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  形狀記憶聚合物(SMPs)是一類能夠對外界刺激做出響應并能從預先設定的臨時形狀恢復到原始形狀的智能材料。近年來，SMPs已展現(xiàn)出在介入治療、支架、藥物遞送系統(tǒng)等生物醫(yī)用領域的應用潛力。然而，傳統(tǒng)的熱觸發(fā)形狀記憶行為的方式需要將材料溫度升高到轉變溫度以上才能觸發(fā)材料的形狀回復，這限制了其在生物體內的應用。同時，體內復雜的環(huán)境也要求生物醫(yī)用SMPs具有良好的力學性能和生物相容性。因此，開發(fā)具有更方便的觸發(fā)方式且滿足上述要求的生物醫(yī)用SMPs具有重要意義。

  近日，北京化工大學甘志華教授與寧振勃副教授團隊在《ACS Applied Materials & Interfaces》（IF = 9.229）期刊上發(fā)表了題為“Polydopamine Nanoparticle-Reinforced Near-Infrared Light-Triggered Shape Memory Polycaprolactone–Polydopamine Polyurethane for Biomedical Implant Applications”的文章（DOI：10.1021/acsami.2c03172）。聚多巴胺（PDA）是一種具有極佳光熱性能的人工合成的黑色素，且其豐富的鄰苯二酚結構可以與聚合物主鏈上的官能團形成氫鍵等非共價作用，提高材料力學性能。相比于其他光熱劑，PDA還具有良好的生物相容性和促進細胞黏附與增殖的能力。基于此，文章采用聚多巴胺納米粒子（PDANPs）作為增強劑和光熱劑，選用具有良好生物相容性和生物可降解性的聚己內酯（PCL）作為材料基底，設計并合成了近紅外光響應形狀記憶PCL-PDA聚氨酯。本文首先合成了具有均一粒徑和形貌的PDANPs，再通過聚氨酯擴鏈反應與氫鍵作用，讓PDANPs以共價和非共價的方式連接到聚氨酯主鏈上，在PCL-PDA材料中形成了交錯的多層次結構，從而實現(xiàn)對近紅外光響應形狀記憶能力、力學性能和生物相容性的整合。北京化工大學生命科學與技術學院博士研究生戴蘇揚為本文第一作者，寧振勃副教授和甘志華教授為本文通訊作者。該研究得到國家自然科學基金的資助支持。

本文要點：

  1、針對光熱劑的添加易在材料中團聚從而導致力學性能降低的不足，提出了一鍋法的制備思路，使用PDANPs和1，4-丁二醇共同作為擴鏈劑參與聚氨酯擴鏈反應，使PDANPs在PCL-PDA聚氨酯中均勻分散從而更好地與主鏈產生相互作用并耗散能量，提高了材料的力學性能（圖1）。

圖1、 PCL-PDA聚氨酯的內部結構示意圖、FTIR譜圖、UV-vis譜圖和力學性能表征。

  2、在聚氨酯材料中分散良好的PDANPs使材料具有優(yōu)良的光熱性能和NIR光響應形狀記憶能力，且能在較低功率（0.33 W cm^-2）的808 nm NIR光下在60 s內快速回復初始形狀（圖2）。值得注意的是PCL-PDA 聚氨酯材料能夠展現(xiàn)出較好的三重形狀記憶行為（圖3）。

圖2、 PCL-PDA聚氨酯的光熱行為和NIR光響應形狀記憶行為表征。標尺：1 cm。

圖3、PCL-PDA 聚氨酯的三重形狀記憶行為。

  3、聚氨酯材料中的PDANPs可以促進細胞在材料上的增殖和黏附，使材料具有良好的生物相容性（圖4）。

   組織病理學分析表明，PCL-PDA薄膜的植入不會引起小鼠機體明顯的排異反應（圖4）。

圖4、 PCL-PDA聚氨酯薄膜植入小鼠背后15天后植入處組織病理學分析。標尺：50 μm。

圖5、 PCL-PDA聚氨酯薄膜的體內NIR光響應形狀記憶行為表征。

  整體而言，本研究通過聚氨酯擴鏈反應實現(xiàn)了PDANPs在材料中的均勻分散，所制備的PCL-PDA聚氨酯材料同時具有良好的近紅外光響應形狀記憶性能、力學性能和生物相容性，展現(xiàn)出廣闊的生物醫(yī)用前景。

作者簡介：

  北京化工大學寧振勃副教授：近年來主要從事生物相容與環(huán)境友好高分子材料的設計、改性及功能化研究。以第一/通訊作者在ACS Applied Materials & Interfaces, Polymer Degradation and Stability, European Polymer Journal等國際期刊上發(fā)表SCI論文10余篇。獲得國家自然科學基金青年基金等資助。

  北京化工大學甘志華教授：近年來主要圍繞聚合物結構設計與可控合成、結構與性能關系、抗腫瘤納米載藥體系的制備與性能、表界面性質對細胞生長的影響規(guī)律、高性能化與加工制備研究開展研究。在Adv. Mater., ACS Nano，Biomaterials，J. Controlled Release, ACS AMI, Biomacromolecules等國際期刊上發(fā)表SCI論文110余篇，授權發(fā)明專利10余項。獲國家杰出青年基金、國家自然科學基金重大項目、重點項目、科技部重點研發(fā)計劃等項目資助。

原文鏈接： 

  Dai, S.; Yue, S.; Ning, Z.; Jiang, N.; Gan, Z., Polydopamine Nanoparticle-Reinforced Near-Infrared Light-Triggered Shape Memory Polycaprolactone–Polydopamine Polyurethane for Biomedical Implant Applications.   ACS Applied Materials & Interfaces 2022.

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.2c03172