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  金屬離子可以與蛋白質(zhì)結(jié)合形成金屬蛋白(metalloprotein)。金屬離子的存在不但影響蛋白質(zhì)的多級(jí)組裝，還在生命活動(dòng)中起著至關(guān)重要的作用。例如二價(jià)鐵離子與血紅蛋白結(jié)合可以儲(chǔ)氧載氧；鐵硫蛋白作為重要的電子載體在生命活動(dòng)中起著重要作用；金屬酶可以催化生物體內(nèi)的化學(xué)反應(yīng)等。受金屬蛋白啟發(fā)，人們?cè)O(shè)計(jì)開發(fā)了一系列功能性金屬蛋白，并在催化、生物傳感器、生物電子工程等方面有廣泛應(yīng)用。但是設(shè)計(jì)制備金屬蛋白相對(duì)復(fù)雜，成本較高。另外，高濃度重金屬離子通常會(huì)造成蛋白質(zhì)的不可控變性，這都限制了其大規(guī)模的應(yīng)用。

圖1 錫/溶菌酶復(fù)合薄膜的制備與結(jié)構(gòu)分析

  面對(duì)上述問(wèn)題，陜西師范大學(xué)楊鵬教授課題組提出利用二價(jià)錫離子(Sn²⁺)誘導(dǎo)蛋白質(zhì)進(jìn)行快速可控組裝。實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)，與傳統(tǒng)金屬蛋白制備策略中使用鈷(Co²⁺)，鎳(Ni²⁺)，銅(Cu²⁺)，鋅(Zn²⁺)，鐵(Fe³⁺)等離子與蛋白形成配位作用不同，Sn²⁺可以高效的還原蛋白中的二硫鍵，并形成錫硫鍵(-C-S-Sn-S-C-)從而參與蛋白質(zhì)組裝。以溶菌酶為例，只需將一定濃度SnCl₂溶液(如0.1 M)與溶菌酶溶液混合，溶菌酶分子內(nèi)二硫鍵即可在數(shù)分鐘內(nèi)被還原并形成錫/溶菌酶復(fù)合物。錫/溶菌酶復(fù)合物會(huì)在氣液界面快速組裝，形成二維納米薄膜。這一復(fù)合物薄膜制備方法簡(jiǎn)單，可大面積制備(面積可達(dá)0.2 m²，圖1)。通過(guò)原子力顯微鏡，透射電子顯微鏡等表征可知，這一薄膜是由錫/溶菌酶復(fù)合物簇在氣液界面聚集而成。由于該聚集體具有類淀粉樣結(jié)構(gòu)（一種自然界廣泛存在的粘附體系），因此這一二維薄膜可以穩(wěn)定粘附在多種基材表面并具有良好的粘附穩(wěn)定性。另外，通過(guò)紫外曝光還可以得到圖案化的復(fù)合物納米薄膜（圖2）。

圖2 復(fù)合薄膜在多種基材表面的穩(wěn)定粘附、圖案化及抗菌活性。

  基于錫/溶菌酶二維薄膜的特點(diǎn)，其展現(xiàn)出了多種功能性。首先，由于錫/溶菌酶簇的存在，薄膜具有優(yōu)異的抗菌性能。對(duì)革蘭氏陰性菌（大腸桿菌），陽(yáng)性菌（金黃色葡萄球菌）以及真菌（白色念球菌）都具有良好的殺菌能力（圖2）。另外，由于錫/溶菌酶簇的存在，復(fù)合薄膜還具有優(yōu)異的催化性能。例如，在可見光范圍內(nèi)(＞420nm 波長(zhǎng))，可產(chǎn)生穩(wěn)定的光電流。通過(guò)光催化產(chǎn)氫測(cè)試表明，復(fù)合薄膜具有良好的光催化水分解產(chǎn)氫能力（圖3）。此外，復(fù)合薄膜中的錫/溶菌酶簇使復(fù)合薄膜具有良好的電子轉(zhuǎn)移能力。以吡咯氧化聚合為例，除直接電催化吡咯聚合而形成聚吡咯涂層之外，在復(fù)合薄膜存在下，加入Cu²⁺也可催化吡咯氧化形成聚吡咯（無(wú)需外加電場(chǎng)），并在復(fù)合薄膜上形成聚吡咯涂層。這些進(jìn)展有望應(yīng)用于柔性導(dǎo)電材料上。

  錫金屬已使用上千年（如廣泛使用的錫器），而以上工作證明了Sn²⁺可以與蛋白質(zhì)結(jié)合形成類金屬蛋白簇，并在界面組裝為二維類淀粉樣納米薄膜。此薄膜可以粘附在多種表面形成涂層，從而賦予基材抗菌和催化等性能。

圖3 復(fù)合薄膜的可見光催化活性

圖4 復(fù)合薄膜的電子轉(zhuǎn)移活性

  由于此薄膜制備簡(jiǎn)單、成本低廉、反應(yīng)迅速，為類金屬蛋白的制備及組裝成宏觀實(shí)用材料提供了新思路，有望進(jìn)行大規(guī)模使用。以上工作已在線發(fā)表在ACS Nano上(DOI: 10.1021/acsnano.9b01392)，論文第一作者為來(lái)自也門的留學(xué)生Bassam Saif，通訊作者為陜西師范大學(xué)楊鵬教授和顧泉教授。該課題得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委(Nos. 51673112, 21875132, 21872089) 等項(xiàng)目的資助。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.9b01392

課題組簡(jiǎn)介：

  陜西師范大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院楊鵬課題組組建于2012年底，隸屬于應(yīng)用表面與膠體化學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室。其主要學(xué)術(shù)貢獻(xiàn)是基于蛋白質(zhì)類淀粉樣界面聚集與粘附，發(fā)展了一類有望代替聚多巴胺等多酚類表界面交聯(lián)沉積的新的表界面粘附和化學(xué)設(shè)計(jì)新體系。已在Nature Commun. (1)、Chem. Rev. (1)、J. Am. Chem. Soc. (1)、Adv. Mater. (4)、Angew. Chem. Int. Ed. (2)等期刊發(fā)表綜述和研究論文六十余篇。