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  近年來(lái)，諸如卷軸式顯示屏、智能醫(yī)療卡、電子紡織品、軟體機(jī)器人、生物傳感器以及物聯(lián)網(wǎng)系統(tǒng)等新興的柔性/可穿戴電子產(chǎn)品正日益進(jìn)入我們的日常生活，代表了消費(fèi)電子產(chǎn)品的重大轉(zhuǎn)變。柔性可穿戴電子產(chǎn)品對(duì)高性能柔性鋰電池提出了前所未有的需求，要求其能源儲(chǔ)存部件具有高能量密度、優(yōu)異柔韌性、長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性以及高安全性。高性能柔性鋰電池的實(shí)現(xiàn)可擺脫現(xiàn)有金屬箔剛性鋰電池對(duì)于產(chǎn)品形狀與結(jié)構(gòu)等設(shè)計(jì)的限制，通過(guò)與柔性可穿戴電子器件一體化可發(fā)揮其任意形變的優(yōu)勢(shì)。在過(guò)去的二十年里，人們?yōu)榘l(fā)展柔性鋰電池做出了巨大的努力，包括傳統(tǒng)的鋰離子電池和不斷發(fā)展的鋰金屬電池。但目前難以找到能夠?qū)θ嵝噪姵氐臋C(jī)械柔韌性進(jìn)行正確測(cè)試的基準(zhǔn)，并且更難預(yù)測(cè)實(shí)驗(yàn)室制造的柔性電池是否滿足柔性可穿戴實(shí)際應(yīng)用的工業(yè)要求。在以前的大多數(shù)文章報(bào)告中，彎曲半徑通常被用作評(píng)估電池柔韌性的唯一指標(biāo)：較小的彎曲曲率半徑表明電池的柔韌性較高。然而，這在某種程度上是有誤導(dǎo)性的，因?yàn)樵谥貜?fù)彎折過(guò)程中電池是否運(yùn)行失效是由其機(jī)械應(yīng)變所決定。機(jī)械應(yīng)變不僅僅取決于彎曲曲率半徑，還取決于電池厚度。

  柔性鋰電池能夠無(wú)縫地為柔性和可穿戴電子設(shè)備供電。它們不僅通過(guò)充分利用可用的空間來(lái)提高能源容量，而且還可徹底改變未來(lái)柔性器件設(shè)計(jì)的外形因素。目前，如何同時(shí)獲得高能量密度和良好的機(jī)械柔性是柔性鋰電池面臨的主要挑戰(zhàn)。鑒于此，香港理工大學(xué)鄭子劍教授團(tuán)隊(duì)針對(duì)如何發(fā)展高能量密度和高柔性鋰電池以滿足柔性可穿戴實(shí)際應(yīng)用進(jìn)行了綜述和展望。首先，闡明了柔性鋰電池能夠滿足柔性可穿戴產(chǎn)品實(shí)際應(yīng)用的工業(yè)要求。然后，通過(guò)列舉典型的柔性鋰電池實(shí)例清晰地闡述了柔性鋰電池的發(fā)展歷程和實(shí)現(xiàn)柔性化的兩種策略，包括“軟材料”和“軟結(jié)構(gòu)”策略。其次，通過(guò)“柔性電池基準(zhǔn)圖”和“品質(zhì)因數(shù)”對(duì)產(chǎn)業(yè)界和學(xué)術(shù)界發(fā)展的柔性鋰電池進(jìn)行了梳理和性能比較，并指明了實(shí)現(xiàn)高能量密度、高柔性鋰電池的新材料和電池器件設(shè)計(jì)原理。最后，也探討了改善柔性鋰電池循環(huán)穩(wěn)定性和安全性的可行途徑，并點(diǎn)亮了未來(lái)實(shí)用化柔性鋰電池的研究與發(fā)展方向。該文章以“Pathways of Developing High-Energy-Density Flexible Lithium Batteries”為題通過(guò)特邀進(jìn)展報(bào)告形式最近發(fā)表在國(guó)際材料頂級(jí)期刊Advanced Materials上（Adv. Mater. 2021, 2004419）。單位名稱香港理工大學(xué)，常建博士為第一作者，黃琪瑤博士為第二作者，高源博士為第三作者，鄭子劍教授為通訊作者。

一、柔性鋰電池達(dá)到實(shí)際應(yīng)用的工業(yè)要求

  通常來(lái)說(shuō)，柔性鋰電池主要由柔性正極、隔離膜/電解質(zhì)、柔性負(fù)極以及封裝層等多層材料組成。根據(jù)經(jīng)典的層狀結(jié)構(gòu)模型，柔性鋰電池在彎曲過(guò)程中所承受的最大機(jī)械應(yīng)變（ε）與電池厚度（T）成正比，ε = T/2r，其中r是彎曲曲率半徑。根據(jù)印制電路協(xié)會(huì)（IPC-2292 standard）的標(biāo)準(zhǔn)，柔性電子器件的彎曲半徑被定義為其總厚度的10倍。由上述公式計(jì)算可知，可匹配工業(yè)化柔性電子器件的柔性鋰電池在彎折過(guò)程中至少應(yīng)能夠承受5%的機(jī)械應(yīng)變。鑒于不同研究課題組展示的試驗(yàn)室級(jí)柔性電池厚度截然不同，因此ε將被認(rèn)為是比r更合理的衡量電池組件和柔性鋰電池柔韌性的指標(biāo)。但上述機(jī)械要求遠(yuǎn)超過(guò)了鋰電池通常使用金屬箔（如Al和Cu≤1.2%）和活性材料（如石墨、LFP和NCM≤0.5%）的屈服應(yīng)變。因此，發(fā)展具有高機(jī)械形變（ε > 5%）的柔性電極和電池器件是實(shí)現(xiàn)鋰電池柔性化的基本工業(yè)化要求。

二、柔性鋰電池的發(fā)展歷程和實(shí)現(xiàn)柔性化的兩種策略

  如圖1所示，在目前大量報(bào)道的柔性鋰電池制造方法中，實(shí)現(xiàn)柔性制造的方法可分為“軟結(jié)構(gòu)”策略和“軟材料”策略�！败浗Y(jié)構(gòu)”策略是通過(guò)對(duì)傳統(tǒng)鋰電池組件進(jìn)行重構(gòu)進(jìn)而獲得高柔性。目前利用“互鎖軟結(jié)構(gòu)”策略設(shè)計(jì)的柔性鋰電池目前展現(xiàn)了令人滿意的體積能量密度350 Wh L^-1, 在彎曲半徑為25 mm的情況下進(jìn)行5000次彎曲循環(huán)后，其容量保持率仍高達(dá)90%。然而，當(dāng)將彎曲半徑減小為8 mm的情況下，此類柔性鋰電池因采用金屬箔集流體制備的電極具有較小的彈性應(yīng)變，經(jīng)過(guò)幾十次彎曲循環(huán)后電池仍然運(yùn)行失效。該“軟結(jié)構(gòu)”策略僅能為柔性鋰電池提供有限的彎曲性，無(wú)法保證在較小彎曲半徑下穩(wěn)定的機(jī)械性能。利用其它“軟結(jié)構(gòu)”策略（如互連和超薄方法）因非活性部分空間占比非常高，即使可獲得較高機(jī)械柔韌性，但也極大地犧牲了電池能量密度。此外，利用“軟結(jié)構(gòu)”策略制備的柔性鋰電池只能在單一方向進(jìn)行重復(fù)彎曲，難以實(shí)現(xiàn)電池在雙軸或全方位上的高柔性。相對(duì)來(lái)說(shuō)，“軟材料”策略是利用固有柔性電極材料來(lái)實(shí)現(xiàn)電池的高柔性。采用碳紙或?qū)щ娍椢镏苽涞娜嵝凿囯姵乜赏瑫r(shí)具有高能量密度和高柔性。例如，采用合理設(shè)計(jì)的金屬碳纖維織物，促使柔性鋰-硫電池的能量密度可達(dá)到457 Wh L^-1，在彎曲半徑為1 mm的情況下仍具有優(yōu)異的彎曲穩(wěn)定性。

圖1. 柔性鋰電池的發(fā)展歷程和實(shí)現(xiàn)柔性化的兩種策略：“軟結(jié)構(gòu)工程”和“軟材料設(shè)計(jì)”策略。

三、新指標(biāo)對(duì)柔性鋰電池性能的基準(zhǔn)評(píng)估

  如上所述，彎曲半徑和彎曲周期通常用作評(píng)價(jià)柔性鋰電池柔韌性的指標(biāo)。然而，柔性鋰電池在彎曲過(guò)程中的機(jī)械穩(wěn)定性主要取決于電池組件的屈服應(yīng)變，屈服應(yīng)變不僅取決于彎曲曲率半徑，而且還取決于電池厚度和結(jié)構(gòu)。因此，比較彎曲半徑并不能真實(shí)反映電極或者電池的柔韌性。工業(yè)應(yīng)用要求柔性鋰電池能夠同時(shí)滿足彎曲半徑、彎曲周期和能量密度的最低要求，但仍然無(wú)法預(yù)判實(shí)驗(yàn)室規(guī)模獲得的不同性能的電極或電池是否適用于實(shí)際應(yīng)用。有鑒于此，以電池部件應(yīng)變和電池體積能量密度作為評(píng)價(jià)柔性鋰電池的兩個(gè)關(guān)鍵指標(biāo)成功繪制了“柔性電池基準(zhǔn)圖”，并系統(tǒng)性展示了目前最先進(jìn)的柔性鋰電池性能和幾種柔性可穿戴電子器件工業(yè)要求，如圖2a所示。其中，縱坐標(biāo)中的應(yīng)變能夠預(yù)測(cè)一定厚度柔性鋰電池的最小彎曲半徑，而橫坐標(biāo)中的體積能量密度能直接反映電池結(jié)構(gòu)和電極材料對(duì)各種實(shí)際應(yīng)用的適用性。因此，柔性鋰電池的柔韌性可以標(biāo)準(zhǔn)化為應(yīng)變，以便于比較。

  請(qǐng)注意，上面的“柔性電池基準(zhǔn)圖”僅僅展示了柔性電池的性能。由于電池是用不同質(zhì)量負(fù)載的電極材料制成的，高能量密度曲率半徑大的柔性電池的性能不一定比低能量密度曲率半徑小的電池更好或者更差。為了解決這一問題，通過(guò)對(duì)應(yīng)變（ε）與體積能量密度（E_v）相乘推導(dǎo)出柔性電池的品質(zhì)因數(shù)（FOM = 1/2（E_a/r），其中，E_a代表電池面能量密度）。品質(zhì)因數(shù)E_a/r可作為評(píng)價(jià)各種柔性鋰電池整體性能的單一指標(biāo)，而不需要考慮電池結(jié)構(gòu)和電極材料的質(zhì)量負(fù)載。結(jié)果表明，相對(duì)于金屬網(wǎng)或碳基紙張類柔性電池，用織物結(jié)構(gòu)基材做集流體組裝的柔性電池均可得到更高的品質(zhì)因數(shù)。可見，將這些單對(duì)電極織物電池制成實(shí)際的串疊型電池仍然能夠?qū)崿F(xiàn)良好的柔性和高能量密度。因此，品質(zhì)因數(shù)可清楚地反映實(shí)驗(yàn)室測(cè)試電池對(duì)各種柔性可穿戴電子產(chǎn)品的適用性，以滿足柔性鋰電池的工業(yè)要求。

圖2. 柔性鋰電池性能評(píng)價(jià)。a）以電池部件的應(yīng)變和電池體積能量密度兩個(gè)關(guān)鍵指標(biāo)繪制的柔性電池基準(zhǔn)圖。b）以面積能量密度與彎曲曲率半徑的比值E_a/r作為柔性電池的品質(zhì)因數(shù)用于比較不同材料、結(jié)構(gòu)和尺寸的柔性鋰電池。

四、實(shí)現(xiàn)高能量、高柔性鋰電池的新材料和電池器件設(shè)計(jì)原理

  用導(dǎo)電紙或?qū)щ娍椢镏瞥傻娜嵝凿囯姵赜型赏瑫r(shí)實(shí)現(xiàn)電池的高柔性和高體積能量密度。注意，電極材料可以穿透紙張和織物基材的多孔空間，從而形成三維復(fù)合結(jié)構(gòu)，這與傳統(tǒng)堆疊的層狀結(jié)構(gòu)不同（圖3a）。在復(fù)合材料模型（圖3b）中，三維網(wǎng)狀集流體可充當(dāng)“填料”，而電極材料可被視為“基體”。填料提供承載功能，有效釋放彎曲過(guò)程中施加在基體中的應(yīng)力，使復(fù)合材料具有極好的柔韌性。同時(shí)，基體與填料之間的三維互穿結(jié)構(gòu)顯著增加了電極與集流體間的接觸面積，這可為電極/集流體的柔性和充放電速率提供額外的好處。根據(jù)復(fù)合材料模型，通過(guò)理論計(jì)算可獲取不同類型柔性鋰電池的能量密度。結(jié)果表明，織物基柔性鋰電池的實(shí)際能量密度遠(yuǎn)高于紙基電池，因?yàn)槠渥杂审w積更大，約為剛性電池的80%，如圖3c所示。利用商用正極材料（NCM622、LCO和LFP）和石墨負(fù)極組裝的織物基柔性鋰電池展示了高體積能量密度（400-600 Wh L^?1），可滿足當(dāng)前多數(shù)實(shí)際應(yīng)用的工業(yè)要求。使用新一代電極材料硅碳負(fù)極、鋰負(fù)極與硫正極組裝的柔性織物電池可促使其體積能量密度超過(guò)1000 Wh L^?1。尤其，通過(guò)配對(duì)技術(shù)成熟的硅碳負(fù)極和NCM622正極組裝的柔性鋰電池是更為實(shí)際可行的方案，其能量密度可高達(dá)800 Wh L^?1，即滿足當(dāng)前階段所有工業(yè)應(yīng)用的能量密度。

圖3.未來(lái)高能量密度柔性鋰電池的結(jié)構(gòu)和材料。a）層狀結(jié)構(gòu)模型，即通過(guò)涂敷電極材料在低表面積金屬箔集流體上而制備的柔性鋰電池結(jié)構(gòu)。b）復(fù)合材料結(jié)構(gòu)模型，即通過(guò)電極材料與金屬鍍層織物復(fù)合而制備的柔性鋰電池結(jié)構(gòu)。c）以復(fù)合材料結(jié)構(gòu)為理論模型，根據(jù)不同的電極材料（正極材料包括NCM622，硫和LFP，負(fù)極材料包括石墨、硅碳和金屬鋰）理論評(píng)估組裝的柔性鋰電池可達(dá)到的實(shí)際能量密度。

五、 改善高能量、高柔性鋰電池循環(huán)穩(wěn)定性的可行策略

  如上所述，通過(guò)在大比表面積柔性三維多孔集流體（如金屬化織物）中裝載高質(zhì)量負(fù)載的活性電極材料，可以獲得具有優(yōu)異機(jī)械柔性的高能量密度柔性鋰電池。隨著活性電極材料負(fù)載的增加，這些電極材料在電化學(xué)循環(huán)和機(jī)械彎曲過(guò)程中的固有體積變化、遲緩的離子和電子傳輸、結(jié)構(gòu)坍塌將被放大，容易導(dǎo)致柔性鋰電池循環(huán)穩(wěn)定性不佳。除了理想的機(jī)械柔性和體積能量密度外，各種柔性穿戴電子應(yīng)用還需要柔性鋰電池的長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性。然而，目前最先進(jìn)的柔性鋰電池仍難以達(dá)到工業(yè)柔性應(yīng)用對(duì)循環(huán)穩(wěn)定性的要求。為了實(shí)現(xiàn)高性能柔性鋰電池的長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性，下面將討論一些經(jīng)濟(jì)有效地制備改善高負(fù)載柔性電極循環(huán)穩(wěn)定性的可行策略，如圖4a-4e。

圖4. 改善高能量密度柔性鋰電池循環(huán)穩(wěn)定性的可行策略。a, b) 基于具有解耦離子和電子傳遞途徑的導(dǎo)電納米纖維網(wǎng)絡(luò)所得到的緊湊納米紙型柔性電極（活性材料適用于NCM、LFP和石墨）。c）基于纖維素納米片自卷繞效應(yīng)構(gòu)筑的納米紙型柔性硅碳電極。d, e）基于抑制多硫化物穿梭和鋰枝晶生長(zhǎng)的金屬化織物型柔性鋰-硫電池。

六、 改善高能量、高柔性鋰電池安全性的可行策略

  目前報(bào)道的柔性鋰電池多數(shù)仍然采用有機(jī)碳酸酯或醚類溶劑和聚烯烴隔離膜組成的液態(tài)電解液。然而，液態(tài)電解液基柔性鋰電池在重復(fù)彎曲過(guò)程中，一旦封裝膜材料或隔離膜破裂，極有可能發(fā)生有機(jī)電解液泄漏和電池短路。目前的柔性鋰電池迫切需要一種高離子電導(dǎo)率的柔性固體電解質(zhì)來(lái)代替液體電解質(zhì)。在固態(tài)電解質(zhì)中，固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPE）或凝膠聚合物電解質(zhì)（GPE）因其質(zhì)地柔軟、無(wú)腐蝕、無(wú)泄漏、不易燃燒、潛在抑制鋰枝晶而更適于制造高性能柔性鋰電池。固態(tài)聚合物電解質(zhì)是無(wú)溶劑電解質(zhì)，通過(guò)聚合物鏈的局部鏈段運(yùn)動(dòng)傳導(dǎo)鋰離子，但仍具有相對(duì)較低的離子電導(dǎo)率（< 10^?4 S cm^?1）。相對(duì)來(lái)說(shuō)，凝膠聚合物電解質(zhì)是由固定在聚合物基體中的一定量液體電解質(zhì)組成。從實(shí)用的角度來(lái)看，凝膠聚合物電解質(zhì)具有實(shí)現(xiàn)高離子電導(dǎo)率（> 10^?3 cm^?1）、高柔韌性和低界面阻抗的巨大潛力。如圖5a-5c所示，下面將詳細(xì)討論通過(guò)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)如何提高凝膠聚合物電解質(zhì)膜的離子電導(dǎo)率、機(jī)械強(qiáng)度、阻燃性和耐高壓性能來(lái)有效實(shí)現(xiàn)柔性鋰電池的高安全性。

圖5. 改善高能量密度柔性鋰電池安全性的可行策略。a) 紫外光交聯(lián)制備的纖維增強(qiáng)型塑料晶體電解質(zhì)型聚合物電解質(zhì)膜，可提高其機(jī)械強(qiáng)度和離子電導(dǎo)率。b, c）依靠氫鍵自交聯(lián)制備的聚偏氟乙烯三氟乙烯型聚合物電解質(zhì)膜, 可提高其機(jī)械強(qiáng)度、離子電導(dǎo)率、阻燃性以及耐高壓性能。

  原文鏈接：

  Jian Chang; Qiyao Huang; Yuan Gao; Zijian Zheng*，“Pathways of Developing High-Energy-Density Flexible Lithium Batteries”，Adv. Mater. 2021, 2004419, DOI: 10.1002/adma.202004419

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202004419

研究團(tuán)隊(duì)介紹：

  文章第一作者：常建博士，吉林大學(xué)獲得工學(xué)學(xué)士學(xué)位，韓國(guó)成均館大學(xué)獲得理學(xué)博士學(xué)位。2016年至2019年間，他在香港理工大學(xué)鄭子劍教授團(tuán)隊(duì)中從事博士后工作。2019年加入南方科技大學(xué)前沿與交叉科學(xué)研究院任副研究員。研究領(lǐng)域包括高能量密度柔性鋰電池和固態(tài)鋰電池的材料和界面設(shè)計(jì)。2019年獲深圳市海外高層次人才榮譽(yù)稱號(hào)，并斬獲日內(nèi)瓦國(guó)際技術(shù)發(fā)明獎(jiǎng)金獎(jiǎng)（1項(xiàng)）和特別優(yōu)異獎(jiǎng)（2項(xiàng)），其研究成果在Joule、Nat. Commun、Adv. Materials、Adv. Energy Mater、Adv. Funct. Mater、ACS Nano、Small、Nano-Micro Lett等國(guó)際權(quán)威期刊上發(fā)表論文近20篇，總引用次數(shù)近2000次，申請(qǐng)國(guó)際及國(guó)內(nèi)專利共7項(xiàng)。

  文章通訊作者：鄭子劍教授，清華大學(xué)本科、英國(guó)劍橋大學(xué)博士、美國(guó)西北大學(xué)博士后�，F(xiàn)任香港理工大學(xué)紡織及服裝學(xué)系教授，2018年當(dāng)選香港青年科學(xué)院創(chuàng)始院士。長(zhǎng)期致力于表、界面科學(xué)，納米制備，以及柔性可穿戴電子領(lǐng)域的相關(guān)研究。先后斬獲日內(nèi)瓦國(guó)際技術(shù)發(fā)明獎(jiǎng)銀獎(jiǎng)（2015年）、金獎(jiǎng)（2019年）。以第一作者、通訊作者在Science、Nat. Mater、Chem. Soc. Rev、Chem. Rev、Joule、Nat. Commun、Adv. Mater、Angew. Chem. Int. Ed、Adv. Energy Mater、Adv. Funct. Mater、Mater. Today等諸多國(guó)際頂級(jí)科學(xué)刊物上發(fā)表論文超過(guò)100篇，總引用次數(shù)超過(guò)8000次，申請(qǐng)國(guó)際及國(guó)內(nèi)專利共18項(xiàng)。