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  隨著可穿戴和植入設(shè)備的快速發(fā)展，水凝膠逐漸成為柔性電子產(chǎn)品、人造皮膚和能量轉(zhuǎn)換領(lǐng)域重要的材料基礎(chǔ)。與在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用不同，水凝膠在柔性電子和器件上的應(yīng)用是在環(huán)境條件下，而不是在水或溶液中，因此水凝膠自身失水是其亟待解決的重要問(wèn)題，理解水凝膠內(nèi)水分蒸發(fā)的微觀機(jī)理尤其重要。

  針對(duì)上述問(wèn)題，武漢大學(xué)劉抗研究員團(tuán)隊(duì)研究了一系列水凝膠材料的蒸發(fā)特性，發(fā)現(xiàn)大部分水凝膠蒸發(fā)特性與水類似，如PAAM、PVA水凝膠，在空氣中會(huì)完全失水(圖1)。但有些水凝膠在環(huán)境條件下不會(huì)完全失去內(nèi)部水分，會(huì)自發(fā)抵抗蒸發(fā)過(guò)程。而且在環(huán)境濕度升高時(shí)又會(huì)吸收空氣中的水分回到初始狀態(tài)，具備智能調(diào)節(jié)水分傳輸?shù)墓δ埽热鏿HEMA水凝膠。而且該現(xiàn)象高度可重復(fù)，如圖2所示。由于水凝膠表面的蒸發(fā)和水分吸收是一個(gè)擴(kuò)散限制過(guò)程（圖2c），也就是說(shuō)，有些水凝膠（比如pHEMA）在其水分蒸發(fā)過(guò)程中能夠自發(fā)調(diào)節(jié)自身飽和蒸氣壓來(lái)實(shí)現(xiàn)低濕度下不持續(xù)失水、高濕度下從空氣吸水回復(fù)初始狀態(tài)。

圖1. 不同水凝膠的蒸發(fā)特性

圖2. 水凝膠表面的飽和蒸氣壓變化

  為了厘清水凝膠調(diào)控自身飽和蒸氣壓的微觀機(jī)制，該團(tuán)隊(duì)利用分子動(dòng)力學(xué)模擬研究了水凝膠蒸發(fā)過(guò)程中聚合物網(wǎng)絡(luò)和水之間的相互作用變化。如圖3所示，模擬顯示水凝膠內(nèi)部水分在蒸發(fā)過(guò)程中會(huì)逐漸被拉伸，同時(shí)壓力持續(xù)下降，最低可達(dá)到-140MPa (圖3g)。根據(jù)開(kāi)爾文方程，這一負(fù)壓會(huì)顯著降低水分的飽和蒸氣壓。通過(guò)模擬與開(kāi)爾文方程計(jì)算得到的水凝膠表面蒸氣壓與實(shí)驗(yàn)結(jié)果趨勢(shì)一致（圖2d），證明了pHEMA此類水凝膠蒸發(fā)過(guò)程中的飽和蒸氣壓調(diào)控行為與水凝膠內(nèi)部的絕對(duì)負(fù)壓有關(guān)。

圖3. 蒸發(fā)過(guò)程中pHEMA水凝膠內(nèi)部水的狀態(tài)變化

  通過(guò)上述分析，他們建立水凝膠蒸發(fā)的微觀機(jī)理模型(圖4)：蒸發(fā)過(guò)程中，水凝膠內(nèi)部水分的減少會(huì)導(dǎo)致水分子與聚合物鏈的相互作用變強(qiáng)，水凝膠作為一個(gè)多孔彈性體，相互作用變強(qiáng)會(huì)使其體積收縮。但當(dāng)水凝膠具有一定的機(jī)械強(qiáng)度，而水凝膠體積收縮明顯小于水的蒸發(fā)量時(shí)，水凝膠中的水被拉伸產(chǎn)生負(fù)壓。負(fù)壓降低水凝膠的表面蒸氣壓，抑制蒸發(fā)。當(dāng)環(huán)境濕度升高時(shí)，低表面蒸氣壓使得水凝膠重新吸水，直至與新的環(huán)境濕度平衡。

圖4. 水凝膠智能蒸發(fā)的微觀機(jī)理示意圖

  從上述機(jī)理可以看出，水凝膠自身的機(jī)械強(qiáng)度會(huì)顯著地影響其蒸汽壓調(diào)控能力，因此該團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步測(cè)試了多種不同聚合物鏈、不同聚合方式、不同官能團(tuán)的水凝膠楊氏模量和蒸汽壓調(diào)控能力的關(guān)系。如圖5所示，在相同的含水比例下，這些水凝膠的蒸氣壓調(diào)控能力與楊氏模量呈現(xiàn)出極強(qiáng)的相關(guān)性，楊氏模量越高的水凝膠，蒸氣壓調(diào)節(jié)能力越強(qiáng)，受聚合方式以及聚合物自身官能團(tuán)等因素影響較小。

圖5 水凝膠蒸氣壓調(diào)控能力與其楊氏模量的關(guān)系

  以上相關(guān)成果以“Polymer-water Interaction Enabled Intelligent Moisture Regulation in Hydrogels”為題發(fā)表在Journal of Physical Chemistry Letters (J. Phys. Chem. Lett. 2021, 12, 2587–2592)上。武漢大學(xué)劉禹希和劉曉威為論文共同第一作者，劉抗研究員為論文通訊作者。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.jpclett.1c00034