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  導(dǎo)電水凝膠是一種典型的軟物質(zhì)，具有良好的生物相容性，可對(duì)外界機(jī)械力做出響應(yīng)，并將其轉(zhuǎn)化為電信號(hào)。作為柔性可穿戴應(yīng)變傳感器，近年來科學(xué)家們?cè)O(shè)計(jì)了許多新型導(dǎo)電水凝膠。導(dǎo)電水凝膠用作可穿戴傳感器的首要要求是較好的機(jī)械強(qiáng)度。然而，傳統(tǒng)的合成水凝膠力學(xué)性能較差。為了改善其力學(xué)性能人們提出了許多策略，包括四臂聚乙二醇凝膠，納米復(fù)合凝膠，雙網(wǎng)絡(luò)凝膠，拓?fù)淠z，雙交聯(lián)凝膠等。一個(gè)可靠和穩(wěn)定的應(yīng)變傳感器還需要凝膠具有非常好的回彈性，保證持續(xù)的應(yīng)變能夠有效回復(fù)。傳統(tǒng)的水凝膠通常是非粘性的，用作可穿戴傳感器時(shí)需要借助膠帶、繃帶或粘合劑將其固定在人體皮膚上，操作復(fù)雜，且由于凝膠不能與皮膚形成密切接觸，微弱的信號(hào)很難被檢測(cè)到。此外，在0℃以下，傳統(tǒng)凝膠中的水會(huì)結(jié)冰，使得凝膠變硬發(fā)脆，喪失柔性。文獻(xiàn)中已有很多分別具有高強(qiáng)度、高回復(fù)性、抗凍或黏附性的水凝膠的報(bào)道，但設(shè)計(jì)合成同時(shí)具備高強(qiáng)度、高回復(fù)性、抗凍和黏附性的水凝膠仍具有挑戰(zhàn)性。

  最近南開大學(xué)關(guān)英、張擁軍教授課題組報(bào)道了一種簡(jiǎn)單的利用多功能大分子交聯(lián)劑(MC)使水凝膠同時(shí)具備高韌性、高回復(fù)性、抗凍和黏附性方法。這種基于聚羥乙基-谷氨酰胺的多功能大分子交聯(lián)劑的結(jié)構(gòu)如圖1所示。

圖1. 交聯(lián)劑MC以及水凝膠的合成制備

  與傳統(tǒng)的短鏈交聯(lián)劑BIS不同，MC是一種長(zhǎng)鏈交聯(lián)劑。使用這種長(zhǎng)鏈交聯(lián)劑可以增大水凝膠的網(wǎng)孔尺寸，降低凝膠網(wǎng)絡(luò)的不均一性，從而改善其力學(xué)性能。研究表明MC交聯(lián)的水凝膠具有優(yōu)異的力學(xué)性能和回彈性。最高斷裂強(qiáng)度達(dá)0.664MPa，最終回彈性達(dá)~ 87.2%。

圖2. 力學(xué)性能表征。

  大分子交聯(lián)劑的引入同時(shí)引入了大量羥基和酰胺基團(tuán)等極性黏附基團(tuán)，使得MC交聯(lián)的水凝膠具有優(yōu)異的黏附性能，能夠很好的黏附在各種物品表面，包括燒杯、離心管、吸耳球、紙盒、砝碼、鋁制試管架、坩堝等。其中，水凝膠在玻璃片上的黏附強(qiáng)度高達(dá)109.3kPa。

圖3. 水凝膠的黏附性能。

  更重要的是，這種凝膠可以牢固地粘在人體皮膚上，具有良好的組織粘附性。用于可穿戴應(yīng)變傳感器時(shí)只需簡(jiǎn)單地貼附在相應(yīng)部位皮膚上，就可進(jìn)行工作。利用這一凝膠可監(jiān)測(cè)各種人體運(yùn)動(dòng)，不僅可監(jiān)測(cè)手指、手腕、膝蓋彎曲這種較大的肢體運(yùn)動(dòng)，還可以監(jiān)測(cè)呼吸、說話這種小的肌肉活動(dòng)。

圖4. 水凝膠傳感器用于監(jiān)測(cè)人體運(yùn)動(dòng)。

  極性基團(tuán)的引入也顯著地抑制了凝膠中水的冰點(diǎn)。例如A5N2MC1.5%的冰點(diǎn)低至約-50°C 。這樣的凝膠在?20℃下冷凍24小時(shí)后仍保持高度的柔韌性和可拉伸性，粘附性能也基本保持，這使得傳感器能夠在零下的溫度下仍可以有效工作。

圖5. 水凝膠的抗凍性。

  總之以多功能MC為交聯(lián)劑，可合成同時(shí)具有高韌性、高回彈性、優(yōu)異附著力和耐低溫性能的導(dǎo)電水凝膠。與BIS交聯(lián)凝膠相比，MC交聯(lián)水凝膠力學(xué)性能顯著改善,斷裂伸長(zhǎng)率提高了12.4倍，拉伸強(qiáng)度提高了5.1倍，韌性提高了46倍。該水凝膠體系也具有很高的回彈性，回彈性高達(dá)~ 87.2%。大量黏附基團(tuán)的引入也使凝膠的黏附性能顯著改善。與BIS交聯(lián)凝膠相比，MC交聯(lián)凝膠的粘附強(qiáng)度提高了9倍。同時(shí)大量羥基的引入也顯著降低了凝膠的冰點(diǎn)，因此表現(xiàn)出優(yōu)異的抗凍性能。這一凝膠可望用于柔性可穿戴應(yīng)變傳感器，用于人體運(yùn)動(dòng)的監(jiān)測(cè)。

  該研究工作發(fā)表在ACS Appl. Mater. Interfaces（DOI: 10.1021/acsami.1c12687）上，論文第一作者是南開大學(xué)化學(xué)學(xué)院博士研究生劉瑞，通訊作者為張擁軍教授和關(guān)英副教授。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.1c12687