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圖1  光驅(qū)動(dòng) POPs 異相催化有機(jī)轉(zhuǎn)化

  有機(jī)轉(zhuǎn)化是現(xiàn)代化學(xué)和藥物合成工業(yè)中常見(jiàn)和不可或缺的環(huán)節(jié)，特別是自第一次工業(yè)革命以來(lái)，化工業(yè)得到蓬勃發(fā)展，深刻地改變了人們的生產(chǎn)和生活。然而，傳統(tǒng)的有機(jī)合成過(guò)程不僅消耗了大量的化石能源，同時(shí)也造成了大量污染物的產(chǎn)生和排放，這導(dǎo)致了嚴(yán)重的能源危機(jī)和環(huán)境污染問(wèn)題。因此，尋找新的清潔能源以滿足人類社會(huì)可持續(xù)發(fā)展的需求已經(jīng)成為人類命運(yùn)共同體的共同目標(biāo)。太陽(yáng)光是永不枯竭、環(huán)境友好的可持續(xù)能源，已經(jīng)被人們廣泛探索其在包括光電、光熱和光化學(xué)在內(nèi)的多個(gè)領(lǐng)域的應(yīng)用潛力。他們認(rèn)為使用太陽(yáng)能作為驅(qū)動(dòng)力的光催化技術(shù)是解決傳統(tǒng)有機(jī)合成困境最有效的方法。

圖2  COFs、CMPs、HCPs、PAFS和PIMs的代表性結(jié)構(gòu)圖及常見(jiàn)的合成方法

  多孔有機(jī)聚合物（POPs）已經(jīng)成為多孔材料領(lǐng)域的重要組成部分，它具有可設(shè)計(jì)、易功能化、高比表面積、低密度、優(yōu)異的穩(wěn)定性以及均一的孔徑等特點(diǎn)。這吸引了眾多研究人員的興趣，掀起了國(guó)內(nèi)外學(xué)者的研究熱潮。POPs可以通過(guò)豐富的有機(jī)合成策略被制備，促使許多具有特定功能的連接的形成，這促進(jìn)了大量以結(jié)構(gòu)與功能為導(dǎo)向的新型的POPs的涌現(xiàn)。從宏觀上來(lái)看，相比其他多孔材料，POPs具有兩個(gè)主要優(yōu)勢(shì)：固有空隙率和共價(jià)鍵連接。尤其是高能共價(jià)鍵連接是POPs區(qū)別于其他多孔材料的重要標(biāo)志。從結(jié)構(gòu)的有序性來(lái)看，目前已報(bào)道的POPs大致可以被歸類為結(jié)晶性和無(wú)定形兩類。前者主要是共價(jià)有機(jī)骨架（COFs: covalent organic frameworks）和結(jié)晶性的共價(jià)三嗪骨架（CTFs: covalent triazine frameworks）；后者主要包括共軛微孔聚合物（CMPs: conjugated microporous polymers）、超交聯(lián)聚合物（HCPs: hyper-crosslinked polymers）、固有微孔聚合物（PIMs: polymers of intrinsic microporosity）、多孔芳香聚合物（PAFs: porous aromatic frameworks）和無(wú)定形的共價(jià)三嗪骨架。

圖3  POPs 基光催化劑的設(shè)計(jì)策略

  近年來(lái)，吉林大學(xué)劉曉明教授團(tuán)隊(duì)在多孔有機(jī)聚合物材料的設(shè)計(jì)與合成及探索其光催化領(lǐng)域的應(yīng)用方面做出許多開(kāi)創(chuàng)性工作。該團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了多系列新穎高效的多孔有機(jī)聚合物光催化劑，并率先（Materials Chemistry Frontiers, 2022, DOI: 10.1039/d1qm01322j ; J. Mater. Chem. A, 2021, 9, 3333–3340 ; J. Mater. Chem. A, 2020, 8, 8706–8715 ; ACS Appl. Mater. Inter, 2019, 11, 37578?37585 ; Appl. Catal. B: Environ, 2019, 245, 334-342 ; Appl. Catal. B: Environ, 2019, 244, 36-44 ; J. Mater. Chem. A, 2017, 5, 22933-22938 ; J. Mater. Chem. A, 2017, 5, 8697-8704. ）實(shí)現(xiàn)了多孔有機(jī)聚合物材料光催化芳胺的硼�；�；苯并咪唑的合成；吲哚的C-3官能化；芥子氣模擬物選擇性光氧化；苯甲酰溴衍生物的還原性脫鹵化和醛類的α-烷基化；氧化C-H功能化；伯胺的氧化偶聯(lián)，非活性仲胺底物的脫氫以及可見(jiàn)光和使用分子的硫化物的選擇性氧化等反應(yīng)的轉(zhuǎn)化，并收獲了較高的轉(zhuǎn)化率和選擇性。基于該團(tuán)隊(duì)一系列優(yōu)秀的研究成果，近期，劉曉明教授團(tuán)隊(duì)受邀在Chemical Society Review 上發(fā)表了題為“Porous organic polymers for light-driven organic transformations”的封面綜述文章。文章基于本團(tuán)隊(duì)和國(guó)際同行已經(jīng)發(fā)表的工作，從POPs的合成方法與反應(yīng)類型，高效POPs基光催化劑的設(shè)計(jì)選擇和構(gòu)建策略，POPs光催化有機(jī)轉(zhuǎn)化的反應(yīng)類型三方面對(duì)POPs光催化有機(jī)轉(zhuǎn)化領(lǐng)域的發(fā)展歷程和發(fā)展現(xiàn)狀進(jìn)行了詳盡地歸納總結(jié)。

圖4  有氧和無(wú)氧條件下的機(jī)理概念圖

  最后該團(tuán)隊(duì)基于POPs在光催化有機(jī)合成方面的發(fā)展現(xiàn)狀和目前該領(lǐng)域所面臨的困境給予了科學(xué)合理的建議和展望：

  （1）設(shè)計(jì)新的單體，開(kāi)發(fā)構(gòu)筑POPs的新反應(yīng)類型，探索合成POPs的新方法，提高POPs的穩(wěn)定性；

  （2）開(kāi)發(fā)廉價(jià)、溫和、環(huán)境友好的設(shè)計(jì)合成單體和POPs催化劑的新策略；

  （3）通過(guò)預(yù)設(shè)計(jì)和后修飾的策略提高光催化劑在溶劑體系中的浸潤(rùn)能力，促進(jìn)底物與POPs催化劑活性位點(diǎn)的接觸；

  （4）通過(guò)改變POPs的共軛度和形態(tài)，增強(qiáng)POPs光催化劑對(duì)可見(jiàn)光的吸收能力和自身的利用率；

  （5）開(kāi)發(fā)新的、高附加值的有機(jī)反應(yīng)，拓展POPs光催化有機(jī)反應(yīng)類型的范圍；

  （6）深入探究POPs結(jié)構(gòu)和功能之間的內(nèi)在聯(lián)系，促進(jìn)高效POPs光催化劑的有效設(shè)計(jì)與合成；

  （7）學(xué)會(huì)依靠人工智能和科技設(shè)備去優(yōu)化單體的結(jié)構(gòu)和單體間的組合，避免時(shí)間、金錢(qián)以及精力上的無(wú)意義消耗。

  吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院劉曉明教授為該文章的通訊作者，博士研究生張震威為該文章的第一作者，碩士研究生賈吉為該文的第二作者。

  論文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/cs/d1cs00808k