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  氣凝膠憑借低密度、高孔隙率、高比表面積、低導熱性和生物相容性等優(yōu)點，在熱調(diào)節(jié)、能量收集和存儲、傳感器、環(huán)境修復和生物醫(yī)學應用等方面受到了眾多學者的關注。但力學性能一直是限制氣凝膠應用的重要因素，特別是從大應變壓縮中快速恢復形狀的能力對于各種應用至關重要，例如高靈敏度傳感器、水處理、隔熱和隔音、空氣過濾、和儲能等。最近，纖維素納米纖維，被廣泛用于構(gòu)建高比表面積和優(yōu)異力學性能的氣凝膠。由于高比表面積和豐富的官能團，通過冷凍干燥納米纖維懸浮液可以制備超輕纖維素氣凝膠，顯示出優(yōu)異的結(jié)構(gòu)完整性和機械性能。雖然納米纖維素氣凝膠具有良好的壓縮性，可壓縮90%以上的應變而不斷裂，但壓縮后的氣凝膠回彈性較差，無法從壓縮狀態(tài)恢復，嚴重限制了其應用領域。因此如何構(gòu)建超彈性氣凝膠通用策略，對拓寬氣凝膠的應用領域具有重要意義。

  加拿大不列顛哥倫比亞大學姜鋒團隊巧妙的利用“雙冰模板組裝”（DITA）策略，(i)在-196 ℃ 溫度下，將TEMPO氧化的CNF（3-5nm寬和500-1000nm長）組裝成具有改善彈性的亞微米纖維（100-200nm寬）；（ii）通過在-20 ℃下冷凍亞微米纖維，構(gòu)建多級層狀纖維結(jié)構(gòu)，以增強彈性。超彈纖維素氣凝膠具有超低密度（2-20 mg/cm³），在室溫和極冷環(huán)境環(huán)境條件（-196°C）下都具有優(yōu)異的彈性和形狀恢復性能，以及低導熱性（0.023 W/m·K）。此外，超彈纖維素氣凝膠可通過與有機硅烷化學氣相沉積技術(shù)轉(zhuǎn)變?yōu)槌杷畾饽z（接觸角164°），表現(xiàn)出卓越的油和有機溶劑的吸附性能（氯仿吸附量高達其自身重量的489倍）以及高效的油/水分離和自清潔性能。這種新的DITA策略提供了一種基于生物基納米材料的超彈性氣凝膠的通用方法， 并且對其衍生的高性能多功能彈性氣凝膠的應用領域有一定指導意義。該工作以“Multifunctional Superelastic Cellulose Nanofibrils Aerogel by Dual Ice-Templating Assembly”為題發(fā)表在國際著名期刊《Advanced Functional Materials》上（2021，DOI: 10.1002/adfm.202106269）。

圖 1.（a, c, e）傳統(tǒng)和（b, d, f）超彈性納米纖維素氣凝膠的組裝過程示意圖。在-20℃下的一步冰模板組裝工藝制備的傳統(tǒng)的CNF氣凝膠，顯示（c）中具有薄膜狀細胞壁的蜂窩狀多孔結(jié)構(gòu)和（e）壓縮后沒有形狀恢復性能；在-196℃和-20℃下進行“雙冰模板”組裝（DITA）工藝制備的彈性CNF氣凝膠，顯示（d）中具有互連亞微米纖維的蜂窩狀多孔結(jié)構(gòu)和（f）沿軸向壓縮后瞬時形狀的彈性性能。

圖2. 通過化學氣相沉積對CNF氣凝膠進行疏水改性：（a）MTMS在CNF氣凝膠上的氣相沉積示意圖；水在反應器中蒸發(fā)以促進MTMS的水解；（b）硅烷化前后 CNF氣凝膠的 FTIR光譜圖；（c）C、O 和 Si 質(zhì)量濃度的 EDS 光譜圖；（d）MTMS-CNF 氣凝膠的 EDS元素（C、O 和 Si）映射圖像。

圖3. MTMS-CNF氣凝膠的疏水和吸油特性：（a）各種有色水溶液（亞甲基藍、醋、咖啡、醬油、重鉻酸鉀和甲基橙）和氯仿（用甲基紅染色以增強視覺對比）沉積在MTMS-CNF 氣凝膠表面；（b）MTMS-CNF氣凝膠表面不同時間段的水接觸角照片，以及接觸角隨時間演變圖；（c）從水底選擇性吸收氯仿（用甲基紅染色）；（d）MTMS-CNF氣凝膠自清潔性能的屏幕截圖，顯示傾角為 20°的水可以清除氣凝膠表面的灰塵；（e）MTMS-CNF 氣凝膠對不同類型的油和有機溶劑的吸附圖。

圖4. 壓縮條件下超彈性CNF氣凝膠的機械性能：（a）不同初始濃度的CNF氣凝膠的應力-應變曲線；（b）楊氏模量（橙色）和屈服應力（藍色）；（c）0.2% 超彈CNF氣凝膠在40% 最大應變下的循環(huán)壓縮應力-應變曲線（加載和卸載速率為50 mm/min）；（d）0.2% 超彈 CNF氣凝膠在40%應變和能量損失系數(shù)曲線圖（1-50 次循環(huán)）；（e）超彈性氣凝膠在200 g重量下的壓縮-回彈照片；（f）0.2% CNF 氣凝膠浸入液氮中具有優(yōu)異的彈性，從超過 80% 的應變中瞬時恢復形狀。

圖5. 超彈CNF氣凝膠的熱性能：（a）不同CNF初始濃度下氣凝膠的熱導率；0.2% CNF氣凝膠（高度：8 mm）在（b）加熱板上和（c）冰上的溫度-時間曲線（黑色虛線代表室溫；大紅點代表熱板上氣凝膠的表面溫度；大藍點代表冰上氣凝膠的表面溫度；橙色三角形代表熱板或冰的溫度）；（d）0.2% CNF 氣凝膠（高度：19 mm）在150 分鐘內(nèi)在加熱板上的紅外圖像。最后一張紅外圖像是150分鐘時氣凝膠上表面的溫度。

  論文第一作者是江蘇理工學院秦恒飛副教授，通訊作者為加拿大不列顛哥倫比亞大學林學院姜鋒教授。研究工作得到加拿大首席研究項目、加拿大自然科學和工程研究理事會、加拿大創(chuàng)新基金會-約翰·埃文斯領導人基金的資助和國防卓越和安全創(chuàng)新（IDEaS）計劃的資助。

  論文信息：Hengfei Qin, YiFan Zhang, Jungang Jiang, Lili Wang, Mingyao Song, Ran Bi, Penghui Zhu, Feng Jiang*, Multifunctional Superelastic Cellulose Nanofibrils Aerogel by Dual Ice-templating Assembly, Adv. Funct. Mater., 2021, 2106269.

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202106269