眾所周知,功能材料的開(kāi)發(fā)及應(yīng)用發(fā)展到現(xiàn)階段遇到了嚴(yán)重的瓶頸,單一材料體系已無(wú)法突破性能上的限制并滿足應(yīng)用領(lǐng)域的需求。每種特定的材料一般都具有某方面獨(dú)特的性能及優(yōu)勢(shì),材料的復(fù)合是突破單一材料性能瓶頸的有效途徑,并有望通過(guò)復(fù)合單元間的協(xié)同作用增強(qiáng)各自的性能(即1 + 1 > 2)。具體到光催化體系,復(fù)合材料中不同的組成單元可以扮演產(chǎn)生及分離電荷、吸附活化分子等各種重要角色。然而事實(shí)上,復(fù)合材料的性能往往很難實(shí)現(xiàn)組成單元各自性能的疊加,其關(guān)鍵瓶頸在于復(fù)合材料體系界面的結(jié)構(gòu)調(diào)控十分困難,導(dǎo)致光生電荷在界面上的嚴(yán)重復(fù)合和極大浪費(fèi)。
研究人員針對(duì)該瓶頸,設(shè)計(jì)出一系列界面可控的復(fù)合結(jié)構(gòu)體系。例如,首次提出了半導(dǎo)體-金屬-石墨烯疊層結(jié)構(gòu),其單晶界面在一定程度上解決了界面上電子-空穴復(fù)合的問(wèn)題,可以很好地利用半導(dǎo)體和金屬間的肖特基勢(shì)壘提高半導(dǎo)體光生電子-空穴對(duì)分離,從而在光催化產(chǎn)氫方面展現(xiàn)出明顯改善的性能。另一方面,針對(duì)特定氣相光催化反應(yīng)中氣體分子難以同步捕捉的問(wèn)題,設(shè)計(jì)了一類金屬有機(jī)骨架(MOF)-半導(dǎo)體核殼結(jié)構(gòu),半導(dǎo)體中的光生電子可以有效地傳遞給MOF內(nèi)核并具有很長(zhǎng)的激子壽命,而吸附在MOF內(nèi)核上的二氧化碳分子則在得到光生電子后定向轉(zhuǎn)化為甲烷,從而提高了二氧化碳轉(zhuǎn)化燃料反應(yīng)的活性和選擇性。在研究中,超快光譜和動(dòng)力學(xué)表征以及理論模擬皆證實(shí)所設(shè)計(jì)復(fù)合材料體系的光催化優(yōu)越性,并揭示了微觀作用機(jī)理。該系列研究進(jìn)展有助于加深人們對(duì)復(fù)合結(jié)構(gòu)材料中光生電荷行為和機(jī)制的認(rèn)識(shí),也對(duì)復(fù)合結(jié)構(gòu)光催化劑的理性設(shè)計(jì)具有重要推動(dòng)作用。
上述研究工作得到了科技部“973”計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家青年千人計(jì)劃、中科院百人計(jì)劃、中科院先導(dǎo)專項(xiàng)、中國(guó)科大重要方向項(xiàng)目培育基金等項(xiàng)目的資助。
光催化復(fù)合材料設(shè)計(jì)系列工作刊登在Advanced Materials 內(nèi)封面/底
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