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  形狀記憶聚合物(SMPs)是一類能夠?qū)ν饨绱碳ぷ龀鲰憫?yīng)并能從預(yù)先設(shè)定的臨時(shí)形狀恢復(fù)到原始形狀的智能材料。近年來，SMPs已展現(xiàn)出在介入治療、支架、藥物遞送系統(tǒng)等生物醫(yī)用領(lǐng)域的應(yīng)用潛力。然而，傳統(tǒng)的熱觸發(fā)形狀記憶行為的方式需要將材料溫度升高到轉(zhuǎn)變溫度以上才能觸發(fā)材料的形狀回復(fù)，這限制了其在生物體內(nèi)的應(yīng)用。同時(shí)，體內(nèi)復(fù)雜的環(huán)境也要求生物醫(yī)用SMPs具有良好的力學(xué)性能和生物相容性。因此，開發(fā)具有更方便的觸發(fā)方式且滿足上述要求的生物醫(yī)用SMPs具有重要意義。

  近日，北京化工大學(xué)甘志華教授與寧振勃副教授團(tuán)隊(duì)在《ACS Applied Materials & Interfaces》（IF = 9.229）期刊上發(fā)表了題為“Polydopamine Nanoparticle-Reinforced Near-Infrared Light-Triggered Shape Memory Polycaprolactone–Polydopamine Polyurethane for Biomedical Implant Applications”的文章（DOI：10.1021/acsami.2c03172）。聚多巴胺（PDA）是一種具有極佳光熱性能的人工合成的黑色素，且其豐富的鄰苯二酚結(jié)構(gòu)可以與聚合物主鏈上的官能團(tuán)形成氫鍵等非共價(jià)作用，提高材料力學(xué)性能。相比于其他光熱劑，PDA還具有良好的生物相容性和促進(jìn)細(xì)胞黏附與增殖的能力�；诖�，文章采用聚多巴胺納米粒子（PDANPs）作為增強(qiáng)劑和光熱劑，選用具有良好生物相容性和生物可降解性的聚己內(nèi)酯（PCL）作為材料基底，設(shè)計(jì)并合成了近紅外光響應(yīng)形狀記憶PCL-PDA聚氨酯。本文首先合成了具有均一粒徑和形貌的PDANPs，再通過聚氨酯擴(kuò)鏈反應(yīng)與氫鍵作用，讓PDANPs以共價(jià)和非共價(jià)的方式連接到聚氨酯主鏈上，在PCL-PDA材料中形成了交錯(cuò)的多層次結(jié)構(gòu)，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)近紅外光響應(yīng)形狀記憶能力、力學(xué)性能和生物相容性的整合。北京化工大學(xué)生命科學(xué)與技術(shù)學(xué)院博士研究生戴蘇揚(yáng)為本文第一作者，寧振勃副教授和甘志華教授為本文通訊作者。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金的資助支持。

本文要點(diǎn)：

  1、針對(duì)光熱劑的添加易在材料中團(tuán)聚從而導(dǎo)致力學(xué)性能降低的不足，提出了一鍋法的制備思路，使用PDANPs和1，4-丁二醇共同作為擴(kuò)鏈劑參與聚氨酯擴(kuò)鏈反應(yīng)，使PDANPs在PCL-PDA聚氨酯中均勻分散從而更好地與主鏈產(chǎn)生相互作用并耗散能量，提高了材料的力學(xué)性能（圖1）。

圖1、 PCL-PDA聚氨酯的內(nèi)部結(jié)構(gòu)示意圖、FTIR譜圖、UV-vis譜圖和力學(xué)性能表征。

  2、在聚氨酯材料中分散良好的PDANPs使材料具有優(yōu)良的光熱性能和NIR光響應(yīng)形狀記憶能力，且能在較低功率（0.33 W cm^-2）的808 nm NIR光下在60 s內(nèi)快速回復(fù)初始形狀（圖2）。值得注意的是PCL-PDA 聚氨酯材料能夠展現(xiàn)出較好的三重形狀記憶行為（圖3）。

圖2、 PCL-PDA聚氨酯的光熱行為和NIR光響應(yīng)形狀記憶行為表征。標(biāo)尺：1 cm。

圖3、PCL-PDA 聚氨酯的三重形狀記憶行為。

  3、聚氨酯材料中的PDANPs可以促進(jìn)細(xì)胞在材料上的增殖和黏附，使材料具有良好的生物相容性（圖4）。

   組織病理學(xué)分析表明，PCL-PDA薄膜的植入不會(huì)引起小鼠機(jī)體明顯的排異反應(yīng)（圖4）。

圖4、 PCL-PDA聚氨酯薄膜植入小鼠背后15天后植入處組織病理學(xué)分析。標(biāo)尺：50 μm。

圖5、 PCL-PDA聚氨酯薄膜的體內(nèi)NIR光響應(yīng)形狀記憶行為表征。

  整體而言，本研究通過聚氨酯擴(kuò)鏈反應(yīng)實(shí)現(xiàn)了PDANPs在材料中的均勻分散，所制備的PCL-PDA聚氨酯材料同時(shí)具有良好的近紅外光響應(yīng)形狀記憶性能、力學(xué)性能和生物相容性，展現(xiàn)出廣闊的生物醫(yī)用前景。

作者簡(jiǎn)介：

  北京化工大學(xué)寧振勃副教授：近年來主要從事生物相容與環(huán)境友好高分子材料的設(shè)計(jì)、改性及功能化研究。以第一/通訊作者在ACS Applied Materials & Interfaces, Polymer Degradation and Stability, European Polymer Journal等國(guó)際期刊上發(fā)表SCI論文10余篇。獲得國(guó)家自然科學(xué)基金青年基金等資助。

  北京化工大學(xué)甘志華教授：近年來主要圍繞聚合物結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與可控合成、結(jié)構(gòu)與性能關(guān)系、抗腫瘤納米載藥體系的制備與性能、表界面性質(zhì)對(duì)細(xì)胞生長(zhǎng)的影響規(guī)律、高性能化與加工制備研究開展研究。在Adv. Mater., ACS Nano，Biomaterials，J. Controlled Release, ACS AMI, Biomacromolecules等國(guó)際期刊上發(fā)表SCI論文110余篇，授權(quán)發(fā)明專利10余項(xiàng)。獲國(guó)家杰出青年基金、國(guó)家自然科學(xué)基金重大項(xiàng)目、重點(diǎn)項(xiàng)目、科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃等項(xiàng)目資助。

原文鏈接： 

  Dai, S.; Yue, S.; Ning, Z.; Jiang, N.; Gan, Z., Polydopamine Nanoparticle-Reinforced Near-Infrared Light-Triggered Shape Memory Polycaprolactone–Polydopamine Polyurethane for Biomedical Implant Applications.   ACS Applied Materials & Interfaces 2022.

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.2c03172