解質(zhì)的設(shè)計(jì)與溶劑化結(jié)構(gòu)研究。a) HB-GPE、MB-GPELB-GPE溶劑化結(jié)構(gòu)及SEI演化示意圖。b) 鋰離子與不同溶劑的結(jié)合能。c) 不同電解質(zhì)中Li?與溶劑和TFSI?的配位數(shù)分布。d-f) HB-GPE、MB-GPELB-GPELi?徑向分布函數(shù)(RDF)。

2HB-GPE、MB-GPELB-GPE的物理化學(xué)性能。a) EC、EMC、FEMC、FEC、DFECLiTFSIHOMOLUMO能級(jí)。b) MB-GPEFT-IR光譜。c) HB-GPE、MB-GPELB-GPE的拉曼光譜。d) HB-GPE、MB-GPELB-GPE?Li NMR光譜。e) HB-GPE、MB-GPELB-GPE的離子電導(dǎo)率。f) HB-GPE、MB-GPELB-GPEArrhenius曲線。g) HB-GPE、MB-GPELB-GPE的線性掃描伏安(LSV)曲線。h) MB-GPE電化學(xué)浮動(dòng)分析。i) Li對(duì)稱(chēng)電池的計(jì)時(shí)電流曲線。j) MB-GPE/PP復(fù)合隔膜的楊氏模量映射。k) HB-GPEMB-GPE的燃燒實(shí)驗(yàn)。

3鋰金屬沉積/剝離性能評(píng)估及鋰沉積形貌表征。a) Li | Li對(duì)稱(chēng)電池在0.5 mA cm-20.5 mAh cm-2下的循環(huán)性能b) 本工作與其他近期報(bào)道的GPEs的離子電導(dǎo)率和對(duì)稱(chēng)鋰電池穩(wěn)定性對(duì)比。c) Li | MB-GPE | Li對(duì)稱(chēng)電池的臨界電流密度CCD)測(cè)試。d) Li | Cu電池在0.2 mA cm?20.2 mAh cm?2下的庫(kù)侖效率(CE)。e) Li | Cu電池的電壓-容量曲線。f-h) HB-GPE、MB-GPELB-GPE中鋰沉積的形貌。

4使用HB-GPE、MB-GPELB-GPE的鋰金屬電池的電化學(xué)性能。(a) 使用HB-GPE、MB-GPELB-GPELi||LFP電池在0.5 C倍率下的循環(huán)性能。(b) 使用MB-GPELi|MB-GPE|LFP電池在0.5 C倍率下的充放電曲線(截止電壓4.0 V)。(c) 使用HB-GPE、MB-GPELB-GPELi||LFP電池在1 C倍率下的循環(huán)性能。(d) 使用MB-GPELi|MB-GPE|LFP電池在1 C倍率下的充放電曲線(截止電壓4.0 V)。(e) 使用HB-GPE、MB-GPELB-GPELi||LFP電池的倍率性能。(f) 使用HB-GPE、MB-GPELB-GPELi||NCM811電池在0.5 C倍率下的循環(huán)性能。(g) 使用MB-GPELi|MB-GPE|NCM811電池在0.5 C倍率下的充放電曲線(截止電壓4.3 V)。(h) 使用MB-GPELB-GPELi||NCM811電池的倍率性能。(i) 使用MB-GPELi||NCM811軟包電池的循環(huán)性能(j)-(l) 使用MB-GPELi||NCM811軟包電池的安全性測(cè)試。


5. 界面化學(xué)分析SEI層。(a)-(c) 使用(a) HB-GPE(b) LB-GPE(c) MB-GPE的鋰金屬負(fù)極在0.5 C倍率下循環(huán)20圈后的C 1s深度剖析XPS譜圖。(d)-(f) 使用(d) HB-GPE,(e) LB-GPE(f) MB-GPE的鋰金屬負(fù)極在0.5 C倍率下循環(huán)20圈后的O 1s深度剖析XPS譜圖。(g)-(i) 使用(g) HB-GPE,(h) LB-GPE(i) MB-GPE的鋰金屬負(fù)極在0.5 C倍率下循環(huán)20圈后的F 1s深度剖析XPS譜圖。(j)-(k) 使用(j) HB-GPE(k) MB-GPE的鋰金屬負(fù)極的TOF-SIMS二維和三維分布圖。

結(jié)論與展望

    本研究通過(guò)設(shè)計(jì)具有適度Li?-溶劑結(jié)合的氟化凝膠聚合物電解質(zhì)(MB-GPE),成功實(shí)現(xiàn)了鋰離子傳輸與界面穩(wěn)定性的平衡。MB-GPE不僅表現(xiàn)出高離子電導(dǎo)率和寬電化學(xué)窗口,還在鋰金屬負(fù)極表面形成了富含LiF的無(wú)機(jī)SEI層,顯著提升了鋰金屬電池的循環(huán)穩(wěn)定性和安全性?;?/span>MB-GPE的鋰對(duì)稱(chēng)電池實(shí)現(xiàn)了超過(guò)3200小時(shí)的穩(wěn)定循環(huán),且在LiFePO4NCM811全電池中表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能。該研究為開(kāi)發(fā)高性能凝膠聚合物電解質(zhì)提供了新的設(shè)計(jì)思路,具有廣泛的應(yīng)用前景。

文章鏈接

https://doi.org/10.1039/D4EE05866F|