迄今為止關(guān)于HER催化反應(yīng)的完全結(jié)構(gòu)重組相關(guān)報道非常罕見。
有鑒于此，武漢理工大學(xué)吳勁松、木士春等報道發(fā)展了一種結(jié)構(gòu)可重組的氟化物預(yù)催化劑（pre-catalyst），其表現(xiàn)超快速的深度結(jié)構(gòu)自重組，顯著促進電催化制氫（HER）的活性。
通過實驗和DFT計算結(jié)合，驗證了氟化物材料的獨特表面結(jié)構(gòu)、堿性電解液、偏壓是導(dǎo)致HER催化反應(yīng)過程中發(fā)生結(jié)構(gòu)重組的關(guān)鍵。
本文要點：
（1）
堿性電解液促進快速F-離子浸出，同時提供OH-作為補充離子形成無定型α-Co(OH)2，隨后能夠快速轉(zhuǎn)變?yōu)棣?Co(OH)2；偏壓是促進無定型β-Co(OH)2的晶化和結(jié)構(gòu)重組。
催化劑轉(zhuǎn)變?yōu)榻Y(jié)構(gòu)松散和富含缺陷的結(jié)構(gòu)，在10 mA cm-2電流密度中實現(xiàn)了54 mV超低的過電勢，同時具有優(yōu)異的長期電催化穩(wěn)定性，催化性能比Pt/C的性能更高。
（2）
DFT計算進行驗證，發(fā)現(xiàn)F-離子浸出能夠有效的促進制氫反應(yīng)、水吸附能，因此顯著改善HER催化活性。這種結(jié)構(gòu)自發(fā)重組同樣適用于其他非貴金屬過渡金屬氟化物催化劑。
（3）
本文研究結(jié)果展示了HER電催化反應(yīng)中催化劑自重組現(xiàn)象，為發(fā)展高效率催化劑提供經(jīng)驗。
參考文獻
Pengxia Ji, Ruohan Yu, Pengyan Wang, Xuelei Pan, Huihui Jin, Deyong Zheng, Ding Chen, Jiawei Zhu, Zonghua Pu, Jinsong Wu*, Shichun Mu*, Ultra-Fast and In-Depth Reconstruction of Transition Metal Fluorides in Electrocatalytic Hydrogen Evolution Processes, Adv. Sci. 2021, 2103567
DOI: 10.1002/advs.202103567
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/advs.202103567