塑料制品在給人類生活帶來便利的同時，引起白色污染，已經為全球生態(tài)系帶來嚴重負擔。其中聚對苯二甲酸乙二醇酯（polyethylene terephthalate，PET）塑料占全球聚合物總量的18%，是白色污染的重要來源。PET性質穩(wěn)定不易分解，被廣泛的作為包裝及容器使用。目前對PET廢棄物的處理方法有填埋、焚燒以及回收利用，填埋和焚燒雖然最簡單，但產生的廢氣廢水會對環(huán)境造成二次污染。而利用生物法(如酶降解或者微生物降解)將PET降解成組成分子, 然后回收再利用是最理想的方法，不但解決了PET廢棄物的問題，而且能夠回收利用PET的合成原料。
長久以來科學界一直在尋找有效的PET生物降解方法。近期，日本的研究團隊（Yoshida, S. et al. Science 351, 1196–1199 , 2016）報道了一種可以“吃塑料”的神奇細菌（Ideonella sakaiensis）。這株細菌能夠附著在PET表面，分泌一種新型的PET水解酶將PET降解成小片段，再將降解后的產物轉運入體內進一步“消化”，最終轉化為乙二醇和對苯二甲酸這兩種結構相對簡單的有機物。該種新型的PET水解酶的活力及底物特異性遠高于此前報導過的PET酶，闡明PET水解酶的降解機理，對理解PET塑料的降解過程及實現PET水解酶的工業(yè)化應用具有重要意義。
近日，中國科學院天津工業(yè)生物技術研究所郭瑞庭研究員帶領的結構生物學與蛋白酶學研究團隊利用X光晶體學技術，成功的解析了這種新型的PET水解酶的高分辨率結構，同時，團隊首次獲得了PET水解酶與其底物類似物的復合體結構，這些結果對了解PET水解酶如何識別底物具有非常重要的意義。從整體的蛋白質結構比對看來，PET水解酶與先前報導的其他PET分解酶非常相像，只有活性區(qū)的兩個結構特征不同。第一，PET水解酶比其他酶種多出了一對二硫鍵，這對二硫鍵對于穩(wěn)定活性中心催化三聯(lián)體的結構至關重要，突變之后酶活大幅降低。第二，底物結合區(qū)的一個氨基酸W156側鏈具有不同構型，當底物結合上去之后W156才被固定在了某個方向 (此稱為B-構型)，并為底物的結合提供重要的作用力。這個W156位點在所有的PET分解酶當中都是保守的，但在其他活力較低的酶中，W156采用的是C構型，而這種C構型并不利于底物PET結合。進一步分析PET水解酶中W156擺動的原因，發(fā)現其鄰近的S185位點在其他的類似酶當中都是組胺酸，組胺酸與W156之間的堆疊作用力將W156的側鏈固定在了C構型，如果將PET水解酶的S185突變成為組胺酸，其對PET的水解效率顯著降低。這些結果對PET水解酶甚至對酶學的研究都具有重要指導意義，即氨基酸在不同的構型下可能表現出不同的功能，活性區(qū)以外的氨基酸也會影響到底物結合以及酶的活力，而解析高分辨率的蛋白質晶體結構對于這些深入的機理研究是不可或缺的。這項研究成果有助于深入理解PET水解酶的分子作用基礎，加快降解PET新酶的開發(fā)與利用。研究團隊目前正在利用所獲得的結構學信息，對PET水解酶進行更加深入的理性設計和定向進化改造。
圖1 PET水解酶的整體結構
圖2 W156側鏈的不同構型
圖3 PETase可能的催化機理
該研究獲得國家自然科學基金、中科院創(chuàng)新交叉團隊、中科院青年創(chuàng)新促進會等項目的支持。相關成果發(fā)表在Nature Communications期刊。Chemistry Views 以“Enzyme Breaks Down Plastics”為題對該研究進行了推薦報道。天津工業(yè)生物所助理研究員韓旭、副研究員劉衛(wèi)東、臺灣青年訪問學者黃建文為論文共同第一作者。
論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-017-02255-z
報道鏈接：http://www.chemistryviews.org/details/news/10740245/Enzyme_Breaks_Down_Plastics.html
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