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  結(jié)構(gòu)色來(lái)源于微觀物理結(jié)構(gòu)與光之間的相互作用，由于結(jié)構(gòu)色的呈現(xiàn)不需使用染料、色素等化學(xué)物質(zhì)，所以它可以抵抗光的曝曬，避免有毒材料的使用，是一種更加環(huán)保和穩(wěn)定的呈色方式。目前，結(jié)構(gòu)色的設(shè)計(jì)與調(diào)控通常依靠?jī)煞N方式，第一種是借助先進(jìn)的微納米加工技術(shù)，對(duì)物質(zhì)微觀形貌的高精度控制; 第二種是利用“自下而上”的組裝方法來(lái)制備光子晶體，通過(guò)控制組裝單元的周期與形貌，對(duì)光子晶體的帶隙進(jìn)行調(diào)制。但是“自上而下”的微加工制備技術(shù)通常需要昂貴的光刻設(shè)備和復(fù)雜的加工工藝，這阻礙了其在結(jié)構(gòu)色中的廣泛應(yīng)用。組裝的方式成本較低，但是由于組裝材料的合成和加工都需要精確控制，以及組裝裂紋缺陷的普遍存在，也限制了其在很多領(lǐng)域中的應(yīng)用。另外, 為了促進(jìn)結(jié)構(gòu)色的應(yīng)用拓展，往往需要把結(jié)構(gòu)色像素點(diǎn)制備成有序的圖案或者圖像，但是由于結(jié)構(gòu)色的像素點(diǎn)是由眾多周期與形貌存在差異的微納結(jié)構(gòu)，將這些呈色物理結(jié)構(gòu)精確制備并集成為高質(zhì)量的彩色圖像，仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

  針對(duì)彩色結(jié)構(gòu)色圖像難以利用普通的材料、常見(jiàn)的工藝制備這個(gè)難題，中科院化學(xué)研究所的宋延林研究員、李明珠研究員與復(fù)旦大學(xué)的石磊教授等合作，通過(guò)精準(zhǔn)控制微小液滴的成型打印與深入研究全內(nèi)反射光學(xué)微結(jié)構(gòu)呈色的普適模型，發(fā)展了一種利用透明高分子墨水打印全彩結(jié)構(gòu)色圖像的方法。該方法僅利用一種透明的高分子聚合物墨水，通過(guò)精確調(diào)控打印基材的浸潤(rùn)性與打印墨滴的尺寸和形貌，便實(shí)現(xiàn)了全色系彩色像素點(diǎn)的精準(zhǔn)制備與全彩結(jié)構(gòu)色圖像的直接打印。它不僅突破了人們對(duì)彩色印刷與彩色打印的固有認(rèn)知（即呈現(xiàn)不同的顏色需要不同的墨水），更有望推動(dòng)結(jié)構(gòu)色在顯示、防偽、以及高靈敏傳感等領(lǐng)域的應(yīng)用。

圖1. 基于透明聚合物墨水打印彩色圖像的過(guò)程與結(jié)果

  精確并高效地制備“全內(nèi)反射”光學(xué)微結(jié)構(gòu)是實(shí)現(xiàn)透明墨水印刷彩色的基礎(chǔ)。研究人員基于對(duì)打印液滴精準(zhǔn)成形的長(zhǎng)期研究，發(fā)現(xiàn)通過(guò)控制基材的表面能可以對(duì)聚合物液滴的沉積形貌進(jìn)行精確控制。當(dāng)聚合物液滴沉積到疏水基材并達(dá)到穩(wěn)態(tài)平衡時(shí)，在表面張力的作用下會(huì)自發(fā)收縮為一個(gè)表面光滑的“穹頂”結(jié)構(gòu)；而當(dāng)另一液滴在同一位置被精確釋放后會(huì)與其均勻融合，經(jīng)過(guò)二次回縮形成一個(gè)直徑擴(kuò)大的“穹頂”結(jié)構(gòu)。

圖2. 聚合物液滴沉積形貌的觀察

  基于此，該團(tuán)隊(duì)制備了一系列不同浸潤(rùn)性的基材來(lái)調(diào)控聚合物墨滴打印沉積后的微結(jié)構(gòu)形貌，并利用計(jì)算機(jī)程序精確設(shè)計(jì)每個(gè)位點(diǎn)墨滴沉積的數(shù)目以控制打印位點(diǎn)的尺寸形貌，從而實(shí)現(xiàn)了對(duì)聚合物光學(xué)微結(jié)構(gòu)曲率以及尺寸的精準(zhǔn)控制。曲率相同但尺寸不同的微尺度光學(xué)界面，可以對(duì)不同波長(zhǎng)的光進(jìn)行選擇性地干涉增強(qiáng)，進(jìn)而可以實(shí)現(xiàn)對(duì)特定波段顏色的反射，獲得全色像素點(diǎn)。

圖3. 全色彩色像素點(diǎn)的精確制備

  此外，通過(guò)對(duì)不同打印像素點(diǎn)空間位置的精確分布，他們還解決了結(jié)構(gòu)色難以實(shí)現(xiàn)的棕色、白色、銀色等特殊色制備的難題。復(fù)雜的色彩可以通過(guò)對(duì)基礎(chǔ)顏色像素點(diǎn)的精確復(fù)合進(jìn)行調(diào)控。

圖4. 像素點(diǎn)復(fù)合調(diào)控色彩

  研究人員利用計(jì)算機(jī)程序，模擬了不同顏色像素點(diǎn)的復(fù)合，并利用設(shè)定的程序?qū)娔蛴〖夹g(shù)進(jìn)行程序化控制，將不同的基礎(chǔ)色像素點(diǎn)進(jìn)行了有序高精度打印，成功地制備出了白色、銀色、棕色等多種特殊色，并通過(guò)調(diào)控像素點(diǎn)的空間密度實(shí)現(xiàn)了對(duì)色彩亮度的控制，制備了復(fù)雜結(jié)構(gòu)色的集成化色板。

圖5. 宏觀色板的全色打印制備與調(diào)控

  研究者還探索了光學(xué)結(jié)構(gòu)形貌與顏色的規(guī)律，利用高精度噴墨打印實(shí)現(xiàn)墨滴精準(zhǔn)成形，制備出了各種結(jié)構(gòu)色圖案，并通過(guò)對(duì)結(jié)構(gòu)色像素點(diǎn)顏色與灰度的精確控制，只需要一種透明的聚合物墨水，在不添加任何染料色素的前提下，就能打印出各種形象逼真的彩色圖像。

圖6. 彩色結(jié)構(gòu)色圖像的打印

  這種技術(shù)具有廣泛的普適性，幾乎任何可以制成透明墨水的高分子材料都可以應(yīng)用于全色系結(jié)構(gòu)色圖案的打印。

圖7. 高分子墨水打印成色的普適化

  綜上所述，該研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)對(duì)打印墨滴精準(zhǔn)成型的精確控制，發(fā)展了一種利用普通透明的聚合物墨水，實(shí)現(xiàn)全彩結(jié)構(gòu)色圖像打印的普適方法。這項(xiàng)研究為結(jié)構(gòu)色的實(shí)用化開(kāi)辟了新的途徑，有望在綠色印刷、彩色顯示、防偽加密和高靈敏傳感等領(lǐng)域得到廣泛的應(yīng)用。該研究成果近日以“Facile full-color printing with a single transparent ink”為題發(fā)表在期刊 Science Advances (Sci. Adv. 2021; 7 : eabh1992)上。這項(xiàng)工作的第一完成單位為中科院化學(xué)研究所，化學(xué)研究所博士生李凱旋為論文的第一作者，復(fù)旦大學(xué)博士生李同宇，鄭州大學(xué)碩士生張?zhí)┞?/strong>為共同一作。通訊作者為化學(xué)研究所的宋延林研究員和李明珠研究員。