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  蛋白質是一類具有精確結構和獨特功能的生物大分子。理解并運用蛋白構筑特定功能材料，是一個非常有意義，且極具挑戰(zhàn)性的工作。早在上世紀九十年代，人們就利用電荷復合作用、卷曲螺旋作用、糖-蛋白結合作用等制備了多種含有天然蛋白質的薄膜體系，將酶等功能蛋白固定在薄膜中，發(fā)揮作用。這些方法對蛋白的電性有特定的要求，并不是普適的方法，而且所得到的薄膜是物理復合的薄膜，其穩(wěn)定性亦有限，因此，此類含蛋白功能薄膜的制備和應用都受到很大的限制。

  針對這一問題，張文彬教授和楊曙光教授團隊基于彼此正交的諜蛋白反應對（SpyCatcher/SpyTag）和探蛋白反應對（SnoopCatcher/ SnoopTag），設計出具有互補反應性的蛋白質構筑單元（CBC和DAD），實現(xiàn)了共價交聯(lián)的全蛋白質層層組裝功能薄膜（圖1）。

圖1. 通過正交的“諜化學與探化學”實現(xiàn)共價交聯(lián)的全蛋白質層層組裝

  該設計以彈性蛋白為基質，以排除諜反應和探反應嚴苛的空間要求對于膜生長的影響，同時，在CBC蛋白中，可以模塊化地引入折疊蛋白結構域（比如超級鈾結合蛋白SUP）。利用該融合蛋白CBC-SUP與DAD交叉反應亦可以實現(xiàn)穩(wěn)健的薄膜生長。蛋白質天然的刺激響應性賦予了薄膜對于多重刺激的敏感和響應性（比如pH，溫度，離子強度，多種二價陽離子等）。超級鈾結合蛋白的引入則進一步賦予了蛋白質薄膜（CBC-SUP/DAD）特異性吸附鈾酰陽離子的特性。

圖2. 將負載有SUP的CBC/DAD多層蛋白功能超薄膜應用于海水提鈾

  團隊進一步將這種全蛋白質層層組裝的方法拓展到非生物基的材料（比如硅膠）的表面功能化。他們在硅膠表面實現(xiàn)了全蛋白質層層組裝，并仔細研究了材料吸鈾的能力，發(fā)現(xiàn)其吸鈾容量和效率均與硅膠表面的蛋白質層數(shù)與含量線性相關。更有趣的是，在多層膜中，不僅內層膜在結合鈾酰離子方面和外層一樣有效，多層結構之間的SUP還可以起到一定的協(xié)同作用，促進鈾酰離子的結合效率。同時，由于多層膜結構的存在，即使經(jīng)過多次吸鈾循環(huán)，該材料的性能并沒有太大損失。該工作利用正交的蛋白反應實現(xiàn)了全蛋白質層層組裝，為有效結合蛋白質和非生物基材料的功能提供了一個功能強大的平臺，其應用示例使用含有SUP的蛋白質功能薄膜實現(xiàn)了從含有極微量鈾酰離子（10 nM）的海水中高效提取鈾，有望為解決海水提鈾這一公認的、可改變世界的七大化學分離挑戰(zhàn)提供新的解決思路，并可能被拓展到一系列其他的應用領域，比如酶工程和生物傳感器等。

  以上成果發(fā)表在Biomacromolecules（DOI: 10.1021/acs.biomac.8b00190）上，論文的第一作者為北京大學化學與分子工程學院與東華大學材料科學與工程學院聯(lián)合培養(yǎng)博士生張雪健，通訊作者為張文彬研究員和楊曙光教授。香港科技大學的孫飛教授和北京大學化學學院應用化學系的劉春立教授亦參與了該合作研究。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.biomac.8b00190