武漢理工大學(xué)木士春教授課題組《Small》：具有非晶-晶體結(jié)構(gòu)的Ru-Ni(Fe)P2高效驅(qū)動(dòng)大電流密度海水分解
原創(chuàng) eScience 編輯部 eScience 2023-05-11 20:03 發(fā)表于浙江
01 研究背景
電解水制氫作為一種生產(chǎn)綠氫的方法，具有高效環(huán)保等諸多優(yōu)勢(shì)。然而，陰極和陽(yáng)極反應(yīng)涉及到多電子轉(zhuǎn)移導(dǎo)致其反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢，極大限制了其全面推廣。因此，開(kāi)發(fā)高效且低廉的雙功能電催化劑是目前的研究重點(diǎn)。近年來(lái)，非晶結(jié)構(gòu)因相較于晶體結(jié)構(gòu)具有不飽和活性位點(diǎn)多、能同時(shí)實(shí)現(xiàn)表面和體積限域催化以及耐腐蝕性強(qiáng)等優(yōu)勢(shì)受到人們的廣泛關(guān)注。將非晶結(jié)構(gòu)與晶體結(jié)構(gòu)相結(jié)合理論上可以進(jìn)一步提升材料的催化活性。
02 研究工作簡(jiǎn)介
在該工作中，作者成功合成了一種雙功能Ru-Ni(Fe)P2/NF催化劑，該催化劑具有特殊的非晶-晶體（A-C）結(jié)構(gòu)，而Ru納米晶體均勻分布在Ni(Fe)P2納米片上。作者通過(guò)一系列表征方法探究了這種A-C結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的原因，結(jié)果表明Fe對(duì)Ni的部分取代是生成A-C結(jié)構(gòu)的關(guān)鍵因素。隨后，結(jié)合DFT計(jì)算和電化學(xué)測(cè)試證實(shí)了具有A-C結(jié)構(gòu)的Ru-Ni(Fe)P2/NF相較于晶體Ru-NiP2/NF具有更為出色的本征催化活性。基于以上結(jié)論，作者以Ru-Ni(Fe)P2/NF為陰極和陽(yáng)極組裝了電解槽，用于測(cè)試材料的全解水催化性能。為驅(qū)動(dòng)1 A·cm-2高電流密度下的全解水反應(yīng)，Ru-Ni(Fe)P2/NF || Ru-Ni(Fe)P2/NF在1 M KOH和海水介質(zhì)中分別僅需2.163 V和2.567 V的槽電壓，顯著優(yōu)于商用電極對(duì)Pt/C/NF || RuO2/NF （1 M KOH: 2.783 V@ 1A·cm-2；3.111 V@1 A·cm-2）。此外，Ru-Ni(Fe)P2/NF也擁有優(yōu)異的電催化穩(wěn)定性，在分別為1000和600 mA·cm-2的高電流密度下，Ru-Ni(Fe)P2/NF可以在堿性和海水介質(zhì)中穩(wěn)定運(yùn)行50小時(shí)，并具有接近100%的法拉第效率。
03工作的亮點(diǎn)、新穎性和意義
該工作通過(guò)Fe的調(diào)控成功合成了具有獨(dú)特A-C結(jié)構(gòu)的雙功能電解水催化劑，并通過(guò)一系列表征證實(shí)了Fe在構(gòu)建A-C結(jié)構(gòu)中的重要作用。隨后，利用DFT理論計(jì)算和電化學(xué)測(cè)試方法對(duì)材料的HER&OER本征催化活性進(jìn)行了評(píng)價(jià)，并通過(guò)原位拉曼等表征手段對(duì)材科的OER重構(gòu)過(guò)程進(jìn)行了表征，成功證實(shí)了Ru-Ni(Fe)P2/NF的高催化活性。最后，考慮到淡水資源的緊缺，作者測(cè)試了Ru-Ni(Fe)P2/NF在海水介質(zhì)中驅(qū)動(dòng)高電流密度（1 A·cm-2）全水解反應(yīng)的性能與穩(wěn)定性。該工作為電化學(xué)海水制氫的大規(guī)模工業(yè)應(yīng)用提供了一種有前途的催化劑。
04 論文信息
Dulan Wu#, Bo Liu#, Ruidong Li#, Ding Chen, Weihao Zeng, Hongyu Zhao, Youtao Yao, Rui Qin, Jun Yu*, Lei Chen, Jianan Zhang*, Bei Li, Shichun Mu*
Fe-Regulated Amorphous-Crystal Ni(Fe)P2 Nanosheets Coupled with Ru Powerfully Drive Seawater Splitting at Large Current Density, Small 2023
DOI: 10.1002/smll.202300030
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202300030
05研究團(tuán)隊(duì)簡(jiǎn)介
木士春教授：武漢理工大學(xué)學(xué)科首席教授，博士生導(dǎo)師，國(guó)家級(jí)高層次人才。長(zhǎng)期致力于電解水制氫和質(zhì)子交換膜燃料電池催化劑研究。以第一作者或通訊作者在Nat. Commun.、Adv. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Energy Environ. Sci.等國(guó)內(nèi)外期刊上發(fā)表300余篇高質(zhì)量學(xué)術(shù)論文。
武漢理工大學(xué)木士春團(tuán)隊(duì)官網(wǎng)：
http://jiyikeji.com/ss/shichunmu/detailsshow_4817.html