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  動(dòng)物體中的承重型軟組織主要由高強(qiáng)度膠原纖維和粘彈性軟濕組分組成，這種特殊的結(jié)構(gòu)特征同時(shí)賦予了它們優(yōu)異的力學(xué)強(qiáng)度和斷裂韌性。受這類(lèi)生物軟組織結(jié)構(gòu)特征啟發(fā)，纖維增強(qiáng)水凝膠為開(kāi)發(fā)同時(shí)具有優(yōu)異力學(xué)強(qiáng)度和韌性的材料提供了新思路。然而，水凝膠一般在水中高度溶脹且很難與固體形成有效的界面粘結(jié)，從而導(dǎo)致纖維增強(qiáng)水凝膠的制備十分困難。

  近年來(lái)，日本北海道大學(xué)龔劍萍教授團(tuán)隊(duì)研究人員將玻璃纖維布(GF)與一種新型的高韌性?xún)尚跃垭娊赓|(zhì)(PA)水凝膠結(jié)合，其中該新型水凝膠在水中表現(xiàn)出適度的體積收縮，而且能夠與纖維表面形成優(yōu)異的界面粘結(jié)，從而開(kāi)發(fā)出了具有高拉伸強(qiáng)度、拉伸模量和撕裂韌性的復(fù)合水凝膠 (Mater. Horiz., 2, 584–591, 2015; Adv. Funct. Mater., 27, 1605350, 2017)。最近，龔教授團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)該纖維增強(qiáng)水凝膠隨著樣品尺寸的增大而表現(xiàn)出逐漸提高的抗撕裂能力，并在尺寸達(dá)到一個(gè)特定值時(shí)，該復(fù)合水凝膠能夠獲得非尺寸依賴(lài)、超高的抗撕裂能(破壞能：~1000 kJ/m²)，甚至優(yōu)于一些高韌性的金屬和合金材料(J. Mater. Chem. A, DOI: 10.1039/C9TA02326G, 2019)。該研究認(rèn)為復(fù)合水凝膠在撕裂破壞過(guò)程中所表現(xiàn)出的十分優(yōu)異的抗撕裂性能主要源于其非常大的撕裂過(guò)程區(qū)的巨大能量耗散。這類(lèi)具有優(yōu)異機(jī)械性能的新型復(fù)合水凝膠成為有效連接軟材料和傳統(tǒng)硬材料之間的橋梁。

圖1 PA-GF復(fù)合水凝膠的撕裂測(cè)試結(jié)果：a）撕裂測(cè)試的樣品示意圖；b）PA水凝膠、GF玻璃纖維布及PA-GF復(fù)合水凝膠的撕裂力-位移曲線(xiàn)圖（所選用的水凝膠基體為P(NaSS-co-DMAEA-Q)凝膠）

  該研究是通過(guò)褲形撕裂測(cè)試方法評(píng)價(jià)不同樣品寬度(W)的復(fù)合水凝膠的破壞行為(圖1a)。由不同寬度樣品的撕裂力-位移(F_tear-L)曲線(xiàn)圖(圖1b)可以看出，隨著樣品寬度從30mm增加到90mm，復(fù)合水凝膠的撕裂力顯著增加。除此之外，復(fù)合水凝膠的F_tear-L曲線(xiàn)的形狀也發(fā)生了變化：樣品寬度為30mm時(shí)，呈現(xiàn)三角形形狀和一個(gè)撕裂力峰值；樣品寬度為60mm時(shí)，呈現(xiàn)出較窄的鋸齒狀撕裂力擴(kuò)展平臺(tái)，且平均撕裂力峰值有大幅提高；樣品寬度為90mm時(shí)，呈現(xiàn)出較寬的鋸齒狀撕裂力擴(kuò)展平臺(tái)，且平均撕裂力峰值得到進(jìn)一步提高。然而，在上述三種寬度條件下，玻璃纖維布的F_tear-L曲線(xiàn)的形狀一直保持三角形形狀，撕裂力處于持續(xù)增加的趨勢(shì)但是明顯低于復(fù)合水凝膠。在上述三種寬度條件下，復(fù)合水凝膠的平均撕裂力峰值分別是玻璃纖維布的105、18、4倍。依據(jù)斷裂理論，當(dāng)材料的尺寸大于材料固有的斷裂過(guò)程區(qū)時(shí)，它的固有斷裂能不應(yīng)該依賴(lài)于樣品的測(cè)試尺寸�？梢�(jiàn)，該復(fù)合水凝膠的撕裂過(guò)程區(qū)非常大，上述觀察的樣品尺寸小于或僅接近于它的固有斷裂過(guò)程區(qū)尺寸大小。

圖2 PA-GF復(fù)合水凝膠的尺寸依賴(lài)撕裂行為：a）不同寬度(W)的復(fù)合水凝膠樣品斷裂圖像（圖中的紅色箭頭表示纖維斷裂，綠色虛線(xiàn)代表復(fù)合水凝膠樣品的斷裂路徑）；b和c）纖維編織物和復(fù)合水凝膠的撕裂力峰值平均值(F_p)-樣品寬度(W)圖（b）和撕裂能(T)-樣品寬度(W)圖（c）（圖b和c中的數(shù)字與圖a中的失效樣品圖像相對(duì)應(yīng)，W₀、W₁和W₂為記錄復(fù)合水凝膠失效模式轉(zhuǎn)變的三個(gè)特征樣品寬度，該圖中的樣品與圖1b中使用的樣品相同）

  為了進(jìn)一步理解復(fù)合水凝膠在不同樣品尺寸下的撕裂行為的不同，該研究進(jìn)一步觀察了破壞后的樣品形態(tài)并計(jì)算了對(duì)應(yīng)樣品的平均撕裂應(yīng)力峰值和撕裂能(圖2)。根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果，研究人員通過(guò)兩個(gè)特征樣品寬度(W₁、W₂)將復(fù)合水凝膠的撕裂行為劃分為三個(gè)區(qū)間：區(qū)間I (0<W<W₁)：撕裂過(guò)程中僅有纖維抽出模式，撕裂力和撕裂能隨W增大而增大；區(qū)間II (W₁≤W<W₂)：撕裂過(guò)程表現(xiàn)出纖維斷裂和抽出的混合模式，撕裂力和撕裂能繼續(xù)隨W增大而增大；區(qū)間III (W≥W₂)：撕裂過(guò)程主要表現(xiàn)出纖維斷裂模式，撕裂力和撕裂能繼續(xù)隨W增大而趨于一個(gè)基本不變的固定值。根據(jù)斷裂理論，研究人員認(rèn)為當(dāng)達(dá)到區(qū)間III后實(shí)驗(yàn)測(cè)得的撕裂能可以被看作復(fù)合水凝膠的固有斷裂能(G_c)�？梢钥闯�，復(fù)合水凝膠的G_c可達(dá)~1000 kJ/m²，分別是純PA水凝膠的300倍和本研究中所測(cè)得的纖維織物(W=110mm)的最大撕裂能的3.5倍，甚至優(yōu)于一些高韌性的金屬和合金材料。研究人員認(rèn)為當(dāng)撕裂力和撕裂能都達(dá)到飽和時(shí)的特征樣品寬度W₂(=75mm)可以近似地看成復(fù)合水凝膠的撕裂過(guò)程區(qū)的尺寸，可見(jiàn)其過(guò)程區(qū)尺寸可達(dá)厘米級(jí)，明顯大于傳統(tǒng)純材料和纖維增強(qiáng)聚合物復(fù)合材料。

圖3 以不同纖維編織物和不同水凝膠基體為原料的復(fù)合水凝膠的撕裂能(T)-樣品寬度(W)圖：a）以薄玻璃纖維織物（t-GF）和P(NaSS-co-DMAEA-Q) 水凝膠基體的軟質(zhì)復(fù)合材料的T-W圖。b）以厚玻璃纖維織物（GF）和P(NaSS-co-DMAEA-Q)及P(NaSS-co-MPTC)兩種水凝膠為基體的復(fù)合水凝膠的T-W圖（W₀、W₁和W₂為記錄復(fù)合水凝膠失效模式轉(zhuǎn)變的三個(gè)特征樣品寬度）

  為了理解水凝膠基體和纖維編織物的力學(xué)性能對(duì)復(fù)合水凝膠撕裂能的影響，該研究進(jìn)一步選用另一種力學(xué)性能稍低的薄玻璃纖維織物和另一種聚兩性電解質(zhì)水凝膠[P(NaSS-co-MPTC)]基體制備復(fù)合水凝膠，并研究其撕裂行為(圖3)。結(jié)果表明較強(qiáng)壯的纖維編織物有利于形成較大的斷裂過(guò)程區(qū)和較高的斷裂應(yīng)力；較強(qiáng)壯/較大剛性的水凝膠基體可以使斷裂過(guò)程區(qū)輕微變小。進(jìn)一步的簡(jiǎn)單理論模型與上述實(shí)驗(yàn)結(jié)果相一致。

圖4 各種材料的斷裂能-楊氏模量對(duì)比圖：所選材料包括普通玻璃、工程陶瓷、韌性金屬玻璃、傳統(tǒng)的玻纖和碳纖增強(qiáng)復(fù)合材料、金屬和合金、工程高分子材料、韌性水凝膠、動(dòng)物組織、近期報(bào)道的纖維增強(qiáng)復(fù)合水凝膠及本文報(bào)道的玻璃纖維增強(qiáng)韌性聚兩性電解質(zhì)水凝膠

  該研究所制備的復(fù)合水凝膠不僅柔軟而且能夠在纖維取向方向上表現(xiàn)出優(yōu)異的拉伸模量(~GPa)和拉伸斷裂強(qiáng)度(>300 MPa)。從各種材料的斷裂能-楊氏模量對(duì)比圖(圖4)可以看出，復(fù)合水凝膠的模量和韌性遠(yuǎn)大于純韌性水凝膠，因而在結(jié)構(gòu)生物材料領(lǐng)域顯示出較好的應(yīng)用前景。值得一提的是，復(fù)合水凝膠的破壞能不僅高于傳統(tǒng)的纖維增強(qiáng)聚合物復(fù)合材料，而且甚至優(yōu)于一些堅(jiān)硬的金屬和合金。這類(lèi)具有優(yōu)異機(jī)械性能的新型復(fù)合水凝膠成為有效連接軟材料和傳統(tǒng)硬材料之間的橋梁。

  以上相關(guān)成果近期發(fā)表在Journal of Materials Chemistry A (J. Mater. Chem. A, published online, DOI: 10.1039/c9ta02326g, 2019)上，并將出現(xiàn)在該雜志的背封面(Back Cover)。論文的第一作者為北海道大學(xué)先端生命科學(xué)研究院的博士后研究員黃以萬(wàn)（現(xiàn)就職于湖北工業(yè)大學(xué)），通訊作者為龔劍萍教授。

  論文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/ta/c9ta02326g/unauth#!divAbstract