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華中大羅亮教授團(tuán)隊(duì) Nano Lett.：同位素?fù)诫s聚二炔構(gòu)建光譜連續(xù)可調(diào)的超強(qiáng)多色拉曼探針系列用于三維信息存儲(chǔ)加密
2022-05-26  來(lái)源：高分子科技

  多色拉曼技術(shù)在成像、生物分析、信息存儲(chǔ)和加密方面具有廣泛的應(yīng)用前景。然而，復(fù)雜、耗時(shí)的合成工作是構(gòu)建多色拉曼探針的一大阻礙。此外，拉曼探針存在信號(hào)弱，不同拉曼探針的理化性質(zhì)（穩(wěn)定性、水溶性、吸光度等）相差較大等問(wèn)題，進(jìn)一步增加了多色拉曼技術(shù)在成像、檢測(cè)、信息加密等方面的應(yīng)用難度。因此，亟須發(fā)展拉曼光譜連續(xù)可調(diào)、理化性質(zhì)統(tǒng)一、拉曼信號(hào)超強(qiáng)的多色拉曼探針系列，以推動(dòng)多色拉曼技術(shù)的應(yīng)用。


  近期，華中科技大學(xué)國(guó)家納米藥物工程技術(shù)研究中心羅亮教授團(tuán)隊(duì)運(yùn)用在聚合物共軛主鏈中進(jìn)行13C同位素?fù)诫s的設(shè)計(jì)策略，開(kāi)發(fā)了一系列光譜連續(xù)可調(diào)，且具有超強(qiáng)拉曼信號(hào)的多色拉曼探針系列，并成功應(yīng)用于三維信息存儲(chǔ)加密。該工作以“Continuously Multiplexed Ultrastrong Raman Probes by Precise Isotopic Polymer Backbone Doping for Multidimensional Information Storage and Encryption”為題，發(fā)表于Nano Letters。

 


  課題組前期開(kāi)發(fā)的聚二炔類(lèi)化合物-聚4,6-二炔癸二酸（PDDA）由于主鏈交替連接的烯-炔骨架的離域大π共軛和平面極化作用，展現(xiàn)出了超強(qiáng)的拉曼信號(hào)（Nat. Commun. 2020, 11, 81；J. Am. Chem. Soc. 2021, 143，10054）。此工作中，研究者通過(guò)主客體共晶拓?fù)渚酆系姆椒ǎ瑢⒉煌壤?/span>13C同位素精確地?fù)诫s到PDDA的共軛骨架中，可以在保留PDDA超強(qiáng)拉曼信號(hào)和物理化學(xué)性質(zhì)的同時(shí)，對(duì)其雙鍵的拉曼頻移和三鍵（13C≡13C 和 12C≡12C）的拉曼信號(hào)強(qiáng)度比進(jìn)行連續(xù)可控的調(diào)節(jié)。


 

  作者合成了13C摻雜比例分別為1.1%、10%、20%、30%、40%、50%、60%、70%、80%、90%和99%的一系列聚合物（依次命名為P1、P2、P3、P4、P5、P6、P7、P8、P9、P10、P11），并對(duì)他們的拉曼光譜進(jìn)行了考察。拉曼測(cè)試結(jié)果表明，P1分別在波數(shù)為1523 cm-1和2122 cm-1的位置展現(xiàn)出明顯的拉曼譜峰，分別對(duì)應(yīng)于其共軛主鏈中12C=12C和12C≡12C的拉曼頻移。當(dāng)13C被引入PDDA共軛主鏈后，在2060cm-1處有屬于13C≡13C的新的拉曼峰出現(xiàn)，并能夠明顯區(qū)別于12C≡12C的拉曼峰。研究者發(fā)現(xiàn)，隨著13C摻雜量的增加，13C≡13C的拉曼峰強(qiáng)度逐漸增大，屬于12C≡12C的拉曼峰強(qiáng)度逐漸降低。當(dāng)13C的摻雜比例達(dá)到99%時(shí)，所得到的聚合物P11在波數(shù)為1471 cm-1和2040 cm-1的位置展現(xiàn)出明顯的拉曼譜峰，分別對(duì)應(yīng)于其共軛主鏈中13C=13C和13C≡13C的拉曼頻移。13C≡13C拉曼強(qiáng)度與12C≡12C拉曼強(qiáng)度的比值（I13C≡13C/I12C≡12C）隨著13C摻雜比例的增加呈指數(shù)增強(qiáng)。此外，研究者發(fā)現(xiàn)P11的拉曼信號(hào)強(qiáng)度與P1的拉曼信號(hào)強(qiáng)度相當(dāng)，PDDA的超強(qiáng)拉曼散射截面在13C摻雜的過(guò)程中得以保留。


 

  同時(shí)，PDDA共軛主鏈中雙鍵峰的拉曼頻移隨13C摻雜比例的變化而變化。P1的雙鍵峰拉曼頻移在1523 cm-1處。隨著13C摻雜比例的增加，雙鍵峰的拉曼頻移逐漸向低波數(shù)移動(dòng)，可以看到，P11的拉曼頻移移動(dòng)到了1471 cm-1。三次的平行聚合，研究者都得到了完全重合的拉曼光譜，表明13C摻雜對(duì)PDDA拉曼頻移的調(diào)節(jié)具有精確可控性。

 

 

  隨后研究者從中選取5種PDDA探針來(lái)制備加密墨水，打印了兩個(gè)表觀完全相同但存儲(chǔ)了不同拉曼信息的二維碼（QR1和QR2）用于信息存儲(chǔ)與加密。由于表觀相同，QR1和QR2所提供的常規(guī)2D信息不能夠通過(guò)肉眼或者普通的光譜掃描儀進(jìn)行區(qū)分。然而，PDDAs超強(qiáng)的拉曼信號(hào)能夠被拉曼光譜儀快速的檢測(cè)。研究者對(duì)QR1和QR2進(jìn)行了拉曼Mapping掃描。當(dāng)掃描波數(shù)被設(shè)定在2122 cm-1時(shí)，Mapping掃描顯示QR1和QR2展現(xiàn)出了相同的二維信息圖案。當(dāng)研究者對(duì)QR1和QR2圖案中每個(gè)像素的拉曼光譜進(jìn)行提取作圖，能夠得到兩個(gè)基于雙鍵峰變化或者基于三鍵比值變化的三維碼（3D-QR1和3D-QR2）？梢园l(fā)現(xiàn)，解密后的3D-QR1、3D-QR2是完全不同的，即他們承載了完全不同的拉曼信息。該研究首次對(duì)共軛聚合物主鏈中13C摻雜對(duì)其拉曼光譜的影響進(jìn)行了考察，并成功將多色拉曼探針應(yīng)用于信息存儲(chǔ)加密領(lǐng)域。

 

 

  華中科技大學(xué)生命學(xué)院博士后李萌楊、田斯丹為論文共同第一作者，羅亮教授為論文通訊作者。該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金（21877042，22107032，12074134）、中國(guó)博士后科學(xué)基金（2017M622454和2020T130038ZX）和華中科技大學(xué)科研啟動(dòng)基金的支持。


  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.nanolett.2c01443 

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