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  吃過(guò)果凍吧？吃過(guò)豆腐吧？又或者吃過(guò)QQ糖吧？你肯定還用過(guò)充電線給手機(jī)充電；又或者把耳機(jī)連接到手機(jī)上來(lái)聽歌吧？那么，你可曾想過(guò)，能吃的又Q又彈的QQ糖，其實(shí)也是可以用來(lái)作為耳機(jī)線聽歌的！果凍、豆腐和QQ糖，從定義上來(lái)講都屬于水凝膠。水凝膠是可以導(dǎo)電的。一個(gè)典型的水凝膠導(dǎo)電例子就是人的神經(jīng)（也是水凝膠）傳遞生物電信號(hào)。耳機(jī)線傳遞音樂信號(hào)的過(guò)程實(shí)際上就是耳機(jī)線中的金屬導(dǎo)線（如銅導(dǎo)線）傳遞電信號(hào)的過(guò)程。這樣，用可以導(dǎo)電的水凝膠來(lái)代替金屬導(dǎo)線傳遞電信號(hào)，即用QQ糖代替銅導(dǎo)線來(lái)作為耳機(jī)線聽歌也就不難理解了。水凝膠主要是基于離子導(dǎo)電的。把水凝膠和基于電子導(dǎo)電的器件耦合起來(lái)，就是水凝膠離電器件。

  幾十億年來(lái)，地球上的生物體主要都是利用離子來(lái)傳遞電信號(hào)；而近幾百年來(lái)，人類創(chuàng)造的機(jī)械則主要是利用電子來(lái)傳遞電信號(hào)。自然的演變催生了復(fù)雜的基于離子導(dǎo)電的生物系統(tǒng)；而人類社會(huì)的發(fā)展則產(chǎn)生了復(fù)雜的基于電子導(dǎo)電的機(jī)械系統(tǒng)。然而，離子與電子并不總是分開運(yùn)作的；在很多應(yīng)用中，他們是耦合在一起共同起作用的。例如，在電生理學(xué)研究中，電子器件被用來(lái)測(cè)量大腦、心臟和肌肉等離子系統(tǒng)（圖1a）；再比如，日常生活中經(jīng)常使用的電池，超級(jí)電容器和燃料電池等，也都耦合了離子與電子。離子與電子的耦合促進(jìn)了一種新型器件-離電器件-的研究與發(fā)展。特別地，水凝膠離電器件，顧名思義，是基于水凝膠實(shí)現(xiàn)的離電器件。

水凝膠離子導(dǎo)體

  水凝膠由聚合物網(wǎng)絡(luò)和水組成。根據(jù)這個(gè)定義，人體、動(dòng)植物的大部分器官和組織，以及生活中常見的食物（果凍，豆腐、面筋等）和日常用品（隱形眼鏡等），都是水凝膠。聚合物網(wǎng)絡(luò)使得水凝膠具有彈性體的性質(zhì)，可以承受載荷和變形；水又賦予了水凝膠液體的性質(zhì)，可以溶解各種物質(zhì)，允許物質(zhì)在水凝膠中擴(kuò)散。水凝膠具有十分廣泛的應(yīng)用，如尿不濕、化妝品、細(xì)胞培養(yǎng)、組織再生、藥物運(yùn)輸?shù)�。但是，傳統(tǒng)的水凝膠應(yīng)用主要基于其優(yōu)異的光學(xué)、力學(xué)、化學(xué)和生物性能，而忽略了其電學(xué)性能。

  水凝膠可以溶解鹽，鹽溶解后產(chǎn)生的離子提高了水凝膠的導(dǎo)電性能。由于聚合物網(wǎng)絡(luò)可拉伸，水具有很高的透明度。因此，水凝膠是一種透明、可拉伸的離子導(dǎo)體（圖1b）。

  在離電器件中，當(dāng)水凝膠與電子導(dǎo)體如金屬相接觸時(shí)，水凝膠中的離子與金屬中的電子會(huì)在界面處形成雙電層（圖1c）。通常情況下，離電器件是基于非法拉第電流工作的，即在雙電層界面處不能有物質(zhì)或者電荷交換，否則，雙電層被破壞，離電器件失效。例如，當(dāng)有電子通過(guò)時(shí)，水凝膠中的水被電解或者離子被氧化（或者還原），這既會(huì)改變水凝膠的組成，又影響器件的性能。穩(wěn)定的雙電層在離電器件中等效于一個(gè)平行板電容器。由于離子與電子的間距非常�。�1?量級(jí)），因此這個(gè)雙電層具有非常大的電容，~10-1 F/m2。

圖1 水凝膠離子導(dǎo)體【1】

水凝膠離電器件

  水凝膠離電器件的一個(gè)重要主題是模擬神經(jīng)肌肉和感知神經(jīng)的功能。在人的神經(jīng)系統(tǒng)中，生物電信號(hào)是通過(guò)離子來(lái)傳遞的。如圖2所示，當(dāng)一個(gè)人的腳踩到釘子上時(shí)，皮膚上的力感知細(xì)胞感知到接觸，并產(chǎn)生一個(gè)電信號(hào)，這個(gè)電信號(hào)沿著神經(jīng)傳遞到中樞神經(jīng)；中樞神經(jīng)做出反應(yīng)，并產(chǎn)生一個(gè)反饋信號(hào)，向兩個(gè)方向傳遞，其中一路信號(hào)向上傳遞給大腦，使大腦感知到疼痛，另一路信號(hào)向下傳遞給大腿肌肉，使肌肉收縮，從而抬起腳。整個(gè)過(guò)程的電信號(hào)依靠離子進(jìn)行傳遞。

圖2 踩到釘子時(shí)的人體反應(yīng)

  水凝膠離電器件可以分別以人造肌肉、人造皮膚和人造神經(jīng)的方式模擬上述過(guò)程中肌肉、皮膚和神經(jīng)的功能。此外，第一代水凝膠離電器件還包括電致發(fā)光器件、電子光學(xué)器件、觸摸屏、摩擦起電發(fā)電機(jī)、人工電鰻和GEO器件。

 1、人造肌肉

  人體的肌肉將化學(xué)能轉(zhuǎn)化為機(jī)械能。基于水凝膠的人造肌肉（通常又被稱為介電彈性體驅(qū)動(dòng)器）將電能轉(zhuǎn)化為機(jī)械能。這類人造肌肉由一層彈性體和兩層水凝膠組成，其中彈性體夾于兩層水凝膠中（圖3a）。彈性體是介電體，水凝膠是導(dǎo)體，整體三明治結(jié)構(gòu)組成了一個(gè)電容。兩層水凝膠分別通過(guò)兩條金屬導(dǎo)線連接到外部電源。當(dāng)施加電壓時(shí)，金屬中的電子和水凝膠中的離子朝著/背離兩者之間界面的方向運(yùn)動(dòng)；同時(shí)，極性相反的離子分別在彈性體與水凝膠之間的兩個(gè)界面聚集。極性相反的離子之間相互吸引，導(dǎo)致彈性體厚度減小，面積變大。 水凝膠的高度透明和可拉伸性能賦予了人造肌肉新的功能，例如，基于水凝膠，可以實(shí)現(xiàn)透明的揚(yáng)聲器、水下隱身的人造機(jī)器魚和軟機(jī)器人。

圖3 人造肌肉、人造皮膚、人造神經(jīng)【1-4】

2、人造皮膚

  人的皮膚分布有很多傳感器，可以感知壓力、變形、溫度和濕度等�；谒z的人造皮膚可以感知壓力和變形。這一人造皮膚也是由兩層水凝膠和一層彈性體組成（圖3b）。其中，兩層水凝膠連接到一個(gè)電容表上。由于雙電層電容的電容值比彈性體電容的電容值大得多，所以，人造皮膚的電容值主要由彈性體電容決定，C ~ ε_EA_E/H_E。當(dāng)施加一個(gè)壓力或拉伸變形時(shí)，彈性體的厚度減小，面積變大，導(dǎo)致電容變大。取決于所使用的水凝膠、彈性體和電路設(shè)計(jì)，基于水凝膠的人造皮膚可以在變形狀態(tài)下工作，或者感知多點(diǎn)觸摸，以及實(shí)現(xiàn)自我修復(fù)等。

3、人造神經(jīng)

  神經(jīng)系統(tǒng)傳遞生物電信號(hào)，協(xié)調(diào)分布在人體各個(gè)部位的組織、器官。神經(jīng)元是其基本結(jié)構(gòu)和機(jī)能單元。神經(jīng)元細(xì)胞中，電信號(hào)沿著長(zhǎng)長(zhǎng)的軸突傳遞，最終傳遞給下一個(gè)神經(jīng)元細(xì)胞。軸突一般包裹著一層髓磷脂。髓磷脂是一層介電體，將軸突內(nèi)外的電解質(zhì)絕緣開�；谒z的人造神經(jīng)模擬了神經(jīng)傳遞電信號(hào)的功能，并在一定程度上模擬了其解剖學(xué)結(jié)構(gòu)。人造神經(jīng)由兩條水凝膠和一層彈性體組成（圖3c）。其中，彈性體的功能模擬髓磷脂的功能，而兩層水凝膠則模擬了軸突內(nèi)外的電解質(zhì)。人造神經(jīng)的一端作為輸入端可以連接到一個(gè)外部電源，另一端作為輸出端可以連接到一個(gè)負(fù)載Z上。當(dāng)施加一個(gè)交流電信號(hào)時(shí)，電信號(hào)沿著人造神經(jīng)從一端傳遞到另一端。電壓的傳遞遵循擴(kuò)散方程：?υ/?t=D?²υ/?x²，其中D是電信號(hào)的擴(kuò)散系數(shù)。研究表明，電信號(hào)從人造神經(jīng)的一端傳遞到另一端時(shí)，不需要離子從一端擴(kuò)散到另一端；離子只需要做局部的運(yùn)動(dòng)就可以使得電場(chǎng)沿著人造神經(jīng)快速傳遞。

4、電致發(fā)光器件

  光學(xué)器件要求導(dǎo)體既有導(dǎo)電性，又有高透明度。傳統(tǒng)的透明電極如ITO導(dǎo)電玻璃造價(jià)昂貴易摔碎。水凝膠既具有良好的導(dǎo)電性，又具有很高的透明度，是理想的光學(xué)器件電極；此外，水凝膠優(yōu)異的拉伸性使得柔性可拉伸的光學(xué)器件成為了可能。

圖4 水凝膠離電器件：電致發(fā)光器件和電子光學(xué)器件【1,5,6】

  在電致發(fā)光器件中，發(fā)光體在電流或者交變電壓的作用下發(fā)光。其中，在交變電壓下發(fā)光的發(fā)光體不需要外部的電子注入，而是在交變電壓作用下在其內(nèi)部原位產(chǎn)生電子和空穴對(duì)；電子和空穴重新結(jié)合后以光子的形式釋放出能量。因此，水凝膠可以用來(lái)驅(qū)動(dòng)這一類電致發(fā)光器件。器件具有夾心結(jié)構(gòu)：一層發(fā)光體材料夾于兩層彈性體中間，然后再夾于兩層水凝膠之間（圖4a）。當(dāng)施加交變電壓時(shí)，極性相反的離子產(chǎn)生交變電場(chǎng)，作用于發(fā)光體，使發(fā)光體發(fā)光。水凝膠和彈性體都是透明、可拉伸的，而發(fā)光體顆粒很小（圖4b），不會(huì)約束變形，因此器件也是可拉伸的（圖4c）。

5、電子光學(xué)器件

  在電子光學(xué)器件中，功能材料如液晶等可以調(diào)節(jié)光的各種性質(zhì)，如相位、偏振、幅值和頻率等。傳統(tǒng)的電子光學(xué)器件大都采用ITO導(dǎo)電玻璃做電極。由于液晶等功能材料是在電場(chǎng)作用下響應(yīng)的，因此可以用水凝膠來(lái)驅(qū)動(dòng)液晶器件（圖4d）。初始時(shí)，液晶分子任意取向，折射/反射掉入射光線，器件不透明；當(dāng)施加交變電壓時(shí)，極性相反的離子產(chǎn)生交變電場(chǎng)，作用于液晶，使液晶分子沿著電場(chǎng)方向取向排列（圖4e），允許入射光線通過(guò)，器件變透明（圖4f）。水凝膠和彈性體都是透明可拉伸的，而液晶不會(huì)約束變形，因此器件也是可拉伸的。

6、觸摸屏

  水凝膠可以用作柔性透明觸摸屏。例如，對(duì)于一個(gè)1D的水凝膠觸摸屏，其兩端分別通過(guò)兩個(gè)電流表連接到一個(gè)交流電源（圖5a）。當(dāng)一個(gè)手指碰到水凝膠上的一個(gè)點(diǎn)時(shí)，會(huì)改變電路的分布，引起電流變化。電流的變化和觸摸點(diǎn)的位置有關(guān)，通過(guò)兩個(gè)電流表測(cè)量電流的變化，就可以確定觸摸點(diǎn)的位置。

圖5基于水凝膠的觸摸屏、摩擦起電發(fā)電機(jī)、人工電鰻、GEO器件【1,7-10】

7、摩擦起電發(fā)電機(jī)

  水凝膠可以制作摩擦起電發(fā)電機(jī)。例如，把一塊水凝膠置于彈性體中，水凝膠通過(guò)金屬導(dǎo)線與一個(gè)外部負(fù)載R連接，并最終接地（圖5b）。當(dāng)一塊介電體循環(huán)地靠近/遠(yuǎn)離彈性體時(shí)，水凝膠中離子的運(yùn)動(dòng)和水凝膠與金屬導(dǎo)線之間的電容耦合使得電子周期性地在金屬導(dǎo)線和地之間流動(dòng)，從而產(chǎn)生交變電流�；谒z可以實(shí)現(xiàn)高度透明、可拉伸的摩擦起電發(fā)電機(jī)。

8、人工電鰻

  電鰻可以瞬間產(chǎn)生幅值高達(dá)600V的電壓和1A的電流。這主要得益于其皮膚上成千上萬(wàn)的串聯(lián)的具有離子濃度梯度的微小結(jié)構(gòu)單元。水凝膠可以用來(lái)實(shí)現(xiàn)人工電鰻。例如，把鹽濃度高的水凝膠，陽(yáng)離子透過(guò)型水凝膠，鹽濃度低的水凝膠，陰離子透過(guò)型水凝膠和鹽濃度高的水凝膠依次堆疊起來(lái)，就形成了一個(gè)具有離子濃度梯度的結(jié)構(gòu)單元（圖5c）。在接觸時(shí)，離子濃度梯度會(huì)產(chǎn)生一個(gè)開路電壓。通過(guò)把多個(gè)重復(fù)的結(jié)構(gòu)單元串聯(lián)起來(lái)可以增大開路電壓。

9、GEO器件

  在水凝膠驅(qū)動(dòng)的人造肌肉中引入液態(tài)的介電材料，集成凝膠（gel）、油（oil）和彈性體（elastomer），就得到了GEO器件。當(dāng)施加電壓時(shí)，極性相反的離子的相互吸引擠壓液態(tài)介電材料，使其流向周圍的區(qū)域，產(chǎn)生靜水壓力，驅(qū)動(dòng)器件變形。液態(tài)介電材料在電擊穿后可以自我修復(fù)，避免了器件失效。

水凝膠離電器件的材料科學(xué)

1、軟材料粘接

水凝膠離電器件集成了水凝膠和彈性體：水凝膠發(fā)揮導(dǎo)體的作用，彈性體發(fā)揮介電和封裝的作用。水凝膠含有大量的水和親水聚合物網(wǎng)絡(luò)；而彈性體通常由疏水的聚合物網(wǎng)絡(luò)組成。因此，水凝膠與彈性體之間的粘接性能一般非常弱，其粘接能通常不高于1 J/m2，遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于水凝膠和彈性體的斷裂能（>1000 J/m2）。通過(guò)在水凝膠與彈性體之間引入適當(dāng)強(qiáng)度的與兩者網(wǎng)絡(luò)的交聯(lián)密度同等稀疏的第三層網(wǎng)絡(luò)，可以大大增加粘接強(qiáng)度（圖6）。如果界面粘接足夠強(qiáng)，那么在水凝膠/彈性體中引入耗散機(jī)制來(lái)提高水凝膠/彈性體的韌性可以進(jìn)一步提高粘接強(qiáng)度。

圖6 水凝膠與彈性體的粘接【1,11,12】

  傳統(tǒng)的促進(jìn)水凝膠與彈性體之間粘接的方法是對(duì)彈性體表面進(jìn)行親水處理，其原理是將甲基等疏水基團(tuán)轉(zhuǎn)化成羥基等親水基團(tuán)。然而，這種方法通常不能得到很高的粘接能，因?yàn)榧词褂幸粚铀肿涌梢岳喂痰卣辰拥綇椥泽w表面，水凝膠中絕大部分的水分子之間的相互作用仍然很弱。最新提出的實(shí)現(xiàn)水凝膠與彈性體之間高強(qiáng)度粘接的方法包括膠水粘接法、原位聚合法和硅烷偶聯(lián)法。

2、水凝膠保水

  水凝膠在空氣中容易失水變干。在水凝膠中溶解具有保濕能力的鹽，形成水和離子，可以降低水的蒸氣壓從而減緩/抑制水的蒸發(fā)。雖然溶解了鹽的水凝膠不容易干，但是水凝膠在空氣中會(huì)隨著環(huán)境濕度的變化而不斷地吸水或者失水，導(dǎo)致水凝膠性能的波動(dòng)。在水凝膠外面包裹一層薄薄的彈性體層，既不影響水凝膠的透明度和拉伸性，同時(shí)又可以起到保水的作用。但是，在分子尺度上，彈性體網(wǎng)絡(luò)其實(shí)就跟液體一樣，允許比其網(wǎng)絡(luò)孔洞尺寸小的分子自由擴(kuò)散。所以，包裹一層彈性體層可以減緩，但不能阻止水凝膠失水。 把上述兩種方法結(jié)合起來(lái)就可以解決水凝膠的失水問(wèn)題，同時(shí)保持其穩(wěn)定的性能（圖7）。

圖7 水凝膠的保水【1,13】

  除了保水問(wèn)題以外，當(dāng)水凝膠與其他溶液或者生物組織接觸時(shí)，還面臨一個(gè)物質(zhì)交換的問(wèn)題，即水凝膠中的水、離子等物質(zhì)會(huì)跑出去，而外部環(huán)境中的物質(zhì)會(huì)進(jìn)入水凝膠。在水凝膠外面包裹一層彈性體很有必要，可以抑制物質(zhì)交換。

 3、水凝膠的疲勞

  在實(shí)際應(yīng)用中，水凝膠不可避免地要承受往復(fù)的加卸載，因此，研究水凝膠的疲勞對(duì)于水凝膠行為的預(yù)測(cè)和指導(dǎo)水凝膠材料的合成具有重要的指導(dǎo)意義。研究水凝膠的疲勞有兩種方式：對(duì)一塊完整的水凝膠進(jìn)行循環(huán)加載和對(duì)一塊帶有預(yù)制裂紋的水凝膠進(jìn)行循環(huán)加載。前者會(huì)導(dǎo)致水凝膠力學(xué)性能不可逆的變化，如彈性模量的降低，稱為疲勞破壞（圖8a）。后者會(huì)導(dǎo)致裂紋的逐漸增加，并最終導(dǎo)致水凝膠斷裂，稱為疲勞斷裂（圖8b）。

圖8 水凝膠的疲勞【1,14】

  水凝膠的化學(xué)組成對(duì)其疲勞斷裂有重要影響。每一個(gè)加卸載周期中裂紋擴(kuò)展的大小，da/dN，是能量釋放率，G，的遞增函數(shù)（圖8c）。當(dāng)da/dN很大時(shí)，G趨向于斷裂能；當(dāng)da/dN很小時(shí)，G趨向于一個(gè)疲勞臨界點(diǎn)，G0。當(dāng)G小于G0時(shí)，循環(huán)加載下裂紋不會(huì)擴(kuò)展。對(duì)于由一個(gè)共價(jià)網(wǎng)絡(luò)和一個(gè)耗散網(wǎng)絡(luò)組成的雙網(wǎng)絡(luò)韌性水凝膠，盡管其斷裂能很高，但其疲勞臨界點(diǎn)和單一的共價(jià)網(wǎng)絡(luò)區(qū)別并不大。

  水凝膠作為透明、可拉伸的離子導(dǎo)體，催生了很多新的應(yīng)用。第一代水凝膠離電器件的發(fā)展，啟發(fā)了包括軟材料粘接、水凝膠保水與水凝膠疲勞等材料科學(xué)的研究。隨著對(duì)水凝膠離電器件研究的深入，水凝膠3D打印等技術(shù)的發(fā)展，下一代水凝膠離電器件會(huì)有更廣泛的應(yīng)用，如軟體機(jī)器人、可穿戴設(shè)備和可植入器件等，以及啟發(fā)更多的材料科學(xué)問(wèn)題。

  水凝膠離電器件的研究剛剛開始，充滿了機(jī)遇和挑戰(zhàn)。

  這一綜述發(fā)表在Nature Reviews Materials上。哈佛大學(xué)博士后楊燦輝是該論文的第一作者，哈佛大學(xué)，美國(guó)工程院院士鎖志剛教授是通訊作者。綜述中提到的很多原創(chuàng)性的工作是在哈佛大學(xué)和西安交通大學(xué)完成的。

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論文信息與鏈接：

Can Hui Yang, Zhigang Suo, Hydrogel ionotronics, Nature Reviews Materials, 2018, 

DOI: 10.1038/s41578-018-0018-7.

https://www.nature.com/articles/s41578-018-0018-7