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  水凝膠材料因其出色的柔性，延展性，易制備性及豐富的功能拓展性等特點(diǎn)而頻繁出鏡于柔性傳感器，柔性機(jī)器人等領(lǐng)域的研究。同時(shí)，因其具有與生物體相當(dāng)?shù)母吆恳约案邤U(kuò)散率，水凝膠在細(xì)胞工程，載藥和生物工程領(lǐng)域更有著難以替代的地位。然而傳統(tǒng)水凝材料機(jī)械性能低下，難以承受生產(chǎn)實(shí)踐中可能出現(xiàn)的高應(yīng)力，高應(yīng)變，沖擊載荷或循環(huán)載荷情況，因而其應(yīng)用也受到了較大的限制。此前，基于雙網(wǎng)絡(luò)、離子交聯(lián)、凍融循環(huán)、拉伸和機(jī)械訓(xùn)練等策略，水凝膠機(jī)械性能已有改善，但單一策略往往使得凝膠拉伸性下降或含水量降低。因此，如何制備兼具高強(qiáng)度、高拉伸性、抗疲勞且保持高含水量的水凝膠仍存在挑戰(zhàn)。

  為制備具有高綜合機(jī)械性能的水凝膠，賀曦敏教授團(tuán)隊(duì)參考了天然結(jié)構(gòu)材料。天然生物材料如木材輕質(zhì)而堅(jiān)固，貝殼堅(jiān)硬而堅(jiān)韌，而肌腱強(qiáng)韌且抗疲勞——這些材料均受益于多尺度微納結(jié)構(gòu)以及各向異性特性。因此，該團(tuán)隊(duì)提出了定向冷凍后鹽析的策略從而在多尺度層面調(diào)控水凝膠結(jié)構(gòu)，達(dá)到模仿天然材料的目的。通過(guò)該策略制備的聚乙烯醇（PVA）水凝膠具有宏觀可見(jiàn)的各向異性及仿生光澤，微米尺度的蜂窩狀結(jié)構(gòu)，以及納米尺度的纖維網(wǎng)絡(luò)。

圖1. 定向冷凍輔助鹽析制備方法和凝膠結(jié)構(gòu)

  該凝膠在含水量90%的前提下仍可達(dá)到2900%的拉伸應(yīng)變及11.5MPa的拉伸強(qiáng)度，并且表現(xiàn)出優(yōu)異的裂紋擴(kuò)展抑制性。該凝膠優(yōu)異的綜合力學(xué)性能來(lái)源于其多尺度結(jié)構(gòu)在鹽析處理中演變：微米尺度結(jié)構(gòu)的質(zhì)密化，納米纖維網(wǎng)絡(luò)的致密化及網(wǎng)格密度增加，以及分子尺度上結(jié)晶度的增加。凝膠中的這些豐富結(jié)構(gòu)在多尺度上協(xié)同作用，為其帶來(lái)了大幅增強(qiáng)及增韌效果。

圖2. 材料力學(xué)性能及結(jié)構(gòu)演化

  通過(guò)調(diào)控聚乙烯醇濃度，該團(tuán)隊(duì)通過(guò)上述策略制備出了一系列高強(qiáng)度凝膠，其最高強(qiáng)度可達(dá)23.5MPa，最大拉伸性可達(dá)2900%，其所對(duì)應(yīng)的最大韌性可達(dá)210MJ/m³, 最大斷裂能可達(dá)170 KJ/m^-2, 且展現(xiàn)出可循環(huán)使用性和極高的疲勞閾值（10.5 KJ/m²）。相較于現(xiàn)有的通過(guò)其他方法制備的高強(qiáng)度水凝膠以及許多不含水的彈性體聚合物，通過(guò)冷凍輔助鹽析策略所制備的水凝膠同時(shí)具有較高的強(qiáng)度和拉伸性，從而展現(xiàn)出極高的韌性。該策略可以廣泛應(yīng)用于多種常見(jiàn)的聚合物，如海藻酸鈉、殼聚糖、明膠以及纖維素等。與此同時(shí)，該策略還可以與其他材料制備方法結(jié)合從而用于提升其他凝膠材料的機(jī)械性能。

圖3. 水凝膠機(jī)械性能調(diào)控和普適性。

  以上相關(guān)成果發(fā)表在Nature, 2021, 590, 594-599上。論文的第一作者為加州大學(xué)洛杉磯分校博士生華牧天和博士后吳書(shū)旺，通訊作者為賀曦敏教授。

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-021-03212-z

通訊作者簡(jiǎn)介：

  賀曦敏是加州大學(xué)洛杉磯分校材料科學(xué)與工程系的助理教授和加州納米體系研究所（CNSI）的成員。她在劍橋大學(xué)獲得博士學(xué)位并在哈佛大學(xué)進(jìn)行博士后研究。她的主要研究方向包括刺激響應(yīng)性材料、仿生功能材料、化學(xué)和生物傳感器、驅(qū)動(dòng)器等，并將其應(yīng)用于生物醫(yī)藥、環(huán)境、機(jī)器人和能源領(lǐng)域。她已經(jīng)在Nature, Nature Chemistry, Science Robotics, Nature Nanotechnology, Science Advances等雜志發(fā)表了60余篇高水平論文、書(shū)籍和專利。她獲得的榮譽(yù)包括Young Investigator Medal of the Society of Engineering Science (SES), 3M Non-tenured Faculty Award, CIFAR Azrieli Global Scholar, International Society of Bionic Engineering (ISBE) Outstanding Youth Award, National Science Foundation CAREER Award, Air Force Office of Scientific Research Young Investigator Program (AFOSR YIP) Award, Hellman Fellows Award, 以及UCLA Faculty Career Development Award。她的關(guān)于自調(diào)制材料，人工向光材料，及柔性機(jī)器人等研究獲得了一系列地區(qū)和國(guó)際的獎(jiǎng)勵(lì)，并且受到了百余家新聞媒體報(bào)道。

  博后招聘：該課題組現(xiàn)有博后職位。歡迎化學(xué)，材料，或相關(guān)工程背景的博士生申請(qǐng)，加入高分子材料，智能響應(yīng)性材料，以及柔性器件，生物電子，神經(jīng)傳感，柔性機(jī)器人方面的研究。歡迎按課題組網(wǎng)頁(yè)中的聯(lián)系方式Email聯(lián)系賀曦敏教授。課題組網(wǎng)頁(yè)：http://www.seas.ucla.edu/xhe-lab/index.html