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  在智能皮膚材料的研究中，基于水凝膠或離子彈性體的離子皮膚在高透明度、本征可拉伸、類生物組織的離子傳導(dǎo)、多模式感知功能、可回收利用等方面已經(jīng)顯示出了巨大優(yōu)勢(shì)。此前，武培怡教授課題組報(bào)道了通過(guò)調(diào)節(jié)多重分子間非共價(jià)相互作用，實(shí)現(xiàn)了仿生離子皮膚的力學(xué)性質(zhì)的廣譜可調(diào)（Adv. Mater., 2017, 29, 1700321; Nat. Commun. 2018, 9, 1134）；通過(guò)3D打印微結(jié)構(gòu)，提高了仿生離子皮膚的感知靈敏度 (Mater. Horiz., 2017, 4, 694-700)；通過(guò)調(diào)節(jié)水凝膠的親疏水相互作用，實(shí)現(xiàn)了仿生離子皮膚光學(xué)-電學(xué)的雙重響應(yīng)（ACS Nano, 2018, 12, 12, 12860-12868）；通過(guò)基于電阻、電容、電壓等多模式信號(hào)的分辨，實(shí)現(xiàn)了對(duì)環(huán)境應(yīng)力、應(yīng)變、溫度、濕度乃至不明液體的同步識(shí)別與感知 (Nat. Commun. 2019, 10, 3429; Mater. Horiz., 2019, 6, 538-545)；通過(guò)綠色食品材料的組裝，實(shí)現(xiàn)了仿生離子皮膚的可回收和可重構(gòu)（Adv. Funct. Mater., 2020, 30, 1908018）。但是目前的研究很少關(guān)注到仿生皮膚與周圍環(huán)境和皮膚組織之間的界面相互作用。特別地，基于傳統(tǒng)合成水凝膠的離子皮膚在體外往往容易脫水，并且缺乏與生物組織的物質(zhì)傳輸通道。

  這項(xiàng)工作開(kāi)發(fā)了一種生物啟發(fā)的水凝膠來(lái)應(yīng)對(duì)這一關(guān)鍵挑戰(zhàn)。水凝膠主要由天然絲素蛋白和甜菜堿類似物等保濕因子組成，可鎖定水，利用礦物離子以傳輸電信號(hào)，通過(guò)濃度梯度差在生物皮膚表面構(gòu)筑物質(zhì)傳輸通道，實(shí)現(xiàn)小分子藥物從非生物界面向生物組裝的無(wú)創(chuàng)定向傳輸。這一仿生離子皮膚在空氣環(huán)境條件中穩(wěn)定，在哺乳動(dòng)物皮膚上具有很強(qiáng)的粘結(jié)性和水合作用，能夠進(jìn)行非侵入性的點(diǎn)對(duì)點(diǎn)診斷與治療。特別是，相比于傳統(tǒng)的注射給藥，采用這種仿生離子皮膚進(jìn)行定點(diǎn)給藥，具有增強(qiáng)的治療功效并可極大減少副作用。這一工作發(fā)展了新一代的具有更優(yōu)良生物相容性和生物安全性的仿生離子皮膚，并且實(shí)現(xiàn)了人機(jī)界面更好融合以及智能診療的先進(jìn)醫(yī)學(xué)功能，為未來(lái)的生物離子電子學(xué)提供啟發(fā)。相關(guān)工作近期被Advanced Functional Materials雜志接收。

  水凝膠配方的靈感來(lái)自天然動(dòng)物的皮膚和植物的葉子。它們由超過(guò)10％的水分組成，并且富含保濕因子，例如氨基酸，甜菜堿和生物礦物質(zhì)離子。這些保濕因子構(gòu)建了超分子網(wǎng)絡(luò)來(lái)儲(chǔ)備水和對(duì)抗干旱。同時(shí)，鄰近的生物組織通過(guò)離子動(dòng)態(tài)分布，濃度梯度和多層級(jí)通道實(shí)現(xiàn)信息和營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)的交換。受到這些自然現(xiàn)象的啟發(fā)，我們的仿生離子皮膚主要由生物提取的絲素蛋白、生物相容性良好的甜菜堿類似物和生物礦物質(zhì)鈣離子組成（圖1）。絲素蛋白是在鈣離子的幫助下從家蠶絲中提取的。它富含的多種氨基酸，例如甘氨酸（46.2％），丙氨酸（29.7％）和絲氨酸（10.8％）等，本身也是人體皮膚中必不可少的保濕成分。而甜菜堿廣泛存在于耐旱植物中，例如菠菜，麥芽和蘑菇，在這里我們選擇其人工類似物磺基甜菜堿，其兩性離子結(jié)構(gòu)與天然甜菜堿相似。而鈣離子不僅在溶解絲素蛋白中起到關(guān)鍵作用，其本身也具有一定的吸濕性，有助于將水保留在物理交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)中。

圖1. 具有保濕因子、礦物離子以及物質(zhì)傳輸通道的仿生離子皮膚的示意圖、力學(xué)性能和分子間相互作用。

  由這一水凝膠所形成的仿生離子皮膚，在室溫、人體溫度附近以及多種環(huán)境濕度下都具有良好的保濕效果。當(dāng)把仿生離子皮膚直接貼在生物皮膚表面，可以迅速牢牢地粘結(jié)，不會(huì)造成過(guò)敏，還可以隔熱、抗菌，并且由于其透明光滑的外觀，還有一定的撫平皺紋效果。通過(guò)熒光染料分子模擬，可以看到這一仿生離子皮膚可以實(shí)現(xiàn)水溶性小分子藥物對(duì)于生物皮膚的無(wú)創(chuàng)定向輸運(yùn)。

圖2. 仿生離子皮膚的含水量、對(duì)于人體皮膚的粘結(jié)性、以及與生物皮膚之間的物質(zhì)傳輸通道。

  結(jié)合3D打印的多層加工等技術(shù)，可以制備不同結(jié)構(gòu)和診斷功能的仿生離子皮膚，可以感知肢體運(yùn)動(dòng)、實(shí)現(xiàn)靈敏高效的心電圖信號(hào)采集，還可以實(shí)時(shí)分析生物體整體以及局部的微小溫度變化，對(duì)生物表面腫瘤部位的異常溫度進(jìn)行示警。

圖3. 仿生離子皮膚的生物信號(hào)診斷功能。

  進(jìn)一步地，以腫瘤模型為例，仿生離子皮膚還實(shí)現(xiàn)了定點(diǎn)高效的給藥治療功能。小分子水溶性順鉑藥物能夠通過(guò)離子皮膚向生物皮膚滲透，實(shí)現(xiàn)對(duì)皮下腫瘤組織的富集效果，增強(qiáng)療效，同時(shí)減少進(jìn)入血液，從而降低副作用。經(jīng)過(guò)16天的治療，小鼠體重有所增加，而皮下腫瘤組織的質(zhì)量減少超過(guò)了為未治療組的一半，甚至由于直接注射的療效，并且對(duì)于心臟、肝、腎、肺、和脾都無(wú)明顯副作用和損傷。

圖4. 仿生離子皮膚的局部治療功能。

圖5. 仿生離子皮膚治療后的小鼠健康情況評(píng)估。

  這項(xiàng)工作開(kāi)發(fā)了具有診療功能的新一代離子皮膚，將傳統(tǒng)智能皮膚的功能從簡(jiǎn)單的感知診斷拓展到了高效治療，而且是點(diǎn)對(duì)點(diǎn)的完全無(wú)創(chuàng)給藥。這為將來(lái)便攜可穿戴智慧醫(yī)療系統(tǒng)的開(kāi)發(fā)提供了一條新途徑，未來(lái)人們也可以根據(jù)自己的需要不斷優(yōu)化材料設(shè)計(jì)并開(kāi)發(fā)更多的診療模型。

  該課題得到了國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目 (51733003) 的資助與支持。文章共同第一作者為雷周玥和朱文成博士，通訊作者為武培怡教授。

  論文鏈接 https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202008020