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中科院大連化物所分子反應(yīng)動力學研究獲進展
2008-05-08  來源:中國聚合物網(wǎng)
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    最近,中科院大連化物所研究人員楊學明、張東輝等撰寫的論文“HF(v’=3) forward scattering in the F+H2 reaction: Shape resonance and slow-down mechanism”(F+H2反應(yīng)中HF(v’=3)產(chǎn)物的前向散射:Shape共振和慢速機制)發(fā)表在上周出版的PNAS雜志上[vol. 105,6227-6231(2008)]。
 
    F+H2反應(yīng)中HF(v’=3)產(chǎn)物前向散射的形成機理長期以來一直困惑著反應(yīng)動力學研究領(lǐng)域。上世紀80年代中期,李遠哲等人首次觀測到了該反應(yīng)中產(chǎn)物HF(v’=3)的前向散射現(xiàn)象,他們推斷這是由F+H2反應(yīng)中的共振態(tài)所引起的。然而上個世紀90年代中期的動力學理論研究并不支持李遠哲等人的推論。盡管在過去的10多年內(nèi)又有不少針對該反應(yīng)的實驗和理論研究,但HF(v’=3)產(chǎn)物前向散射的形成機理一直沒有得到解答。最近,楊學明研究員負責的研究組利用自行研制的交叉分子束-氫原子里德堡態(tài)標識探測的新裝置獲得了低碰撞能條件下的F+H2HF(v’=3)+H反應(yīng)的全量子態(tài)分辨譜,在更高的精度上觀測到了HF(v’=3)產(chǎn)物的前向散射現(xiàn)象。通過張東輝研究員、廈門大學徐昕教授等人建立的這一系統(tǒng)的新勢能面以及在此勢能面上的量子散射理論分析表明,HF(v’=3)產(chǎn)物的前向散射主要是由于反應(yīng)產(chǎn)物在經(jīng)過HF(v’=3)-H’振動絕熱勢能面上的離心勢壘時放慢通過所產(chǎn)生的時間延遲效應(yīng)引起的。這與他們在2006年觀測到的由反應(yīng)共振所引起的HF(v’=2)產(chǎn)物前向散射的反應(yīng)機理 [Science vol. 311,1440 (2006)]完全不同。由此,該項高精度實驗和精確理論相結(jié)合的研究終于對這一困惑反應(yīng)動力學領(lǐng)域20多年的科學問題給出了一個清晰的答案。
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(責任編輯:龍翔)
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