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  在過去幾年中，受益于新型非富勒烯受體和與之匹配的寬帶隙給體的開發(fā)，有機太陽電池的性能得到了突飛猛進的發(fā)展，其能量轉(zhuǎn)換效率（PCE）已成功突破18%。這使得人們越來越憧憬著有機太陽電池技術(shù)的產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用。對于這項技術(shù)未來的產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用而言，除了PCE要求高以外，有機太陽電池的制備成本和工作壽命也是同等重要的條件。迄今為止，大部分高效有機太陽電池的活性層材料體系均基于D-A型給體和A-D-A型或A-DA’D-A型非富勒烯受體；而這些結(jié)構(gòu)逐漸復(fù)雜的給、受體材料也日益增加了合成復(fù)雜性（synthetic complexity，SC）和成本，因此難以降低這些高效材料體系的品質(zhì)因子（figure of merit，F(xiàn)OM=SC/PCE）來滿足有機太陽電池的產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用要求。相對于D-A型給體，聚噻吩給體具有更易于合成和大批量生產(chǎn)的優(yōu)點。其中，P3HT是目前最典型的聚噻吩給體，僅需三步簡單合成并且可以按千克量級合成得到。但由于P3HT較差的光吸收特性和較高的HOMO能級，基于P3HT給體的有機太陽電池至今尚未能獲得超過10%。另一方面，HOMO能級較低的另一種聚噻吩給體（PDCBT）及其衍生物，與新型非富勒烯受體匹配可以獲得10%~12%的PCE，然而這是基于氯仿、氯苯等鹵素溶劑加工來實現(xiàn)的。因此，如何開發(fā)非鹵溶劑加工的高效聚噻吩給體有機太陽電池對于推進這項技術(shù)的產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用尤為重要。

圖1 Y6-BO、P3HT和 P4T2F-HD的化學(xué)結(jié)構(gòu)、能級和光吸收譜圖；該工作中采用的器件結(jié)構(gòu)及所制備器件的J-V曲線。

  近日，華南理工大學(xué)發(fā)光材料與器件國家重點實驗室的葉軒立教授團隊報道了一種非鹵溶劑加工的、效率超過13%的聚噻吩給體有機太陽電池（圖1）。通過氟原子的引入來降低聚噻吩給體的HOMO能級并提高其分子堆積能力，同時通過支化長烷基側(cè)鏈來改善聚噻吩給體的溶解性。差示掃描量熱法測試和表面能測試結(jié)果表明，P3HT與A-DA’D-A型非富勒烯受體Y6-BO之間的混溶性非常好，而P4T2F-HD和Y6-BO之間的混溶性相對較差。該混溶性導(dǎo)致了P3HT:Y6-BO共混薄膜中的給、受體分子完全互混、缺乏載流子傳輸通道，P4T2F-HD:Y6-BO共混薄膜中則存在著給、受體分子互穿網(wǎng)絡(luò)的相分離形貌（圖2）。因此，P4T2F-HD相比P3HT可實現(xiàn)更高的器件效率。同時，通過非鹵溶劑添加劑（二苯醚）和富勒烯自組裝分子（C₆₀-SAM）來分別進行活性層形貌優(yōu)化和電子傳輸層界面修飾，該團隊最終成功突破聚噻吩給體有機太陽電池的效率紀(jì)錄，獲得了13.65%的PCE。

圖2 P4T2F-HD、P3HT和Y6-BO及其共混物的DSC曲線、共混薄膜的TEM和GIWAXS測試結(jié)果。

  如圖3所示，基于P4T2F-HD:Y6-BO材料體系的有機太陽電池還展現(xiàn)出了對活性層膜厚和加工溶劑的較低的敏感性：在110~250nm的活性層膜厚范圍內(nèi)可維持13%以上的PCE，通過甲苯、鄰二甲苯和均三甲苯多種非鹵溶劑加工均可獲得約13%的PCE。最優(yōu)化的P4T2F-HD:Y6-BO有機太陽電池（未經(jīng)封裝），在氮氣手套箱中暗態(tài)存放3000小時后依然保持了98%的初始效率；而在氮氣手套箱中被持續(xù)加熱（85℃）時，雖然該器件效率在最初1小時內(nèi)會出現(xiàn)10%的衰減，但在1小時后表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。

圖3 活性層膜厚、加工溶劑對P4T2F-HD:Y6-BO器件效率的影響及最優(yōu)化P4T2F-HD:Y6-BO器件的暗態(tài)存放穩(wěn)定性和受熱穩(wěn)定性。

  最后，該團隊從最簡單、可廉價采購的原材料出發(fā)，計算了多種聚噻吩給體、高效D-A型給體和非富勒烯受體的合成復(fù)雜度（SC）。結(jié)果（圖4）表明，聚噻吩給體的SC普遍低于高效D-A型給體；而P4T2F-HD在高效聚噻吩給體中也相對較低，卻可以獲得最高的PCE。將給、受體的SC結(jié)合一起計算得到不同體系的FOM，顯然P4T2F-HD:Y6-BO是非常具有成本效益的高效材料體系之一。

圖4 代表性聚噻吩給體有機太陽電池的效率發(fā)展；高效聚噻吩給體、D-A型給體和非富勒烯受體的SC、PCE和FOM統(tǒng)計圖。

  以上研究不僅證明了調(diào)控給受體材料的混溶性對實現(xiàn)高效聚噻吩有機太陽電池的重要性，而且提出了一種極具產(chǎn)業(yè)化潛力（非鹵溶劑加工、低成本、厚膜高效且穩(wěn)定性良好）的有機太陽電池。該工作以“Surpassing 13% Efficiency for Polythiophene Organic Solar Cells Processed from Non-halogenated Solvent”為題目發(fā)表在《Advanced Materials》上，華南理工大學(xué)肖經(jīng)洋博士后為第一作者，大理大學(xué)賈小娥老師為共同一作，葉軒立教授為通訊作者。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202008158