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  具有良好生物相容性、自修復(fù)性能和可選擇性移除的注射型水凝膠作為傷口修復(fù)材料在實(shí)際應(yīng)用過(guò)程中具有巨大優(yōu)勢(shì)。然而，同時(shí)滿足這些條件的水凝膠傷口敷料的制備仍然面臨著巨大的挑戰(zhàn)。最近，武漢大學(xué)天然高分子團(tuán)隊(duì)周金平教授/陳云教授團(tuán)隊(duì)利用羧甲基殼聚糖的離子響應(yīng)性，開發(fā)出了滿足上述功效的水凝膠傷口敷料。該策略是通過(guò)引入三價(jià)金屬離子Fe³⁺和Al³⁺與羧甲基殼聚糖（CMCh）上的羧基形成配位鍵，誘導(dǎo)溶液快速凝膠化（<10s）。由于配位鍵動(dòng)態(tài)可逆的特點(diǎn)，該水凝膠表現(xiàn)出良好的自愈合能力、自適應(yīng)性和溫度響應(yīng)性。進(jìn)一步引入SO₄^2- 與CMCh上的氨基發(fā)生交聯(lián)反應(yīng)，誘導(dǎo)水凝膠發(fā)生相分離，可以降低水凝膠的粘附性，使水凝膠在使用完后可以被無(wú)痛分離，且不產(chǎn)生殘留。利用這些特性，這種水凝膠被用作傷口敷料，可以顯著促進(jìn)皮膚組織再生，提高傷口愈合速率。

圖1. 水凝膠的制備、結(jié)構(gòu)表征和性能研究

  CMCh的取代度對(duì)水凝膠性能有重要影響。首先在堿/尿素水溶液體系下均相合成了不同取代度的CMCh。當(dāng)醚化劑（氯乙酸鈉）與殼聚糖的投料比為3:1時(shí)，合成的羧甲基殼聚糖（CMCh-3）為原料制備的水凝膠結(jié)構(gòu)均勻穩(wěn)定。隨著投料比升高，CMCh的取代度提高，水凝膠透光率下降，且有不規(guī)則聚集結(jié)構(gòu)產(chǎn)生。因此選擇CMCh-3為原料制備水凝膠。

  改變CMCh-3和Fe³⁺/Al³⁺的含量，可以對(duì)水凝膠的流變學(xué)性能進(jìn)行調(diào)控。由于配位鍵動(dòng)態(tài)可逆的特點(diǎn)，制備的水凝膠表現(xiàn)出明顯的剪切變稀現(xiàn)象，可用作注射型水凝膠。同時(shí)水凝膠還表現(xiàn)出對(duì)不規(guī)則區(qū)域的適應(yīng)性。水凝膠具有良好的自修復(fù)性能和溫度響應(yīng)性。當(dāng)受到較大形變或者溫度升高時(shí)，水凝膠內(nèi)部交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)被破壞，使其向溶液態(tài)轉(zhuǎn)變。而隨著應(yīng)變降低或者溫度恢復(fù)，又可以快速恢復(fù)至凝膠態(tài)，且力學(xué)性能可以在短時(shí)間內(nèi)完全恢復(fù)。

圖2. 水凝膠選擇性移除性能探究

  CMCh-3上含有氨基、羥基、羧基等活性基團(tuán)，可以使水凝膠有效粘附于皮膚表面。進(jìn)一步向水凝膠中引入硫酸根離子，誘導(dǎo)水凝膠發(fā)生相分離，使水凝膠對(duì)皮膚表面的親和性變差，粘附力下降。新的交聯(lián)結(jié)構(gòu)的產(chǎn)生使水凝膠強(qiáng)度提高。水凝膠這些性質(zhì)的變化可以使其從皮膚表面無(wú)痛剝離且不產(chǎn)生殘留。

圖3. 水凝膠對(duì)小鼠傷口促愈合效果

  細(xì)胞實(shí)驗(yàn)表明水凝膠細(xì)胞毒性較低。將制備的水凝膠用作傷口敷料。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明水凝膠可以提高傷口愈合速率。通過(guò)對(duì)傷口部位的組織切片進(jìn)行分析，發(fā)現(xiàn)水凝膠可以加速組織膠原蛋白沉積和血管再生，從而促進(jìn)傷口愈合。這主要是由于殼聚糖自身的生物活性促進(jìn)細(xì)胞增殖以及水凝膠可以維持受損組織部位的濕度，為組織愈合提供一個(gè)適宜的環(huán)境。

  以上成果發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces（DOI：10.1021/acsami.1c02089）上。論文的第一作者為武漢大學(xué)化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院博士生曹金鋒，目前在北京林業(yè)大學(xué)工作，共同第一作者為武漢大學(xué)基礎(chǔ)醫(yī)學(xué)院博士生吳平，通訊作者為武漢大學(xué)天然高分子團(tuán)隊(duì)周金平教授，共同通訊作者為武漢大學(xué)基礎(chǔ)醫(yī)學(xué)院陳云教授。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acsami.1c02089