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    繼通過構(gòu)建多對(duì)電子循環(huán)體系，成功實(shí)行了低溫(80℃)條件下甲烷選擇氧化制備甲醇(J. Am. Chem. Soc., 128(2006) 16028)后，大連化物所包信和研究員領(lǐng)導(dǎo)的“界面和納米催化”研究組在甲烷直接活化的基礎(chǔ)研究方面又取得了新進(jìn)展。通過與美國(guó)西太平洋國(guó)家實(shí)驗(yàn)室合作，采用高場(chǎng)固體核磁技術(shù)，直接對(duì)真實(shí)催化劑進(jìn)行研究，獲得了完整的固體催化劑活性中心結(jié)構(gòu)的信息。相關(guān)結(jié)果發(fā)表在最新一期的《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》(J. Am. Chem. Soc., 130(2008)3722)。美國(guó)《化學(xué)和工程新聞》對(duì)這一工作予以了高度的關(guān)注，在最近一期的科技集錦(C&E News, Science & Technology Concentrates)中予以轉(zhuǎn)摘，并給與較高評(píng)價(jià)。

 

    甲烷是天然氣的主要成分，其高效活化和選擇轉(zhuǎn)化是催化，乃至化學(xué)領(lǐng)域的一大難題，長(zhǎng)期以來(lái)一直受到研究工作者的廣泛關(guān)注和重視。 1993年，大連化物所科學(xué)家首次報(bào)道了甲烷在無(wú)氧條件下在金屬擔(dān)載的分子篩催化劑作用下直接活化轉(zhuǎn)化制備基礎(chǔ)化工原料芳烴和同時(shí)獲得氫氣的甲烷芳構(gòu)化過程，引起了國(guó)內(nèi)外廣泛的關(guān)注。多年來(lái)，大連化物所研究人員在理論和應(yīng)用的多個(gè)方面進(jìn)行了廣泛、深入的研究，取得了出色的研究成果。相關(guān)成果2005年獲得國(guó)家自然科學(xué)二等獎(jiǎng)。近年來(lái)，包信和研究員帶領(lǐng)的研究小組在催化劑結(jié)構(gòu)、反應(yīng)機(jī)理和新催化劑研發(fā)等方面進(jìn)行了大量細(xì)致、深入的研究。

 

    最近，該研究組的鄭珩同學(xué)和馬丁博士與美國(guó)西太平洋國(guó)家實(shí)驗(yàn)室合作，首次在高場(chǎng)固體核磁(900 MHz)下，對(duì)催化劑表面的Mo物種利用95Mo NMR技術(shù)進(jìn)行了直接觀察。結(jié)果表明，在Mo/ZSM－5催化劑制備過程中，Mo物種將和分子篩的酸中心發(fā)生強(qiáng)相互作用，形成一種具有強(qiáng)相互作用的Mo-O-Al物種，這一物種與處于弱相互作用狀態(tài)的氧化鉬微晶體存在一個(gè)平衡關(guān)系。當(dāng)催化劑Mo含量較低時(shí)，催化劑表面以Mo-O-Al物種為主，而當(dāng)催化劑Mo含量較高時(shí)，氧化鉬微晶體成為優(yōu)勢(shì)物種。通過與催化活性的關(guān)聯(lián)，得出了處于交換位的Mo-O-Al物種是甲烷直接轉(zhuǎn)化反應(yīng)的活性中心的結(jié)論。這一結(jié)果對(duì)認(rèn)識(shí)和理解該催化反應(yīng)活性中心的結(jié)構(gòu)以及催化作用機(jī)理，以及發(fā)展高效催化劑具有重要指導(dǎo)作用。這一研究是首次利用高場(chǎng)95Mo NMR對(duì)真實(shí)催化劑體系進(jìn)行研究的成功范例，展示了高場(chǎng)核磁在解決傳統(tǒng)上難以觀察的原子核(如Mo, Ag, Ti等)的化學(xué)問題，特別是涉及到真實(shí)催化體系中相關(guān)科學(xué)問題的巨大威力。