武漢理工大學(xué)的木士春課題組把理論計算和實驗驗證相結(jié)合，證明C5拓?fù)淙毕菘梢允沟锰疾牧想娀瘜W(xué)活性顯著提升。密度泛函理論（DFT）計算表明C5拓?fù)淙毕莩尸F(xiàn)出更大的給電子潛能、更窄的帶隙、更高的電荷密度分布以及更強(qiáng)的氧吸附能力，因此是理想的氧還原（ORR）催化活性中心。實驗中，他們選擇具有本征C5結(jié)構(gòu)的富勒烯為原料，通過原位刻蝕及高溫?zé)崽幚?/span>制備出了富含C5拓?fù)淙毕莸奶疾牧稀ｋ娀瘜W(xué)測試表明這種材料具有比普通六邊形碳材料更高的ORR催化活性，其催化機(jī)制接近四電子ORR過程，并且具有較高的催化穩(wěn)定性。
推敲打磨出真知
近年來，通過缺陷調(diào)控來提升碳材料的方法層出不窮，然而多是性能不佳且機(jī)理不明。本文結(jié)合計算和實驗，證明五元環(huán)拓?fù)淙毕菘梢燥@著改善碳材料的電催化活性和電容性能，并揭示了碳材料催化劑的活性中心。新穎的制備方法也為獲取高性能的ORR碳材料催化劑提供了新思路。該工作發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed.上。
DOI: 10.1002/anie.201813805