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  柔性電子產(chǎn)品引起了廣泛的關(guān)注，在生命體征監(jiān)控、運動監(jiān)測和人機交互等領(lǐng)域展現(xiàn)了廣闊的應(yīng)用前景。這些電子器件的蓬勃發(fā)展給人們的生活帶來更多便利的同時，也造成了資源大量消耗和環(huán)境污染等問題。如何實現(xiàn)柔性電子器件的可持續(xù)發(fā)展成為人們關(guān)注的熱點。熱固性聚合物由于其良好的力學和熱學等性能，被大量地應(yīng)用于柔性電子，而傳統(tǒng)的熱固性材料的分離回收通常需要化學處理等苛刻條件破壞聚合物的分子結(jié)構(gòu)，回收過程復(fù)雜，回收材料的性能不穩(wěn)定。如何實現(xiàn)柔性電子器件的高效回收仍是目前亟需解決的一大難題。據(jù)此，東華大學游正偉教授團隊設(shè)計開發(fā)了首個室溫下可控溶解回收的熱固性彈性體，并展示了其在可回收柔性電子器件領(lǐng)域的應(yīng)用。

  作者通過對彈性體基底材料的分子結(jié)構(gòu)進行設(shè)計，調(diào)控DA交聯(lián)單元的可逆反應(yīng)速率，制備了一種適用于柔性電子器件的新型熱固性聚氨酯彈性體（FPU），實現(xiàn)了熱固性材料在室溫下的可控溶解回收。該彈性體采用2,5-呋喃二甲醇和雙馬來酰亞胺反應(yīng)得到的DA加成結(jié)構(gòu)作為交聯(lián)單元。該單元是一種解離交換型的動態(tài)共價結(jié)構(gòu)，具有快速解離和緩慢結(jié)合的可逆反應(yīng)特征。FPU在逆DA反應(yīng)溫度（T_rDA）以下工作時可以保持交聯(lián)狀態(tài)，保證材料的穩(wěn)定性和耐用性。在T_rDA加熱幾分鐘后FPU可以轉(zhuǎn)變?yōu)榈徒宦?lián)狀態(tài)，并可以在室溫下維持該狀態(tài)數(shù)小時，為材料的室溫溶解回收提供了時間窗口。

圖1. 動態(tài)雜化交聯(lián)彈性體FPU的設(shè)計

  由氫鍵、二硫鍵和DA加成單元組成的雜化交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，賦予了彈性體材料優(yōu)良的拉伸性、室溫自愈合、仿生力學和易加工性等適用于柔性電子器件的綜合性能。室溫下自愈合6小時，F(xiàn)PU可以恢復(fù)50%以上的拉伸斷裂強度，60℃下自愈合6小時則能恢復(fù)80%以上的拉伸斷裂強度。并且FPU表現(xiàn)出了良好的彈性和韌性，能夠耐受多次大程度拉伸變形。在100％的循環(huán)拉伸實驗中，材料放置5分鐘就能恢復(fù)其初始拉伸力學狀態(tài)。

圖2. FPU的自愈合性、力學性能和加工回收性

  在正常使用條件下，F(xiàn)PU是具有穩(wěn)定共價交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的熱固性材料，在室溫下浸泡在氯仿中僅發(fā)生輕微溶脹現(xiàn)象。而當FPU在120 °C下加熱5分鐘后，由于DA加成結(jié)構(gòu)發(fā)生可逆解離，材料轉(zhuǎn)化為低交聯(lián)狀態(tài)，表現(xiàn)出熱塑性材料的性質(zhì)，可以在室溫下用丙酮、四氫呋喃和氯仿等多種有機溶劑溶解后直接回收再利用。整個過程無需添加其他化學原料將聚合物降解成小分子或者低聚物，并且回收后材料力學性能基本保持。FPU可以與多種市售的電子元件復(fù)合制備多功能柔性電子器件，使用后，F(xiàn)PU和電子元件可以通過溶解來分離回收用以制造新的柔性電子產(chǎn)品�；厥辗椒ê唵危粫䦟Σ牧虾碗娮釉a(chǎn)生任何損傷，實現(xiàn)了柔性電子產(chǎn)品的高效便捷分離回收，提高了材料和其他電子元件的使用率，避免了資源浪費。

圖3. FPU在室溫下可控溶解回收及復(fù)合電子元件回收性展示。

  作者將FPU與納米導電填料混合制備出導電彈性體FPUC，同樣具有良好的回收加工性�；贔PU和FPUC，通過上述溶解回收策略，結(jié)合3D打印依次制備了三種柔性電子器件：位置傳感器、柔性鍵盤和運動傳感器。

圖4. 基于FPU構(gòu)筑的可回收柔性電子器件。

  通過調(diào)控DA加成結(jié)構(gòu)的可逆反應(yīng)速率，作者構(gòu)建了一種室溫可控溶解回收的熱固性聚氨酯彈性體FPU，在120℃下加熱5分鐘就能溶解在氯仿等多種有機溶劑中實現(xiàn)回收利用。通過構(gòu)筑的多重動態(tài)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，F(xiàn)PU還具有優(yōu)良的自愈合性、仿生力學和易加工性�？梢酝ㄟ^3D打印技術(shù)定制成多種柔性電子設(shè)備，具有良好的適用性。該工作為可回收的熱固性彈性體的設(shè)計合成和柔性電子器件的應(yīng)用提供了新的設(shè)計思路。

  上述成果以“A Dynamically Hybrid Crosslinked Elastomer for Room-Temperature Recyclable Flexible Electronic Devices”為題發(fā)表在材料學國際知名期刊《Advanced Functional Materials》上，論文的第一作者為東華大學材料學院博士生郭一凡，通訊作者為游正偉教授。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202106281

  團隊主頁：http://pilab.dhu.edu.cn/zyou/main.psp

    下載：A Dynamically Hybrid Crosslinked Elastomer for Room-Temperature Recyclable Flexible Electronic Devices