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中科院理化所江雷院士團(tuán)隊(duì)《Adv. Mater.》：鹽度自適應(yīng)型納流體二極管用于高性能鹽差發(fā)電
2022-06-13  來(lái)源：高分子科技

  仿生智能人工納米孔道具有獨(dú)特的離子傳輸特性，如離子選擇性、離子整流性和離子門控性，使其在生物傳感，分子過濾，尤其是鹽差發(fā)電領(lǐng)域有著重要的應(yīng)用前景。然而，根據(jù)經(jīng)典的雙電層理論，納流體行為一般只發(fā)生在低鹽濃度環(huán)境中，而在實(shí)際的生產(chǎn)生活中，環(huán)境溶液往往具有較高的濃度，這極大地限制了離子通道的實(shí)際應(yīng)用。因此，如何制備可適用于寬鹽濃度范圍的納米流體系統(tǒng)成為該領(lǐng)域的重大挑戰(zhàn)。


  近日，中科院理化技術(shù)研究所江雷院士團(tuán)隊(duì)在《Advanced Materials》期刊上發(fā)表了題為“Euryhaline-Fish-Inspired Salinity Self-adaptive Nanofluidic Diode Leads to High Performance Blue Energy Harvester”的論文。本論文受廣鹽性魚類的啟發(fā)，通過將分別在低鹽度下被激活的離子聚合物和高鹽度下被激活的導(dǎo)電聚合物集成到同一納米通道體系中，構(gòu)建了一種整流方向可隨環(huán)境濃度發(fā)生逆轉(zhuǎn)的鹽度自適應(yīng)型納米流體二極管，其特殊的耐鹽性使其在高鹽度下也能具有高電荷密度和小孔徑，克服了傳統(tǒng)膜在高鹽下壁面電荷作用被屏蔽的難題，使其在高鹽環(huán)境下仍然保持優(yōu)良的離子選擇性，500倍鹽度梯度下發(fā)電功率可達(dá)26.22 W m-2。論文第一作者為中科院理化所博士后郝軍然，論文通訊作者為中科院理化所周亞紅老師。

  在低鹽濃度環(huán)境下，聚吡咯鏈的電荷密度較低并處于塌縮狀態(tài)，聚吡咯端孔道表現(xiàn)為孔徑45nm左右的一維直通孔道。此時(shí)，離子在孔道內(nèi)的傳輸由具有較高電荷密度的離子聚合物端所主導(dǎo)，即鉀離子優(yōu)先從離子聚合物一側(cè)向聚吡咯一側(cè)傳輸；而在高鹽環(huán)境下，聚吡咯鏈的電荷和結(jié)構(gòu)都隨鹽度發(fā)生了自適應(yīng)的調(diào)節(jié)：較大的滲透壓觸發(fā)氯離子向聚吡咯鏈中滲透并保留在納米限域下的聚吡咯鏈中，使其摻雜水平隨著鹽度的增加而顯著提高，其表面電荷密度比稀溶液中高三個(gè)數(shù)量級(jí)，而電荷極性則相反，聚吡咯側(cè)的孔道形態(tài)從一維直通大孔（45nm）轉(zhuǎn)變?yōu)槿S網(wǎng)絡(luò)小孔 (1.9 nm ，孔密度 ~1013)。因此，高鹽濃度下的離子傳輸方向發(fā)生了逆轉(zhuǎn)：鉀離子從聚吡咯一側(cè)向離子聚合物一側(cè)傳輸。該工作為設(shè)計(jì)開發(fā)適用于寬鹽濃度范圍的納米流體裝置以及構(gòu)筑具有良好耐鹽性的鹽差發(fā)電膜提供了新思路。

 

圖1受三文魚啟發(fā)的鹽度自適應(yīng)型納米流體二極管的示意圖。(A) 廣鹽性魚類通過生物離子通道吸收或釋放離子以調(diào)節(jié)滲透壓；(B) 基于SPEEK/AAO/PPy三明治結(jié)構(gòu)膜的離子二極管示意圖；(C,D)三明治結(jié)構(gòu)納米通道的電鏡表征；(E) 鹽度自適應(yīng)型納米流體二極管的整流方向可隨濃度發(fā)生逆轉(zhuǎn)。（F,G）納米通道對(duì)不同鹽度的自適應(yīng)調(diào)節(jié)示意圖。 


圖2 鹽度變化引起的聚吡咯側(cè)表面化學(xué)和物理性質(zhì)變化。(A)帶正/負(fù)電荷的熒光染料對(duì)膜進(jìn)行染色的熒光圖像；(B)不同鹽濃度下膜的 Zeta 電位；(C)不通鹽濃度下聚吡咯的XPS 分析；(D)不同鹽度下聚吡咯的原位AFM表征。 


圖3 三明治膜對(duì)高鹽環(huán)境的動(dòng)態(tài)自適應(yīng)過程及其在鹽差發(fā)電中的應(yīng)用。(A)高鹽度下，三明治膜的跨膜離子電流隨掃描時(shí)間逐漸增大，而低鹽度下保持恒定；(B)高鹽度下，整流比不斷增大，而低鹽度下整流比幾乎保持不變；(C)膜性能在高低鹽度變化下的可逆性；(D)鹽差發(fā)電電流隨時(shí)間增長(zhǎng)而不斷上升；(E)三明治膜的發(fā)電電流和功率，輸出功率密度在電阻為 1.8 kΩ 時(shí)達(dá)到最大值 26.22 W/m2；(F)功率與已發(fā)表文獻(xiàn)的對(duì)比；(G)50倍鹽度梯度下膜的 I-V 曲線；(H)不同鹽度梯度下膜的發(fā)功率密度；(I)500倍梯度下發(fā)電性能的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。


  近年來(lái)，江雷院士/周亞紅博士團(tuán)隊(duì)圍繞“仿生納米離子通道在高離子濃度下的定向輸運(yùn)”這個(gè)科學(xué)問題, 通過發(fā)展“多維度/多級(jí)”結(jié)構(gòu)離子通道多孔膜，實(shí)現(xiàn)了高離子濃度下的離子定向輸運(yùn)，且構(gòu)建了高性能的能源器件。通過構(gòu)建三維高強(qiáng)度聚合物膜（高電荷密度+小孔）突破傳統(tǒng)的納流濃度限制，在高離子濃度下實(shí)現(xiàn)了離子整流，且構(gòu)建了高輸出功率的鹽差發(fā)電器件（Adv. Energy Mater., 2020, 10(44): 2001552；Sci. Adv., 2018, 4:eaau1665）；通過將3D網(wǎng)狀離子通道膜集成到鋰硫電池中，實(shí)現(xiàn)了高離子濃度的有機(jī)溶劑中的離子輸運(yùn)，構(gòu)建了超快鋰電池（Nano Energy, 2017, 33: 205-212）。


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202203109

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