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博士生汪露在ACS Applied Materials & Interfaces (IF=7.504 )上發(fā)表文章

  博士生汪露在ACS Applied Materials & Interfaces上發(fā)表文章:Effective Formaldehyde Capture by Green Cyclodextrin-Based Metal-Organic Framework。

  室內(nèi)空氣質(zhì)量對(duì)人體健康起著非常重要的作用,因?yàn)槿藗冊(cè)谑覂?nèi)的時(shí)間超過(guò)80%。 甲醛(HCHO)是主要的室內(nèi)污染物,因?yàn)樗怯糜诮ㄖ图揖咧谐S玫哪z合板,刨花板和墻紙的粘合劑的關(guān)鍵化學(xué)物質(zhì)。例如在中國(guó),所有新建或改建房屋中超過(guò)69.4%的室內(nèi)甲醛含量超過(guò)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)(0.1毫克/立方米)。易燃,無(wú)色氣體甲醛會(huì)刺激眼睛和上呼吸道黏膜。眾所周知,長(zhǎng)期暴露于甲醛可引起鼻咽癌,妊娠綜合征,腦腫瘤,白血病等多種不良反應(yīng)。就HCHO的水平和暴露的人數(shù)而言,HCHO的清除是嚴(yán)重關(guān)切的。

  已經(jīng)有許多研究表明,除去甲醛的常用方法是空氣交換法,物理吸附法,化學(xué)反應(yīng)法等等??紤]到實(shí)用性和成本,采用化學(xué)反應(yīng)和物理吸附的方法,有兩種方法去除甲醛。 HCHO的光催化降解是去除HCHO的主要化學(xué)反應(yīng)。但是,這種氧化反應(yīng)需要紫外光源,使得室內(nèi)環(huán)境的實(shí)際效果差。吸附是在實(shí)際環(huán)境中去除甲醛的更方便,更有效的方法。設(shè)計(jì)了大量的物理吸附劑,如氧化鋁,活性炭,羥基磷灰石等。然而,由于HCHO是一種典型的極性分子,大多數(shù)這些吸附劑需要額外的修飾才能與極性基團(tuán)連接。找到在室內(nèi)環(huán)境中高效去除HCHO的方法是迫切的。

  金屬有機(jī)骨架(MOFs)是一類(lèi)晶體多孔材料,由有機(jī)連接體有序連接的金屬離子組成。由于表面積大,有機(jī)功能豐富,孔隙率可調(diào),使得科學(xué)家們獲得了越來(lái)越多的科學(xué)和技術(shù)興趣。它們?cè)跉怏w儲(chǔ)存,分離,化學(xué)傳感,催化等方面具有極大的潛在應(yīng)用價(jià)值。 近年來(lái),MOF也顯示出有毒氣體凈化空氣的潛力。Yaghi的小組合成了一系列具有不同金屬中心的MOFs,用于吸附有害氣體。Walton等人 修飾了四個(gè)不同官能團(tuán)的MOFs,用于吸附氨。 但是,上面提到的MOF主要是由不可再生的石化產(chǎn)品,重金屬和有毒溶劑合成的。 此外,關(guān)于MOF去除甲醛的研究很少。

  本工作采用濃度-時(shí)間曲線對(duì)吸附行為進(jìn)行了表征,Y軸為HCHO濃度,X軸為檢測(cè)時(shí)間??梢钥闯觯械腃D都表現(xiàn)出適度的HCHO吸附能力,表明CD的空穴能夠與HCHO形成包合物。吸附速度為γ-CD>β-CD>α-CD。 CD-MOFs的HCHO吸附能力優(yōu)于CD分子,表明MOFs的開(kāi)孔結(jié)構(gòu)有助于HCHO的吸附。據(jù)報(bào)道,α-CD-MOF-K具有左旋螺旋手性層結(jié)構(gòu),其具有大孔(直徑為11A)和小孔(直徑為7A)。 β-CD-MOF-K含有碗狀孔(6A)和雙通道(5A); γ-CD-MOF-K體心立方,孔徑分別為(7.8A和4.2A),CD-MOF孔徑均大于HCHO。 γ-CD-MOF-K的吸附速度和容量都比其他種類(lèi)的材料高得多。在γ-CD-MOF-K的作用下,在15分鐘內(nèi)幾乎完全吸附了0.48mg / m3的HCHO。檢測(cè)是0.001毫克/立方米),而其他材料超過(guò)1小時(shí)吸附只有一半的甲醛,這意味著獨(dú)特的特點(diǎn)γ-CD-MOF-K使他們表現(xiàn)出優(yōu)秀的甲醛吸附能力。

  γ-CDMOF-K的優(yōu)異的HCHO吸附性能被認(rèn)為是多孔結(jié)構(gòu)和氫鍵與主客體相互作用的協(xié)同效應(yīng)的結(jié)果。 發(fā)現(xiàn)γ-CD-MOF-K中的HCHO吸附是一個(gè)放熱和自發(fā)的過(guò)程。 它符合Langmuir模型,取決于HCHO和γ-CD-MOF-K。 此外,γ-CD-MOF-K具有易加工性和“綠色”性等附加值,使γ-CD-MOF-K成為甲醛相對(duì)空氣凈化的良好選擇。

附文章鏈接:

http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.7b16520