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  近年來(lái)，可穿戴和可植入生物電子器件蓬勃發(fā)展，在疾病診療、大健康、人機(jī)接口、電子通訊等領(lǐng)域顯示出巨大的應(yīng)用前景。能源系統(tǒng)如各種化學(xué)電池是植入式電子器件的心臟，為其提供能量。然而目前使用的剛性電池系統(tǒng)，無(wú)法與柔軟的生物組織相匹配，迫切需要開(kāi)發(fā)與生物組織力學(xué)性能(如楊氏模量)相匹配的的柔軟電池，確保在動(dòng)態(tài)變形下，器件與不規(guī)則生物組織表面的持續(xù)穩(wěn)定貼合并最大程度下減少組織應(yīng)力；同時(shí)緩解物理擾動(dòng)及其對(duì)組織的損傷，從而減輕免疫反應(yīng)和健康威脅。

  傳統(tǒng)電池通常采用高度剛性的材料，其楊氏模量在10⁷-10⁸ kPa量級(jí)。薄膜電池可將楊氏模量降低至10⁶-10⁸ kPa，彈性電池可將楊氏模量降低至10³-10⁵ kPa， 但由于所用材料中不可避免包括碳材料，導(dǎo)電聚合物及復(fù)合材料，其楊氏模量與生物組織（皮膚，心臟等器官通常小于10² kPa）相比依舊較高。因此，實(shí)現(xiàn)與生物組織力學(xué)匹配的柔軟電池，其關(guān)鍵在于全部采用本征超柔軟的材料且在隨后制備加工中始終保持其柔軟的力學(xué)特性。

  近日，南京大學(xué)張曄課題組采用界面干交聯(lián)策略制備了一種具有高電子電導(dǎo)率和高界面電荷轉(zhuǎn)移效率的類組織柔軟的全凝膠電池，在全水凝膠鋰離子電池和鋅離子電池中分別實(shí)現(xiàn)了82 mAh·g^-1和370 mAh·g^-1的比容量。與此同時(shí)，全凝膠電池表現(xiàn)出80 kPa的楊氏模量，與生物組織（例如皮膚和心臟）的力學(xué)性能有效匹配。全凝膠電池還表現(xiàn)出在可穿戴和可植入設(shè)備中的高穩(wěn)定性和高生物相容性。

圖1. 類組織柔軟的全凝膠電池的示意圖

全凝膠電池的制備

  全凝膠電池是通過(guò)界面干交聯(lián)策略制備的。首先，在聚丙烯酰胺(PAM)/碳納米管(CNT)導(dǎo)電水凝膠表面負(fù)載電池正負(fù)極活性材料獲得初始的水凝膠電極。然后將初始水凝膠電極完全去水合。最后將去水合的電極與水凝膠電解質(zhì)貼合，讓電極自發(fā)從水凝膠電解質(zhì)中吸收水分，待體系穩(wěn)定后得到一體化的全凝膠電池。

全凝膠電池的電化學(xué)性能

  實(shí)現(xiàn)全凝膠電池的難點(diǎn)在于凝膠電極的制備。電池電極需要具備高電子電導(dǎo)率來(lái)實(shí)現(xiàn)電池內(nèi)部電子的快速傳輸，保證電池的高輸出功率。初始的水凝膠電極經(jīng)歷去水合-與凝膠電解質(zhì)貼合再水合的過(guò)程，電極中的含水量下降，導(dǎo)電通路更加致密，電極的電子電導(dǎo)率(~ 10³ mS·cm^-1 )相比未處理前提升三個(gè)數(shù)量級(jí)左右。并且，經(jīng)歷這個(gè)過(guò)程后，水凝膠電極仍然保留70 kPa的超低楊氏模量。除了電子電導(dǎo)率的提升，此過(guò)程還形成了兼容性良好且穩(wěn)定的電極-電解質(zhì)界面，使電池具有高界面電荷轉(zhuǎn)移效率。一方面，去水合電極與水凝膠電解質(zhì)貼合后吸收了界面處的水分，提高了電極-電解質(zhì)的有效接觸面積。另一方面，界面處的含水量降低后，電極-電解質(zhì)之間通過(guò)氫鍵形成物理交聯(lián)，增加了電極-電解質(zhì)界面的粘附力。

圖2. 全凝膠電池的組裝過(guò)程和結(jié)構(gòu)表征

  良好的電子電導(dǎo)率和界面電荷轉(zhuǎn)移效率使全凝膠電池表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能。全水凝膠鋰離子電池具有82 mAh·g^-1的高比容量，并且可以穩(wěn)定循環(huán)400圈，全水凝膠鋅離子電池的比容量高達(dá)370 mAh·g^-1，并且可以穩(wěn)定循環(huán)200圈。

圖3. 全凝膠電池的電化學(xué)性能

全凝膠電池的力學(xué)特性

  伴隨著優(yōu)異的電化學(xué)性能，全凝膠電池表現(xiàn)出80 kPa的低楊氏模量，與人體組織（例如皮膚和心臟）的楊氏模量相匹配，使全凝膠電池能夠與人體組織有效貼合。除此之外，電極-電解質(zhì)界面的粘附及其結(jié)構(gòu)完整性使得全凝膠電池能夠在彎折，拉伸和扭曲等多種變形后保持電化學(xué)性能的穩(wěn)定。特別的是，即使在苛刻的剪切變形5000次之后，其電化學(xué)性能依然可以保持不變。與目前已報(bào)道的柔性電池相比，該工作制得的全凝膠電池表現(xiàn)出優(yōu)異的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和與組織相匹配的力學(xué)性能，滿足在復(fù)雜變形和體內(nèi)植入等應(yīng)用場(chǎng)景下的使用要求。例如，將全水凝膠貼在手腕上，隨著手腕的運(yùn)動(dòng)，全凝膠電池可以緊緊地貼在手腕上并隨手腕同步運(yùn)動(dòng)，且運(yùn)動(dòng)過(guò)程中全凝膠電池表現(xiàn)出穩(wěn)定的放電性能。此外，將全凝膠電池與水凝膠傳感集成后貼在心臟表面，超柔軟的集成器件與心臟形成緊密穩(wěn)定的接觸，可以準(zhǔn)確檢測(cè)到心臟跳動(dòng)信號(hào)。

圖4. 全凝膠電池的力學(xué)特性

圖5. 全凝膠電池的應(yīng)用展示

結(jié)論

  這項(xiàng)工作通過(guò)采用界面干交聯(lián)策略設(shè)計(jì)了一種與生物組織力學(xué)匹配的全凝膠電池。制備得到的全凝膠電池可同時(shí)表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能和與組織相匹配的楊氏模量，從而為解決可穿戴及可植入設(shè)備中儲(chǔ)能器件與生物組織力學(xué)不匹配的問(wèn)題提供了一種可行方案。該工作也為開(kāi)發(fā)下一代與生物組織相容的儲(chǔ)能及其他電子器件提供了一種普適性的有效策略。

  以上相關(guān)成果以A tissue-like soft all-hydrogel battery為題發(fā)表在Advanced Materials上。論文的第一作者和第二作者分別為南京大學(xué)現(xiàn)代工程與應(yīng)用科學(xué)學(xué)院博士生葉婷婷和碩士生王嘉誠(chéng)。本工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、江蘇省自然科學(xué)基金、南京大學(xué)啟動(dòng)經(jīng)費(fèi)等項(xiàng)目的支持。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202105120

  下載：A tissue-like soft all-hydrogel battery