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  隨著柔性電子設(shè)備的發(fā)展，柔性可拉伸電存儲器件因其優(yōu)異的機械性能及其對不同形變的適應(yīng)性而備受關(guān)注。目前，這一領(lǐng)域的研究主要通過材料本身的機械性能或特殊結(jié)構(gòu)設(shè)計來獲得可拉伸性。然而，一個長期被忽視的問題是器件的彈性，即其可逆拉伸性。一方面，可拉伸器件中提供拉伸性能的原材料在形變后往往難以完全恢復(fù)，且隨著拉伸次數(shù)的增加這一部分應(yīng)變不斷累積，表現(xiàn)為宏觀上的拉長乃至失效；另一方面，因拉伸而在電極表面形成的褶皺或波紋狀結(jié)構(gòu)對電極材料的柔韌性有較大要求，而相對粗糙的硬質(zhì)無機材料，如金屬氧化物等，往往會在形成褶皺的過程中阻礙整個器件的形變恢復(fù)，或由于界面粘合不緊產(chǎn)生脫落，從而導(dǎo)致性能的下降。這兩方面的原因共同制約了可拉伸儲能器件的恢復(fù)性能。

  為了提高電解質(zhì)的彈性，降低拉伸后的殘余形變，河南理工大學(xué)的陳強教授團隊通過對聚合物分子結(jié)構(gòu)進行設(shè)計，合成了瓊脂/疏水性聚丙烯酰胺（HPAAm）雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠。在拉伸過程中，由瓊脂組成的第一層網(wǎng)絡(luò)中，部分瓊脂聚集體被拉開，吸收了一部分能量，而第二層HPAAm的網(wǎng)絡(luò)中強烈的疏水相互作用則可以有效承受拉力，并迅速重建其網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。這一雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠在1000次伸長量為100%的拉伸后殘余應(yīng)變僅為6.2%，經(jīng)過2分鐘恢復(fù)后殘余應(yīng)變僅為0.4%。同時多次拉伸對其離子傳輸性能幾乎沒有影響，這為其應(yīng)用為電存儲器件電解質(zhì)提供了可能。

圖 1 (a)瓊脂/ HPAAm水凝膠和瓊脂/PAAm水凝膠在不同拉伸條件下的恢復(fù)性能 (b)不同拉伸應(yīng)變和不同循環(huán)后瓊脂/HPAAm和瓊脂/PAAm的最終殘余應(yīng)變。內(nèi)嵌插圖左圖：在100％應(yīng)變的不同拉伸循環(huán)后瓊脂/HPAAm的離子電導(dǎo)率。右：使用被拉伸5000次的瓊脂/ HPAAm水凝膠作為電路的一部分點亮LED。

  針對電極材料，香港城市大學(xué)的支春義教授團隊合成了聚吡咯（PPy）聚合物薄膜電極，并通過退火對其電性能進行了優(yōu)化。這一聚合物電極單層厚度僅為4微米，且柔韌性十分優(yōu)異，拉伸強度可達21.22MPa。退火過程使PPy薄膜的電阻率由7.2Ωcm^-1下降至6.0Ωcm^-1，從而使其電容性能也獲得了明顯提升。將這一PPy薄膜與可拉伸雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠組裝為對稱超級電容器，薄而柔軟的聚合物薄膜可以緊密貼合水凝膠的表面，并形成細密均勻的褶皺結(jié)構(gòu)，為該電容器的拉伸穩(wěn)定性提供了結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)。這一超級電容器的電容值可達79.7mF cm^-2，4000次充放電循環(huán)后比電容保持率達95.2%。

  該團隊進一步對這一可拉伸超級電容器的拉伸性能及電性能進行了表征。在可拉伸超電容從原長拉伸至200%伸長量的過程中，其能量損失系數(shù)僅為0.16，而其電容值則保持穩(wěn)定并略有升高。在1000次伸長量100%的拉伸循環(huán)中，其電容值呈現(xiàn)升高后保持穩(wěn)定的趨勢，1000次拉伸之后，其電容值仍接近初始值，器件整體伸長量僅為10.2%，且電極材料表面未出現(xiàn)明顯的機械損傷。這一工作為彈性電存儲器件的設(shè)計與制備提供了新的思路。

圖 2 (a)可拉伸全聚合物超級電容器的制造過程示意圖 (b)不同拉伸應(yīng)變下的電容保持率 (c)不同拉伸應(yīng)變下的CV曲線 (d)不同拉伸循環(huán)次數(shù)下的電容保持率 (e)不同循環(huán)次數(shù)的CV曲線，其中單獨循環(huán)數(shù)字表示形變?yōu)?，100％標記的循環(huán)數(shù)字表示形變?yōu)?00％。(f)1500次應(yīng)變?yōu)?00%拉伸下的吸收功及能量損失系數(shù)及(g)應(yīng)力-應(yīng)變曲線 

  以上成果發(fā)表在《Angewandte Chemie International Edition》 （DOI: 10.1002/anie.201908985）上，論文的第一作者為香港城市大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)系博士生王宇坤，通訊作者為香港城市大學(xué)的支春義教授和河南理工大學(xué)的陳強教授。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201908985