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香港城大楊征保教授課題組 Adv. Mater.：受諾貝爾生理學(xué)獎(jiǎng)啟發(fā)，范德華剝離生物壓電超薄膜
2022-05-01  來(lái)源：高分子科技

  2021年10月揭曉的諾貝爾生理學(xué)或醫(yī)學(xué)獎(jiǎng)破解了人類(lèi)的痛覺(jué)和觸覺(jué)奧秘，證實(shí)了細(xì)胞通過(guò)Piezo1和Piezo2蛋白的機(jī)電耦合效應(yīng)感知壓力的的機(jī)制。各種機(jī)電耦合效應(yīng)其實(shí)廣泛存在于生物體中，從氨基酸、多肽、病毒和纖維素等壓電生物分子，到骨、羊毛、肌腱、和表皮等壓電生物組織。壓電生物材料由于壓電效應(yīng)對(duì)生物組織的潛在作用，以及其對(duì)植入式傳感器、致動(dòng)器和能量采集器的極好適用性而引起了人們的極大關(guān)注。然而，由于大規(guī)模組裝和疇排列小生物分子的高成本和復(fù)雜性，對(duì)其生物壓電性的大部分研究仍處于理論水平。此外，由于壓電疇的無(wú)序和鐵電性的缺乏，生物組織在宏觀層面上幾乎沒(méi)有表現(xiàn)出壓電特性，這限制了其壓電性的檢測(cè)和應(yīng)用。


  近期，香港城市大學(xué)楊征保教授課題組提出了一種范德華剝離工藝（vdWE），利用軟生物組織層狀結(jié)構(gòu)中微弱的范德華相互作用，通過(guò)簡(jiǎn)單的機(jī)械剝離制備厚度達(dá)到有效壓電疇的超薄薄膜（100nm）。在此基礎(chǔ)上，該研究團(tuán)隊(duì)對(duì)范德華層狀小腸粘膜下層（SIS）的生物壓電性進(jìn)行了系統(tǒng)研究，首次通過(guò)PFM定量測(cè)定SIS的固有壓電效應(yīng)，并闡明了其生物壓電性的起源。相關(guān)研究成果以“van der Waals Exfoliation Processed Biopiezoelectric Submucosa Ultrathin Films” 為題在國(guó)際頂刊Advanced Materials（IF. 30.8）上發(fā)表。港城大在讀博士生張卓敏和劉世源為該論文共同第一作者，楊征保教授為論文通訊作者。


 

  小腸粘膜下層（SIS）是小腸的中間層，支撐粘膜并將其連接到肌肉層。SIS是組織修復(fù)和臨床前模型中研究最廣泛的支架之一。由于其生物相容性和在跨物種移植中無(wú)不良反應(yīng)，它在多用途生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用方面具有巨大潛力。1968年，Fukada在宏觀尺度上觀察到小腸的直接壓電效應(yīng)。然而，由于SIS在宏觀層面上的較弱的壓電性以及測(cè)量技術(shù)的局限性，其固有壓電效應(yīng)的實(shí)驗(yàn)定量測(cè)定及其生物壓電性的起源尚未得到證明。楊征保教授團(tuán)隊(duì)首先對(duì)SIS的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了系統(tǒng)性表征，揭示了SIS中富含的膠原蛋白具有從亞納米級(jí)氨基酸到微米級(jí)纖維的層次結(jié)構(gòu) （圖1，圖2所示）。

 


圖1. 小腸粘膜下層（SIS）的結(jié)構(gòu)表征


 

圖2. AFM觀察到的SIS三維形貌顯示膠原蛋白原纖維呈現(xiàn) 約67nm的D周期性


  SIS由膠原纖維交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)基于弱范德華力作用逐層組裝而成。受石墨烯等二維材料加工方法的啟發(fā)，該團(tuán)隊(duì)利用層狀SIS中的弱范德華相互作用特性，提出了一種制備SIS超薄膜的vdWE方法。通過(guò)vdWE方法（重復(fù)剝離）制備的SIS超薄膜由單層或多層膠原纖維網(wǎng)絡(luò)組成，厚度薄至100nm，為未剝離的原始SIS薄膜厚度的近1/800 (圖3所示)。

 


圖3. SIS超薄薄膜的制備過(guò)程和表征

 

  該團(tuán)隊(duì)基于vdWE制備的SIS超薄膜，進(jìn)行了定量PFM研究，以探測(cè)其生物壓電性。圖4D顯示了SIS超薄膜面外振幅的PFM圖像，沒(méi)有表現(xiàn)出明顯的壓電響應(yīng)，而圖4E中面內(nèi)振幅的PFM圖像顯示了與膠原纖維一致的壓電疇。然而，由于SIS厚度和PFM深度分辨率的限制，對(duì)于未剝離的原始SIS中的PFM測(cè)量，面內(nèi)信號(hào)和面外信號(hào)均未顯示明顯的壓電性，這可能會(huì)誤導(dǎo)得出SIS是非壓電的結(jié)論。為了進(jìn)一步研究SIS薄膜厚度對(duì)壓電性能的影響并驗(yàn)證vdWE技術(shù)的有效性，研究人員對(duì)不同厚度的SIS薄膜進(jìn)行了壓電響應(yīng)研究。如圖4F所示， SIS薄膜的有效壓電系數(shù)隨著薄膜厚度的減小而增大，直至達(dá)到飽和水平約 3.3 pm/V；vdWE技術(shù)，超薄膜的壓電響應(yīng)比未剝離的原始薄膜增加了20多倍。這些結(jié)果引出了關(guān)鍵問(wèn)題：為什么SIS不表現(xiàn)面外壓電？未處理的原始SIS不表現(xiàn)壓電響應(yīng)的內(nèi)在原因是什么？

 

圖4. SIS超薄薄膜的PFM表征和壓電系數(shù)測(cè)定

 

  為了解答這些問(wèn)題，研究人員進(jìn)一步探究了SIS的極化方向，通過(guò)在基面上以30°的步長(zhǎng)物理旋轉(zhuǎn)樣品，對(duì)SIS中的面內(nèi)壓電響應(yīng)進(jìn)行了角度依賴(lài)性研究 （圖5所示）。結(jié)果表明，在垂直于薄膜表面的電場(chǎng)作用下，SIS的壓電響應(yīng)平行于膠原纖維的縱軸。極性方向應(yīng)平行于原纖維軸，這表明SIS的壓電系數(shù)d11=d22確實(shí)為0，且至少有一個(gè)剪切系數(shù)（d15，d14）不為0。

 

圖5. SIS超薄膜的面內(nèi)壓電響應(yīng)的角度依賴(lài)性研究

 

  從以上結(jié)果可以得出結(jié)論，SIS由于其平面內(nèi)極化方向和層狀反平行壓電疇，很難在較厚的宏觀尺度表現(xiàn)出壓電性。所提出的vdWE方法通過(guò)制備SIS超薄膜克服了壓電性抵消的問(wèn)題，從而有助于檢測(cè)其壓電性，并使壓電生物組織的應(yīng)用成為可能。此外，研究人員也設(shè)計(jì)了一個(gè)基于懸臂梁振動(dòng)的生物傳感器驗(yàn)證了SIS超薄膜壓電性的實(shí)際應(yīng)用。SIS超薄膜的自然生物相容性、靈活性和壓電性使其成為植入式和可穿戴式電子設(shè)備中生態(tài)友好型機(jī)電微器件的理想材料選擇。該研究所提出的vdWE技術(shù)具備簡(jiǎn)單、綠色環(huán)保等特點(diǎn)，符合當(dāng)前電子設(shè)備小型化的發(fā)展趨勢(shì)，并可以拓展應(yīng)用到各種具有范德華層狀結(jié)構(gòu)的生物軟組織材料。


  該論文的其他作者有潘其其，洪穎，單堯，彭澤華，許曉特，劉秉仁，合作者為港城大物理系助理教授柴愚。


  楊征保教授研究團(tuán)隊(duì)持續(xù)招博士和博士后，感興趣者可以訪(fǎng)問(wèn)課題組網(wǎng)站并聯(lián)系。


  課題組網(wǎng)站：https://www.cityu.edu.hk/mne/stvl/


  原文鏈接: https://doi.org/10.1002/adma.202200864

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（責(zé)任編輯：xu）
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