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  氣凝膠憑借低密度、高孔隙率、高比表面積、低導(dǎo)熱性和生物相容性等優(yōu)點(diǎn)，在熱調(diào)節(jié)、能量收集和存儲(chǔ)、傳感器、環(huán)境修復(fù)和生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用等方面受到了眾多學(xué)者的關(guān)注。但力學(xué)性能一直是限制氣凝膠應(yīng)用的重要因素，特別是從大應(yīng)變壓縮中快速恢復(fù)形狀的能力對(duì)于各種應(yīng)用至關(guān)重要，例如高靈敏度傳感器、水處理、隔熱和隔音、空氣過濾、和儲(chǔ)能等。最近，纖維素納米纖維，被廣泛用于構(gòu)建高比表面積和優(yōu)異力學(xué)性能的氣凝膠。由于高比表面積和豐富的官能團(tuán)，通過冷凍干燥納米纖維懸浮液可以制備超輕纖維素氣凝膠，顯示出優(yōu)異的結(jié)構(gòu)完整性和機(jī)械性能。雖然納米纖維素氣凝膠具有良好的壓縮性，可壓縮90%以上的應(yīng)變而不斷裂，但壓縮后的氣凝膠回彈性較差，無法從壓縮狀態(tài)恢復(fù)，嚴(yán)重限制了其應(yīng)用領(lǐng)域。因此如何構(gòu)建超彈性氣凝膠通用策略，對(duì)拓寬氣凝膠的應(yīng)用領(lǐng)域具有重要意義。

  加拿大不列顛哥倫比亞大學(xué)姜鋒團(tuán)隊(duì)巧妙的利用“雙冰模板組裝”（DITA）策略，(i)在-196 ℃ 溫度下，將TEMPO氧化的CNF（3-5nm寬和500-1000nm長）組裝成具有改善彈性的亞微米纖維（100-200nm寬）；（ii）通過在-20 ℃下冷凍亞微米纖維，構(gòu)建多級(jí)層狀纖維結(jié)構(gòu)，以增強(qiáng)彈性。超彈纖維素氣凝膠具有超低密度（2-20 mg/cm³），在室溫和極冷環(huán)境環(huán)境條件（-196°C）下都具有優(yōu)異的彈性和形狀恢復(fù)性能，以及低導(dǎo)熱性（0.023 W/m·K）。此外，超彈纖維素氣凝膠可通過與有機(jī)硅烷化學(xué)氣相沉積技術(shù)轉(zhuǎn)變?yōu)槌杷畾饽z（接觸角164°），表現(xiàn)出卓越的油和有機(jī)溶劑的吸附性能（氯仿吸附量高達(dá)其自身重量的489倍）以及高效的油/水分離和自清潔性能。這種新的DITA策略提供了一種基于生物基納米材料的超彈性氣凝膠的通用方法， 并且對(duì)其衍生的高性能多功能彈性氣凝膠的應(yīng)用領(lǐng)域有一定指導(dǎo)意義。該工作以“Multifunctional Superelastic Cellulose Nanofibrils Aerogel by Dual Ice-Templating Assembly”為題發(fā)表在國際著名期刊《Advanced Functional Materials》上（2021，DOI: 10.1002/adfm.202106269）。

圖 1.（a, c, e）傳統(tǒng)和（b, d, f）超彈性納米纖維素氣凝膠的組裝過程示意圖。在-20℃下的一步冰模板組裝工藝制備的傳統(tǒng)的CNF氣凝膠，顯示（c）中具有薄膜狀細(xì)胞壁的蜂窩狀多孔結(jié)構(gòu)和（e）壓縮后沒有形狀恢復(fù)性能；在-196℃和-20℃下進(jìn)行“雙冰模板”組裝（DITA）工藝制備的彈性CNF氣凝膠，顯示（d）中具有互連亞微米纖維的蜂窩狀多孔結(jié)構(gòu)和（f）沿軸向壓縮后瞬時(shí)形狀的彈性性能。

圖2. 通過化學(xué)氣相沉積對(duì)CNF氣凝膠進(jìn)行疏水改性：（a）MTMS在CNF氣凝膠上的氣相沉積示意圖；水在反應(yīng)器中蒸發(fā)以促進(jìn)MTMS的水解；（b）硅烷化前后 CNF氣凝膠的 FTIR光譜圖；（c）C、O 和 Si 質(zhì)量濃度的 EDS 光譜圖；（d）MTMS-CNF 氣凝膠的 EDS元素（C、O 和 Si）映射圖像。

圖3. MTMS-CNF氣凝膠的疏水和吸油特性：（a）各種有色水溶液（亞甲基藍(lán)、醋、咖啡、醬油、重鉻酸鉀和甲基橙）和氯仿（用甲基紅染色以增強(qiáng)視覺對(duì)比）沉積在MTMS-CNF 氣凝膠表面；（b）MTMS-CNF氣凝膠表面不同時(shí)間段的水接觸角照片，以及接觸角隨時(shí)間演變圖；（c）從水底選擇性吸收氯仿（用甲基紅染色）；（d）MTMS-CNF氣凝膠自清潔性能的屏幕截圖，顯示傾角為 20°的水可以清除氣凝膠表面的灰塵；（e）MTMS-CNF 氣凝膠對(duì)不同類型的油和有機(jī)溶劑的吸附圖。

圖4. 壓縮條件下超彈性CNF氣凝膠的機(jī)械性能：（a）不同初始濃度的CNF氣凝膠的應(yīng)力-應(yīng)變曲線；（b）楊氏模量（橙色）和屈服應(yīng)力（藍(lán)色）；（c）0.2% 超彈CNF氣凝膠在40% 最大應(yīng)變下的循環(huán)壓縮應(yīng)力-應(yīng)變曲線（加載和卸載速率為50 mm/min）；（d）0.2% 超彈 CNF氣凝膠在40%應(yīng)變和能量損失系數(shù)曲線圖（1-50 次循環(huán)）；（e）超彈性氣凝膠在200 g重量下的壓縮-回彈照片；（f）0.2% CNF 氣凝膠浸入液氮中具有優(yōu)異的彈性，從超過 80% 的應(yīng)變中瞬時(shí)恢復(fù)形狀。

圖5. 超彈CNF氣凝膠的熱性能：（a）不同CNF初始濃度下氣凝膠的熱導(dǎo)率；0.2% CNF氣凝膠（高度：8 mm）在（b）加熱板上和（c）冰上的溫度-時(shí)間曲線（黑色虛線代表室溫；大紅點(diǎn)代表熱板上氣凝膠的表面溫度；大藍(lán)點(diǎn)代表冰上氣凝膠的表面溫度；橙色三角形代表熱板或冰的溫度）；（d）0.2% CNF 氣凝膠（高度：19 mm）在150 分鐘內(nèi)在加熱板上的紅外圖像。最后一張紅外圖像是150分鐘時(shí)氣凝膠上表面的溫度。

  論文第一作者是江蘇理工學(xué)院秦恒飛副教授，通訊作者為加拿大不列顛哥倫比亞大學(xué)林學(xué)院姜鋒教授。研究工作得到加拿大首席研究項(xiàng)目、加拿大自然科學(xué)和工程研究理事會(huì)、加拿大創(chuàng)新基金會(huì)-約翰·埃文斯領(lǐng)導(dǎo)人基金的資助和國防卓越和安全創(chuàng)新（IDEaS）計(jì)劃的資助。

  論文信息：Hengfei Qin, YiFan Zhang, Jungang Jiang, Lili Wang, Mingyao Song, Ran Bi, Penghui Zhu, Feng Jiang*, Multifunctional Superelastic Cellulose Nanofibrils Aerogel by Dual Ice-templating Assembly, Adv. Funct. Mater., 2021, 2106269.

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202106269