材料新發(fā)現(xiàn) 發(fā)布時(shí)間: 2021-12-15
第一作者：晉慧慧、朱加偉
通訊作者：木士春教授、何大平教授
通訊單位：武漢理工大學(xué)
DOI: 10.1039/D1TA08256F
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氧還原反應(yīng)(ORR)與人類的生產(chǎn)和生活密切相關(guān)，一些重要的能量轉(zhuǎn)化器件諸如燃料電池和金屬空氣電池等，均需要ORR的參與。然而，在電極上發(fā)生的ORR需要大量的貴金屬鉑基催化劑，因此嚴(yán)重阻礙了此類電化學(xué)器件的發(fā)展。
圖1. Fe/Bi-RNC的制備流程示意圖與微觀形貌表征。
文章要點(diǎn)1：在本文中，為了將Bi元素引入具有原子級(jí)分散的Fe/N–C系統(tǒng)，作者通過(guò)采用負(fù)載Fe和Bi原子的棒狀C3N4模板作為犧牲劑，成功地將Bi原子摻雜到ZIF-8衍生的Fe/N–C碳系統(tǒng)中(Fe/Bi-RNC)，該系統(tǒng)具有Bi–O形式的多孔棒狀結(jié)構(gòu)。
文章要點(diǎn)2：Mssbauer譜和電子順磁共振測(cè)試證明，Bi摻雜可以導(dǎo)致Fe/Bi-RNC中形成更高活性的Fe–N位點(diǎn)。因此，在堿性和酸性電解液中，所制備出的Fe/Bi-RNC催化劑表現(xiàn)出遠(yuǎn)優(yōu)于未摻雜Bi的Fe-RNC催化劑的ORR性能。
文章要點(diǎn)3：通過(guò)密度泛函理論(DFT)計(jì)算結(jié)果，進(jìn)一步揭示出Bi–O鍵的存在降低了Fe–N4的帶隙，并且其協(xié)同作用非常有利于ORR決速步中的電子轉(zhuǎn)移，從而具有優(yōu)異的氧還原性能。
圖2. 所制備出材料的結(jié)構(gòu)表征。
圖3. 電催化氧還原性能測(cè)試。
圖4. 鋅空氣電池的電化學(xué)性能。
圖5. 密度泛函理論計(jì)算。
參考文獻(xiàn)
Huihui Jin, Jiawei Zhu, Ruohan Yu, Wenqiang Li, Pengxia Ji, Lvhan Liang, Bingshuai Liu, Chenxi Hu, Daping He, Shichun Mu. Tuning the Fe–N4 sites by introducing Bi–O bonds in a Fe–N–C system for promoting the oxygen reduction reaction. J. Mater. Chem. A. 2021. DOI: 10.1039/D1TA08256F.