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  壓電高分子在機(jī)電傳感器等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景，但是其壓電系數(shù)較低（d₃₃ < 30 pC/N），遠(yuǎn)小于常見(jiàn)的壓電陶瓷，如PZT（d₃₃ ~ 550 pC/N）。為了使聚合物廣泛應(yīng)用于壓電材料領(lǐng)域，需大幅度提升其壓電系數(shù)。然而，盡管已有幾十年的研究，聚合物產(chǎn)生壓電性的物理機(jī)制仍存在很多爭(zhēng)議。爭(zhēng)議主要集中在是什么組分貢獻(xiàn)了壓電性：晶體，無(wú)定形區(qū)，還是晶體-無(wú)定形區(qū)界面效應(yīng)？若沒(méi)有清楚的認(rèn)識(shí)，將很難進(jìn)一步提升聚合物壓電性能。

  本工作通過(guò)極高電場(chǎng)（> 650 MV/m）單向極化處理雙拉PVDF (BOPVDF)，誘導(dǎo)出取向的純β相，材料呈現(xiàn)出極高的飽和極化強(qiáng)度（P_s ~ 140 mC/m²）以及高介電常數(shù)（~22.9），這導(dǎo)致了顯著提升的壓電系數(shù)（d₃₃ = -62 pC/N）。通過(guò)鐵電遲滯回線數(shù)據(jù)分析和分子動(dòng)力學(xué)模擬，本工作證明，極化BOPVDF產(chǎn)生高壓電性的原因是在晶體（52%）和各向同性無(wú)定形區(qū)（23%）之間，存在著大量的取向無(wú)定形組分（至少25%）。

圖1. WAXD和FTIR證明極化BOPVDF呈現(xiàn)取向的純?chǔ)陆Y(jié)構(gòu)。圖片來(lái)自于原文。

  經(jīng)過(guò)高電場(chǎng)極化處理，BOPVDF從α+β的混合相，轉(zhuǎn)變?yōu)槿∠蚣儲(chǔ)孪?(圖1)。具有取向純?chǔ)孪嗟腂OPVDF呈現(xiàn)出較高的P_s (140 mC/m²)和介電常數(shù)(22.9)，遠(yuǎn)大于極化前BOPVDF的67 mC/m²和9.3 (圖2a)。利用常規(guī)的晶體-非晶體模型，100% β晶的P_s計(jì)算為270 mC/m²，高于理論值 (188 mC/m²) (圖2b)。因此，作者提出在傳統(tǒng)的晶體和各向同性無(wú)定形區(qū)之間，還存在一種取向無(wú)定型結(jié)構(gòu)（oriented amorphous fraction, OAF），計(jì)算表明該OAF的含量至少為0.25 (圖2c)。應(yīng)力誘導(dǎo)的偶極翻轉(zhuǎn)使材料呈現(xiàn)出高壓電系數(shù) (圖2d,e)。

圖2. (a) BOPVDF極化前后的D-E遲滯回線；極化BOPVDF P-E loop曲線對(duì)應(yīng)的(b)晶體-無(wú)定形區(qū)兩相結(jié)構(gòu)和(c)晶體-取向無(wú)定形組分-無(wú)規(guī)無(wú)定形組分三相結(jié)構(gòu)；(d)極化BOPVDF在不同動(dòng)態(tài)應(yīng)力下的壓電系數(shù)；(e)極化BOPVDF產(chǎn)生正壓電性能的模型圖。圖片根據(jù)原文重新組合。

  這一成果近期發(fā)表在Nature Communication上 (Nat. Commun. 2021, 12, 675)。論文的第一作者為深圳大學(xué)助理教授黃妍斐，共同第一作者為美國(guó)凱斯西儲(chǔ)大學(xué)博士生芮冠淳，通訊作者為美國(guó)凱斯西儲(chǔ)大學(xué)祝磊教授，共同通訊作者為美國(guó)凱斯西儲(chǔ)大學(xué)Philip L. Taylor教授。

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-020-20662-7