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  浙江大學(xué)高分子系有機(jī)半導(dǎo)體研究室李昌治研究員（通訊作者）、陳紅征教授、碩士生陳方曉（第一作者）團(tuán)隊(duì)與華南理工大學(xué)發(fā)光材料與器件國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室葉軒立教授合作，提出近紅外非富勒烯受體 (near-infrared nonfullerene acceptors (NIR NFAs, T1–T4))，其具有氟化區(qū)域異構(gòu)體A–Aπ–D–Aπ–A主鏈結(jié)構(gòu)，用于建構(gòu)可達(dá)1000 nm光譜響應(yīng)的高效率單節(jié)和疊層聚合物太陽(yáng)能電池 (polymer solar cells, PSCs)。該團(tuán)隊(duì)通過調(diào)整分子構(gòu)型的區(qū)域異構(gòu)橋(Aπ)和氟-取代基((F)‐substituents)，大幅改善主鏈結(jié)構(gòu)和共軛作用，有助于獲得光電性能優(yōu)化的非富勒烯受體(NFA)，這也是影響PSCs器件效率的關(guān)鍵要素。

  隨著新型光電活性分子的快速發(fā)展，聚合物太陽(yáng)能電池也得到不斷地突破，大放異彩。PSCs的獨(dú)特優(yōu)點(diǎn)在于，化學(xué)有機(jī)半導(dǎo)體的多功能性和可調(diào)節(jié)性，因此可大量制備、價(jià)格相對(duì)較低、成品柔軟可彎曲等特性。例如，近期所發(fā)展的近紅外有機(jī)材料（帶隙Eg < 1.4 eV）所制備的PSCs，具有NIR高光譜響應(yīng)度和半透明等特性，基于以上發(fā)展，科學(xué)家們對(duì)疊層和半透明PCSs產(chǎn)生了強(qiáng)烈的探索欲望。

圖1 a）疊層器件結(jié)構(gòu)示意圖。 b) 疊層器件斷面SEM圖。 c）疊層太陽(yáng)能電池能級(jí)分布圖。 d）在AM1.5G（100mW cm -2）照射下最優(yōu)疊層器件的J-V曲線。

獲得高效率不簡(jiǎn)單！

NIR PSCs面臨的挑戰(zhàn)

  過去幾年里，許多研究人員投入精力研發(fā)NIR有機(jī)半導(dǎo)體，但以NIR供體和富勒烯受體的PSC，其能量轉(zhuǎn)換效率(Power conversion efficiency, PCE)通常低于10%，且外量子效率 (External quantum efficiency,EQE)相對(duì)也低。但令人振奮的是，近期已發(fā)展出稠環(huán)(fused-ring)非富勒烯受體 (nonfullerene acceptors, NAFs)，如IHIC， IEICO， ATT-2， BT-CIC， DTPCIC，和COi8DFIC，為NIR有機(jī)半導(dǎo)體提供了新的發(fā)展機(jī)會(huì)，使PSC得以利用近紅外光子來獲得較大的短路電流(Jsc)。

  然而，目前NIR有機(jī)太陽(yáng)能電池面臨的最大挑戰(zhàn)，無外乎就是在NIR太陽(yáng)能電池中獲得較高的光電轉(zhuǎn)換效率的同時(shí)降低能量的損失。此外，通常需通過反復(fù)優(yōu)化器件工藝來獲得最佳的本體異質(zhì)節(jié) (bulk heterojunction, BHJ)混合形貌（影響PSC整體性能的關(guān)鍵）。至今，以富勒烯和NFA供體為基材所制備的PSCs器件，其轉(zhuǎn)換效率極少可達(dá)到大于8%的PCE。

  因此，要獲得高效率的PSCs的核心關(guān)鍵，就是更深入地探討NIR光活性分子的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，以利于改善、提升BHJ特性，如電子、空穴遷移率等，以達(dá)成在低能量的NIR波段中優(yōu)化PSC器件以提高光電轉(zhuǎn)換率。

突破效率

關(guān)鍵在NIR有機(jī)物和器件結(jié)構(gòu)新見解

  該團(tuán)隊(duì)運(yùn)用四個(gè)新型結(jié)構(gòu)的近紅外非富勒烯受體NIR NFAs，其具有氟化區(qū)域異構(gòu)體A–Aπ–D–Aπ–A主鏈結(jié)構(gòu)，包括IFIC-i-2F (T1)，IFIC-i-4F (T2)，IFIC-i-6F (T3)，和IFIC-o-4F (T4)，架構(gòu)出高效率的單結(jié)和疊層的PSCs，(如圖１)。這種結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)調(diào)節(jié)了IFICs的主鏈剛性、平面性和內(nèi)部電荷轉(zhuǎn)移，因此影響了材料的光電特性。這四種IFIC呈現(xiàn)具有廣泛的吸光范圍（Eg 可達(dá) 1.27 eV）和微小的能級(jí)變化。在PSCs中，盡管具有相似的分子式，通過簡(jiǎn)單的溶液制備技術(shù)添加PTB7-Th聚合物，可觀察到F在遠(yuǎn)端的NFA (T4)，性能為7%，而具有不同F(xiàn)原子的近端的NFA(T1-T3)，PSCs的性能則明顯提升，達(dá)到10.10% (T2)。

圖2.  T1 (IFIC-i-2F), T2 (IFIC-i-4F), T3 (IFIC-i-6F), and T4 (IFIC-o-4F)化學(xué)結(jié)構(gòu)

  然而，巧妙的是，該團(tuán)隊(duì)通過添加1% 1-氯萘(CN)作為溶液添加劑，改善共混物的形貌后，具有PTB7-Th：T2共混物的單結(jié)PSC可以達(dá)到10.87％的能量轉(zhuǎn)換效率(PCE)（Jsc : 24.85 mA cm-2, Voc: 0.65 V, FF:  0.67）。此外，利用可吸收NIR的 IFIC-4F (T2):  PTB7-Th子電池與中間帶隙非富勒烯基ITIC: PBDB-T子電池，來制備出高效率的疊層太陽(yáng)能電池。

圖3 a） 不加添加劑和1%CN作為添加劑的J-V曲線。 b) EQE曲線。 c）短路電流密度隨光強(qiáng)的變化。 d） PTB7-Th和T2的傅里葉紅外譜圖。 e，f） 光致力顯微鏡圖，其中(e) 1% CN作為添加劑，(f) 不加添加劑。

  通過高精密的太陽(yáng)光模擬器和量子效率量測(cè)儀器，測(cè)得此器件的光電轉(zhuǎn)換效率高達(dá)14.64 %，是目前獲得效率較高的疊層PSCs，該團(tuán)隊(duì)通過這篇研究，提出了對(duì)NIR有機(jī)物和器件結(jié)構(gòu)的新見解，也藉此大幅提升了NIR PSCs的效率。

  相關(guān)論文以 “Near-Infrared Electron Acceptors with FluorinatedRegioisomeric Backbone for Highly Efficient Polymer Solar Cells” 為題發(fā)表于《Advanced Materials》（IF=21.950）。研究生陳方曉和博士生劉志璽為論文的共同第一作者，李昌治研究員為通訊作者，該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金經(jīng)費(fèi)的支持。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.201803769