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  過去十年，鈣鈦礦太陽能電池憑借其獨(dú)特的光電特性、低器件制備成本及高光電轉(zhuǎn)換效率引起了人們的廣泛關(guān)注。其中，基于倒置結(jié)構(gòu)的鈣鈦礦電池器件具有可低溫成膜、遲滯效應(yīng)弱、更容易與成熟商業(yè)化的硅基太陽能電池集成為疊層電池等優(yōu)勢，更適合未來復(fù)合柔性化趨勢的商業(yè)化生產(chǎn)與應(yīng)用，因此在近年來吸引了越來越多研究人員的目光。在倒置鈣鈦礦器件中，空穴傳輸材料（HTL）具有在鈣鈦礦/ HTL界面處的空穴載流子提取/傳輸和電子阻擋的功能，因此對于實現(xiàn)高的器件性能和穩(wěn)定性具有至關(guān)重要的作用。然而，目前在倒置器件中應(yīng)用最多、性能最高的PTAA類三芳胺聚合物材料成本相對較高，固有空穴遷移率較低，且常需額外摻雜劑/添加劑以提高器件效率，嚴(yán)重限制了倒置鈣鈦礦電池性能的繼續(xù)提升與大規(guī)模實際應(yīng)用。 

  針對這些問題，郭旭崗教授團(tuán)隊通過在三芳胺類聚合物骨架中引入酰亞胺功能化受體單元進(jìn)行改性，開發(fā)了一類具有給體-受體（D-A）類結(jié)構(gòu)的新型三芳胺聚合物HTL材料PBTI-TPA和PTTI-TPA（圖1）。其中，具備優(yōu)異氧還活性的經(jīng)典三苯胺D單元與具有剛性平面骨架的吸電子噻吩酰亞胺A單元的結(jié)合為這類聚合物提供了準(zhǔn)平面骨架，合適的前沿分子軌道（FMO）能級，良好的熱穩(wěn)定性，優(yōu)良的膜形貌和鈍化效果，以及大幅提升的空穴遷移率，從而使得其作為無摻雜HTL材料在倒置鈣鈦礦器件中取得了優(yōu)異的性能。結(jié)合器件優(yōu)化，基于具有更高空穴遷移率的PTTI-TPA的倒置器件可獲得高達(dá)21.0％的出色光電轉(zhuǎn)換效率，極低的遲滯效應(yīng)，優(yōu)于基于PBTI-TPA和PTAA的器件（圖2）。該性能也代表了目前文獻(xiàn)所報道倒置鈣鈦礦電池中基于無摻雜聚合物類HTL材料的最高效率之一。

圖1. a)聚合物空穴傳輸材料PBTI-TPA和PTTI-TPA的化學(xué)結(jié)構(gòu)式；b) PBTI-TPA和PTTI-TPA的能級圖；c) 通過SCLC方法計算得出的材料空穴遷移率；d) 在PBTI-TPA，PTTI-TPA和PTAA和ITO襯底上生長的鈣鈦礦薄膜的Pb 4f XPS光譜；e)基于PBTI-TPA，PTTI-TPA和PTAA的鈣鈦礦器件缺陷態(tài)密度表征分析。

  此外，在器件穩(wěn)定性上，基于PTTI-TPA以及PBTI-TPA材料的倒置鈣鈦礦電池器件在惰性氣體環(huán)境下保存250天后保持了初始效率的98%以及96%；而在85°C持續(xù)加熱時，基于PTTI-TPA的電池器件在7天后仍然能達(dá)到原有效率的80%以上，遠(yuǎn)高于基于PTAA的電池器件。這些研究結(jié)果證明了噻吩酰亞胺類受體單元在構(gòu)建給-受體聚合物類HTL中的巨大潛力，也為實現(xiàn)高性能的無摻雜倒置鈣鈦礦太陽能電池器件提供了新的思路。

圖2. a)倒置鈣鈦礦電池器件結(jié)構(gòu)的示意圖；b)基于PBTI-TPA，PTTI-TPA和PTAA的倒置器件的J–V曲線；c)基于PTTI-TPA的器件的正/反向掃描J-V曲線；d)在最大功率輸出點(diǎn)的穩(wěn)態(tài)輸出效率；e)未封裝鈣鈦礦器件在惰性氣體環(huán)境中存儲時的長期穩(wěn)定性；f)未封裝鈣鈦礦器件在85℃情況下的長期熱穩(wěn)定性。

  以上相關(guān)成果發(fā)表在Advanced Functional Materials (Adv. Funct. Mater. 2021, 2100332) 上，論文的第一作者為南方科技大學(xué)材料系碩士生李柏林，共同第一作者為課題組高級研究學(xué)者楊坤博士，通訊作者為郭旭崗教授，楊坤博士為共同通訊作者。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202100332