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  利用彈性體材料設(shè)計(jì)的具有高自由度、高適應(yīng)性的軟機(jī)器，已經(jīng)成為了新的研究熱點(diǎn)。為了保證它們的自適應(yīng)性和安全性，需要合適的傳感器件來實(shí)現(xiàn)運(yùn)行過程中的實(shí)時(shí)反饋與感知；從而為進(jìn)一步的控制打下基礎(chǔ)。對(duì)軟機(jī)器來說，一個(gè)合適的傳感器需要具備以下幾個(gè)特點(diǎn)：柔軟、可拉伸、易集成。基于離子導(dǎo)電的水凝膠材料天然地滿足前兩者。但是，在集成性方面，由于疏水的彈性體和親水的水凝膠之間的粘接強(qiáng)度通常很弱，目前仍然缺少一種簡單易行的粘接方法來攻克這一難題。

  近日，哈佛大學(xué)鎖志剛教授和Robert D. Howe教授課題組合作提出了一種能夠應(yīng)用于已成形彈性體結(jié)構(gòu)的貼附式大變形傳感器。通過引入硅烷偶聯(lián)劑的化學(xué)機(jī)理，在已成形的彈性體表面引入硅烷改性的彈性體漆，再將硅烷改性的水凝膠傳感器通過貼附的方式進(jìn)行粘接，便可以簡單有效地實(shí)現(xiàn)傳感器與軟機(jī)器的集成。這種策略將軟機(jī)器和傳感器的制造進(jìn)行了分離，并為軟機(jī)器的嵌入式傳感技術(shù)提供了潛在的設(shè)計(jì)空間。本工作所實(shí)現(xiàn)的粘接強(qiáng)度超過水凝膠本身的韌性。研究人員通過準(zhǔn)靜態(tài)、疲勞以及多頻動(dòng)態(tài)載荷測(cè)試展現(xiàn)了傳感器的優(yōu)良性能：實(shí)現(xiàn)400%應(yīng)變的傳感測(cè)量而不破壞傳感器；傳感器可以在1500個(gè)循環(huán)載荷下保持穩(wěn)定性，以及具有至少10 Hz的工作帶寬。研究人員進(jìn)一步通過將水凝膠傳感器集成于柔性氣動(dòng)驅(qū)動(dòng)器，展示了傳感器在驅(qū)動(dòng)器自由變形過程中對(duì)其形態(tài)的有效感知。該工作有望為軟機(jī)器功能性和精準(zhǔn)控制的發(fā)展提供幫助。

1、材料合成與粘接原理

  如圖a所示，水凝膠傳感器的合成是將聚合物單體和硅烷偶聯(lián)劑通過自由基聚合反應(yīng)，結(jié)合相應(yīng)的交聯(lián)劑進(jìn)行共聚得到。其中，由于添加有保水性能優(yōu)異的氯化鋰，使得傳感器本身具有較好的保水性和較高的導(dǎo)電率。在傳感器的制備之后，其與彈性體集成過程的步驟如圖b所示，主要分為以下四步：首先，制備一塊彈性體結(jié)構(gòu)，其表面不具有任何特殊的官能團(tuán)；之后，在其表面涂上一層含有偶聯(lián)劑的彈性體預(yù)聚液，由于其與基底具有相同的化學(xué)性質(zhì)，預(yù)聚液中的彈性體高分子鏈能夠滲透入已成形的彈性體聚合物網(wǎng)絡(luò)，同時(shí)也會(huì)與網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行纏結(jié)，從而形成拓?fù)湔辰�；在彈性體漆固化后，再將之前合成的水凝膠貼附在其表面；在65℃環(huán)境中加熱24個(gè)小時(shí)后，水凝膠網(wǎng)絡(luò)和彈性體網(wǎng)絡(luò)上的偶聯(lián)基團(tuán)會(huì)互相縮聚形成化學(xué)鍵。這樣，硅烷改性的彈性體漆作為中間層，與成形的彈性體進(jìn)行拓?fù)溥B接，同時(shí)也通過共價(jià)鍵與水凝膠連接，最終實(shí)現(xiàn)了水凝膠與彈性體結(jié)構(gòu)的粘接。

  為了評(píng)估水凝膠與彈性體間的粘接強(qiáng)度，研究人員進(jìn)一步利用90度剝離測(cè)試進(jìn)行了界面粘接能的測(cè)量，如圖c所示。通過典型的力-位移曲線展示出的粘接能約為60 J/m²。在剝離過程中，裂紋是沿著水凝膠層擴(kuò)展的，在彈性體表面能夠看到有明顯的水凝膠殘留，證明了此粘接方法能夠?qū)崿F(xiàn)比水凝膠本身還強(qiáng)的界面強(qiáng)度。為了展示粘接樣品的拉伸性能，一塊透明的水凝膠圖案被貼附在一塊2mm厚的彈性體表面（圖d），此雙層結(jié)構(gòu)能夠在發(fā)生兩倍拉伸變形時(shí)保持穩(wěn)定的粘接，水凝膠能夠與彈性體保持相同的變形。

2、阻抗分析與拉伸性能表征

  水凝膠傳感器不同于以往的電子導(dǎo)體，由于凝膠與金屬導(dǎo)體之間界面雙電層（EDL）的存在，其阻抗的大小與測(cè)試頻率緊密相關(guān)。研究人員首先制作了啞鈴形水凝膠試樣并粘接在長方形彈性體基底上，對(duì)其進(jìn)行了準(zhǔn)靜態(tài)測(cè)試，如圖a所示。外部測(cè)量電路（圖b）通過導(dǎo)電織物直接與水凝膠兩端連接。為了保證連接穩(wěn)定，僅有水凝膠中間的細(xì)長部分受到拉伸。在等效電路中，水凝膠的細(xì)長部分可視為純電阻，用 R₀表示。利用電化學(xué)中的Randles電路模型，將水凝膠兩端與電子導(dǎo)體的接觸部分視為電雙層電容和電荷傳輸電阻，分別用 C_EDL和R_CT表示。通過在不同電信號(hào)頻率下的阻抗測(cè)量，研究人員最終確定使用10 kHz作為水凝膠阻抗穩(wěn)定的門檻值，并作為傳感器表征測(cè)試中的測(cè)量頻率，此時(shí)水凝膠的阻抗僅取決于中間純電阻部分，其余部分的阻抗可以忽略。

  在水凝膠的拉伸測(cè)試中，水凝膠能夠與彈性體基體共同變形4.5倍而不會(huì)發(fā)生脫粘現(xiàn)象（圖d）。由于水凝膠的變形只會(huì)改變聚合物網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)以及水分子的分布，而對(duì)離子的電導(dǎo)率幾乎沒有影響，所以水凝膠傳感器的阻值僅與其外形有關(guān)，理論上其電阻變化滿足 R/R₀ = λ²的關(guān)系，該理論預(yù)測(cè)曲線在圖e中與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)吻合得很好。

3、疲勞與動(dòng)態(tài)響應(yīng)表征

  穩(wěn)定性是傳感器的一項(xiàng)重要性能指標(biāo)，而以往的柔性傳感器在經(jīng)過循環(huán)載荷作用后，往往都具有一定的漂移和滯回現(xiàn)象，制約了傳感器的精度和壽命。為了表征水凝膠傳感器在長時(shí)間循環(huán)載荷下的性能，研究人員對(duì)其進(jìn)行了疲勞測(cè)試，來檢驗(yàn)其在重復(fù)運(yùn)行時(shí)力學(xué)與電學(xué)屬性的穩(wěn)定性。為了減緩水凝膠傳感器的在長時(shí)間加載過程中的水分流失，此處的水凝膠用彈性體薄膜封裝，循環(huán)加載結(jié)果如圖a所示。在不同的循環(huán)周期內(nèi)，傳感器的電阻變化比與拉伸率的關(guān)系仍然滿足理論預(yù)測(cè)，并且在1500個(gè)循環(huán)載荷中，電阻變化基本沒有滯回現(xiàn)象存在，表明了傳感器的電學(xué)穩(wěn)定性。另外，在圖b中，水凝膠-彈性體結(jié)構(gòu)的應(yīng)力-拉伸率曲線在1500個(gè)載荷中基本都與第一個(gè)載荷中的曲線重合，最大應(yīng)力維持在40 kPa左右，沒有明顯的應(yīng)力遲滯現(xiàn)象，展現(xiàn)了其力學(xué)性能的穩(wěn)定性。

  為了測(cè)量軟機(jī)器的瞬態(tài)變形狀態(tài)，水凝膠傳感器需要在相應(yīng)的機(jī)械頻率下保持較高的響應(yīng)速率，現(xiàn)有的氣動(dòng)軟機(jī)器的運(yùn)動(dòng)頻率一般在4到5 Hz以下。研究人員對(duì)水凝膠傳感器進(jìn)行了不同機(jī)械頻率下的動(dòng)態(tài)測(cè)試，測(cè)試帶寬為0.1 Hz到10 Hz，如圖c和d，圖中數(shù)據(jù)點(diǎn)為水凝膠電阻變化比R/R₀，實(shí)線代表機(jī)器加載的拉伸率平方 λ²。在低頻與高頻測(cè)試的結(jié)果中，傳感器都展現(xiàn)了變形與電阻變化的完整同步，并且在每個(gè)測(cè)試頻率下電阻變化比滿足理論的預(yù)測(cè)，表明了水凝膠傳感器在各個(gè)頻率變形情況下的穩(wěn)定性�；谶@些測(cè)試結(jié)果，水凝膠傳感器能夠有效地滿足大部分軟機(jī)器的應(yīng)用場景。

4、水凝膠傳感器在柔性驅(qū)動(dòng)器上的應(yīng)用

  研究人員通過將水凝膠傳感器貼附在氣動(dòng)柔性驅(qū)動(dòng)器的表面對(duì)其形態(tài)感知的功能進(jìn)行了展示。圖a中的驅(qū)動(dòng)器是通過注模的方式成型，再通過表面涂層的方法引入官能團(tuán)，最后將水凝膠貼附在其表面實(shí)現(xiàn)兩者的集成。該過程對(duì)本工作中的粘接策略進(jìn)行了驗(yàn)證，并能夠應(yīng)用于各種已成形的彈性體結(jié)構(gòu)。

  圖b中展示了驅(qū)動(dòng)器在不同氣壓下的變形過程，同時(shí)研究人員記錄了變形時(shí)頂部的轉(zhuǎn)角變化，如圖c所示。為了在實(shí)際應(yīng)用中預(yù)測(cè)驅(qū)動(dòng)器的轉(zhuǎn)角，可以通過建立電阻變化比與轉(zhuǎn)角的函數(shù)關(guān)系來實(shí)現(xiàn)，實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與擬合曲線如圖d所示，在得到一定的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)后，通過三次多項(xiàng)式擬合便可以實(shí)現(xiàn)高精度的預(yù)測(cè)。在實(shí)際應(yīng)用中，這種擬合能夠在初步校準(zhǔn)的過程中完成，之后便可以通過傳感器的電阻變化得到驅(qū)動(dòng)器的形態(tài)。

  綜上，本工作提出了一種簡單的“貼附”策略，將作為大變形傳感器的柔性水凝膠集成在軟機(jī)器上，同時(shí)可以實(shí)現(xiàn)水凝膠與軟機(jī)器單獨(dú)制備，為軟機(jī)器精確控制與傳感提供了簡易可行的方法，對(duì)拓寬水凝膠及其相關(guān)柔性器件在軟機(jī)器領(lǐng)域的發(fā)展和應(yīng)用具有促進(jìn)作用。

  這一研究工作最近發(fā)表于Advanced Materials Interfaces。論文的第一作者為程思博，西安交通大學(xué)博士研究生，以國家公派聯(lián)合培養(yǎng)研究生在哈佛大學(xué)工學(xué)院交流學(xué)習(xí)期間完成相關(guān)研究工作；共同作者還包括：Yashraj S. Narang，哈佛大學(xué)工學(xué)院博士研究生，楊燦輝博士，在哈佛大學(xué)工學(xué)院做博士后期間完成相關(guān)研究工作，現(xiàn)為南方科技大學(xué)力學(xué)與航空航天工程系助理教授。哈佛大學(xué)工學(xué)院Robert D. Howe教授和美國科學(xué)院院士、美國工程院院士、哈佛大學(xué)鎖志剛教授為共同通訊作者。

  論文信息及連接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/admi.201900985

南方科技大學(xué)楊燦輝團(tuán)隊(duì)招收碩、博士研究生、博士后

  南方科技大學(xué)楊燦輝助理教授目前正在組建新團(tuán)隊(duì)，招收碩、博士研究生、博士后等，和搭建新實(shí)驗(yàn)室；研究方向包括軟物質(zhì)材料力學(xué)行為，水凝膠器件，軟材料粘接，新型軟材料設(shè)計(jì)與制備，柔性傳感器與驅(qū)動(dòng)器等。歡迎對(duì)相關(guān)研究方向感興趣的同學(xué)郵件聯(lián)系：yangch@sustech.edu.cn。請(qǐng)?jiān)卩]件中做必要的自我介紹。