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  在自然界中，生物體經(jīng)過(guò)漫長(zhǎng)的進(jìn)化，創(chuàng)造了許多具有復(fù)雜分級(jí)結(jié)構(gòu)和優(yōu)異力學(xué)性能的天然生物材料。比如貝殼和骨骼。其中，貝殼的珍珠質(zhì)層主要由二維無(wú)機(jī)文石納米片和少量有機(jī)生物聚合物組成。其特殊的層狀結(jié)構(gòu)賦予貝殼優(yōu)異的強(qiáng)度、剛度和韌性，也啟發(fā)人類(lèi)制備了各種層狀仿生材料。這些層狀納米復(fù)合材料在建筑、航空航天和軍事裝甲等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。然而，這些由二維納米材料和聚合物構(gòu)成的層狀納米復(fù)合材料與天然貝殼材料類(lèi)似，在受到彎曲應(yīng)力時(shí)，容易出現(xiàn)應(yīng)力分布不均、裂紋擴(kuò)展和斷裂失效等現(xiàn)象。這是因?yàn)樵趯訝罴{米復(fù)合材料上施加彎曲應(yīng)力時(shí)，應(yīng)力不能在有機(jī)-無(wú)機(jī)界面處有效地均勻傳遞。因此，如何構(gòu)建具有超高韌性和抗彎曲斷裂的層狀復(fù)合材料仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

  骨骼是由羥基磷灰石（HAP）納米晶和少量膠原纖維組成，其彎曲韌性（~23.9 MJ m^-3）遠(yuǎn)高于貝殼（~1.1 MJ m^-3）。構(gòu)成骨骼的HAP納米晶（長(zhǎng)50 nm，寬25 nm，厚1.5~4 nm）比構(gòu)成貝殼的文石納米片（寬度為5~10 μm，厚度為500 nm）小得多，且HAP比文石具有更高的長(zhǎng)徑比。骨骼中這種小尺寸的無(wú)機(jī)構(gòu)建單元改善了有機(jī)-無(wú)機(jī)之間的相互作用，優(yōu)化了材料的韌性。受此啟發(fā)，研究人員認(rèn)為通過(guò)降低無(wú)機(jī)構(gòu)建單元的尺寸并提升長(zhǎng)徑比，可以進(jìn)一步增加復(fù)合材料內(nèi)部有機(jī)-無(wú)機(jī)之間的相互作用面積，減少有機(jī)-無(wú)機(jī)界面缺陷，如孔洞和微裂紋，最終獲得具有更高韌性的納米復(fù)合材料。

  在前期工作基礎(chǔ)上，團(tuán)隊(duì)已利用無(wú)機(jī)離子寡聚體與有機(jī)分子通過(guò)有機(jī)-無(wú)機(jī)共聚反應(yīng)構(gòu)建了一系列高性能復(fù)合材料（Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 2071?2075；Adv. Funct. Mater. 2020, 30, 1908556；Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2101291; Adv. Mater. 2022, 34, 2107523）。

  本工作中，受天然生物材料和上述研究成果的啟發(fā)，團(tuán)隊(duì)通過(guò)簡(jiǎn)單的三步策略（組裝-取向-交聯(lián)），將粒徑為1nm左右的磷酸鈣離子寡聚體（CPO）整合到聚乙烯醇（PVA）和海藻酸鈉（Alg）復(fù)合網(wǎng)絡(luò)中，制備了一種超韌的仿生層狀納米復(fù)合材料。基于其在分子尺度上的多重相互作用（氫鍵和離子螯合）和多級(jí)層狀有機(jī)-無(wú)機(jī)整合結(jié)構(gòu)，所制備的層狀復(fù)合材料具有超高的彎曲應(yīng)變（> 50%無(wú)斷裂）和彎曲韌性（21.5~31.0 MJ m^-3），總體性能超過(guò)了天然貝殼和幾乎所有的人工合成層狀復(fù)合材料。此外，所制備的層狀復(fù)合材料具有良好的抗沖擊性能，可作為吸能材料。研究成果表明，提高超小無(wú)機(jī)構(gòu)建單元和有機(jī)聚合物網(wǎng)絡(luò)的集成程度，可以解決以往有機(jī)-無(wú)機(jī)復(fù)合材料構(gòu)建過(guò)程中存在的相分離和界面缺陷問(wèn)題，并顯著提高其機(jī)械韌性。因此，這種基于無(wú)機(jī)離子寡聚體的三步合成策略為超韌層狀材料的制備提供了一條新的途徑。 

  以上研究以“A Bioinspired Ultratough Composite Produced by Integration of Inorganic Ionic Oligomers within Polymer Network”為題，發(fā)表在ACS Nano（DOI: 10.1021/acsnano.2c00663）上。論文的第一作者為余亞?wèn)|博士，浙江大學(xué)化學(xué)系唐睿康教授和劉昭明研究員為本文的共同通訊作者。本項(xiàng)目受到國(guó)家自然科學(xué)基金（22022511, 21625105, 21805241），國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)項(xiàng)目（2020YFA0710400），中國(guó)博士后科學(xué)基金（2021M702806）和中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專(zhuān)項(xiàng)資金（2021FZZX001-04）的資助。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsnano.2c00663