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暨南大學(xué)劉明賢教授團隊 Nano Energy : 導(dǎo)電聚合物改性的甲殼素納米晶用于摩擦納米發(fā)電機
2025-01-17  來源：高分子科技

  近年來，柔性可穿戴設(shè)備憑借其便攜性、靈活性、多功能性等優(yōu)勢，在健康監(jiān)測、運動追蹤、能量收集、可穿戴技術(shù)等領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。然而，傳統(tǒng)可穿戴電子設(shè)備因需要頻繁更換電池或充電，限制了其使用效率和應(yīng)用范圍。摩擦納米發(fā)電機（TENG）通過利用摩擦起電與靜電感應(yīng)的耦合效應(yīng)，將機械能轉(zhuǎn)化為電能，為可穿戴電子設(shè)備提供自供電支持。甲殼素是地球上僅次于纖維素的第二大天然多糖，通過酸水解去除其無定形區(qū)域后得到的甲殼素納米晶（ChNCs），具有優(yōu)異的分散性、粘合性和化學(xué)穩(wěn)定性等。在本研究中，通過將聚吡咯（PPy）合成到甲殼素納米晶（ChNCs）表面，制備了一種具有多功能、高柔韌性和快速響應(yīng)性的單電極摩擦納米發(fā)電機（PC-TENG）。該器件可用于自供電的人體運動監(jiān)測和觸覺感知，在可穿戴能量收集技術(shù)中展現(xiàn)出良好的應(yīng)用前景。


  近日，暨南大學(xué)化學(xué)與材料學(xué)院劉明賢教授團隊制備了一種基于甲殼素納米晶（ChNCs）和聚吡咯（PPy）的導(dǎo)電復(fù)合材料PPy@ChNCs，然后采用PDMS封裝制備了以PPy@ChNCs作為液態(tài)電極的單電極摩擦納米發(fā)電機（PC-TENG），并通過皮膚的接觸分離實現(xiàn)器件發(fā)電及多功能應(yīng)用。該研究成果以“Surface modification of chitin nanocrystals using conducting polymer for triboelectric nanogenerator”為題發(fā)表在Nano Energy （影響因子16.8，一區(qū)TOP）期刊上。碩士生馬創(chuàng)池為該論文第一作者，劉明賢教授為唯一通訊作者。


  圖1a展示了PPy@ChNCs懸浮液的制備過程。首先，將ChNCs超聲分散于酸性溶液中，然后加入吡咯（Py），使其吸附在ChNCs表面。接著，添加引發(fā)劑以引發(fā)聚合，使PPy聚合在ChNCs表面。將制備好的粉末通過超聲分散在水中，通過TEM觀察到，PPy成功聚合在ChNCs表面。PPy吸附在ChNCs表面后，其zeta電位低于ChNCs懸浮液，但整體上仍保持較高的zeta電位，保證了PPy@ChNCs在水介質(zhì)中的膠體穩(wěn)定性。拉曼光譜、紅外光譜及XRD測試表明了PPy聚合到ChNCs表面且未對原材料結(jié)構(gòu)造成破壞。


圖1 PPy@ChNCs的合成與表征。（a）PPy@ChNCs的制備示意圖。（b）超聲制備的PPy@ChNCs懸浮液。（c）TEM圖像顯示PPy附著在ChNCs表面。ChNCs、PPy@ChNCs和PPy的（d）Zeta電位，（e）拉曼光譜，（f）FTIR，（g）XRD，（h）XPS全譜圖。


  PC-TENG的制備過程和外觀如圖2a、b所示。力學(xué)性能測試表明，PDMS作為封裝層具有優(yōu)異的韌性和拉伸強度。通過靜置和滴入兩種方式驗證了復(fù)合材料的良好分散性；同時，PPy的引入顯著提高了復(fù)合材料的導(dǎo)電性。在PDMS基底上測試不同懸浮液的接觸角發(fā)現(xiàn)，當(dāng)PPy與ChNCs的質(zhì)量比為2:1時，懸浮液與PDMS的接觸性能達(dá)到最佳，與后續(xù)實驗中的輸出性能表現(xiàn)結(jié)果一致。


圖2 PC-TENG的制備與表征。（a）PC-TENG制備示意圖。（b）制備的PC-TENG。（c）力學(xué)性能測試。（d）分散穩(wěn)定性驗證。（e）液滴分散性驗證。（f）不同懸浮液電導(dǎo)率。（g）不同懸浮液在兩種材料上的接觸角。


  PC-TENG的工作原理結(jié)合了摩擦起電和靜電感應(yīng)機制。當(dāng)兩種不同的材料接觸時，會發(fā)生電荷分離，如圖3a所示。PPy@ChNCs作為液體電極的摩擦電機理如圖3b所示。對使用不同懸浮液制備的TENG進(jìn)行測試發(fā)現(xiàn)，當(dāng)ChNCs與PPy的質(zhì)量比為1:2時，所制備的PC-TENG表現(xiàn)出最優(yōu)異的輸出性能。在不同作用力下測試器件時，輸出性能隨著作用力的增加而提高；而在不同按壓頻率下測試時，輸出性能隨著頻率的增加而降低。


圖3 單電極摩擦納米發(fā)電機的機理與表征。（a）單電極模式下PC-TENG的工作原理。（b）液體電極的固液雙層摩擦電機理。（c）不同PPy@ChNCs質(zhì)量比的ChNCs-TENG和PC-TENG的輸出電壓和電流。（d）不同外界壓力下PC-TENG的輸出電壓和電流。（e）不同接觸頻率下PC-TENG的輸出電壓和電流。


  如圖4a所示，實驗對器件進(jìn)行了1000次循環(huán)測試，結(jié)果表明，PC-TENG在此范圍內(nèi)表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。同時，為了觀察PC-TENG是否能感知不同的物體，選取了不同的材料進(jìn)行測試，比如常見的玻璃、紙張、PP、PET和NBR等物體。結(jié)果表明，PC-TENG在與不同材料接觸時會輸出不同的電壓值。為了測定PC-TENG的輸出功率，設(shè)計并測試了電路，采用了103~109 W范圍的不同電阻。根據(jù)歐姆定律可知，隨著電路中負(fù)載電阻的增加，器件輸出電壓會增加，電流會減小，如圖4c所示。圖4d顯示了PC-TENG的輸出功率密度與負(fù)載電阻的關(guān)系，當(dāng)負(fù)載電阻增加到7 MW時，PC-TENG的瞬時輸出功率密度達(dá)到最大值353 mW/m2。為了驗證PPy@ChNCs懸浮液作為PC-TENG液態(tài)電極在實際應(yīng)用中的可行性，構(gòu)建了包含整流橋、電容器、燈泡和電壓表的PC-TENG自供電系統(tǒng)（圖4e）。PC-TENG產(chǎn)生的交流電經(jīng)整流橋轉(zhuǎn)換為直流電，并進(jìn)一步對電容器充電。結(jié)果表明，隨著電容器容量的增加，充電速度逐漸減慢。此外，PC-TENG的功率輸出能夠同時點亮98個LED燈泡，表明其在低頻能量收集領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用潛力。


圖4 PC-TENG的輸出性能。（a）循環(huán)穩(wěn)定性測試。（b）不同材料接觸產(chǎn)生的電壓。（c）負(fù)載不同的外部電阻產(chǎn)生的輸出電壓和電流。（d）根據(jù)（c）計算出的功率密度。（e）PC-TENG自供電電路示意圖。（f）對不同電容器的充電能力。（g）點亮98個LED燈泡。


  基于PC-TENG的穩(wěn)定性和響應(yīng)靈敏度，可以將獲得的機械能轉(zhuǎn)化為電能輸出電信號，因此可以用來監(jiān)測人體關(guān)節(jié)的運動。將PC-TENG貼附在膝蓋、肘部等關(guān)節(jié)上，關(guān)節(jié)的彎曲和伸直會導(dǎo)致皮膚與其接觸和分離，并因接觸面積和施加壓力的變化而產(chǎn)生不同的電信號，實現(xiàn)對關(guān)節(jié)運動的實時監(jiān)測。這為自供電可穿戴傳感器提供了一種簡便而高效的解決方案。此外，PC-TENG對每一個關(guān)節(jié)運動和小幅度運動都表現(xiàn)出快速穩(wěn)定的信號輸出，進(jìn)一步驗證了其在自供電可穿戴傳感器中的潛力，可以實現(xiàn)實時運動的監(jiān)測。


圖5 PC-TENG通過電壓信號變化實現(xiàn)的運動傳感性能。（a）手腕彎曲，（b）肘部彎曲，（c）膝蓋彎曲，（d）頸部運動，（e）臉頰鼓起，（f）手指在0o、45o和90o處彎曲。


  利用PC-TENG的快速響應(yīng)性，結(jié)合信息傳輸系統(tǒng)，對摩斯密碼信息進(jìn)行編碼，將短時間按壓形成的峰值信號定義為“·”，將長時間按壓形成的平峰值信號定義為“-”，從而實現(xiàn)摩斯電碼的演示。根據(jù)摩斯密碼的編碼原理，將字母“A-Z”與“·”和“-”進(jìn)行匹配。通過在兩個信號之間設(shè)置停頓，并交替進(jìn)行長短時間的按壓，可生成重復(fù)且穩(wěn)定的電信號，從而實現(xiàn)信息傳輸。此外，當(dāng)用筆尖在器件表面書寫時，由于書寫習(xí)慣的不同，PC-TENG會輸出具有特定峰形和電壓信號的響應(yīng)。利用這一特性，該器件還可用于身份識別。


圖6 PC-TENG的觸覺感應(yīng)。(a) PC-TENG 用于摩爾斯電碼編譯的工作原理。(b)摩爾斯電碼中“A-Z”的對應(yīng)符號。(c-k)手指按壓時與“I LOVE JNU”對應(yīng)的摩爾斯電碼。(l)表面筆跡示意圖。(m-q)用于檢測不同筆跡細(xì)節(jié)的可重復(fù)電壓信號。

  本研究通過在ChNCs表面吸附Py并引發(fā)聚合，成功制備了具有優(yōu)異穩(wěn)定性的導(dǎo)電PPy@ChNCs復(fù)合材料。利用ChNCs顯著提高了PPy在懸浮液中的分散性，使復(fù)合材料具備穩(wěn)定的電化學(xué)性能。以PDMS作為摩擦層，PPy@ChNCs懸浮液作為液態(tài)電極，設(shè)計并構(gòu)建了一種單電極摩擦納米發(fā)電機（PC-TENG）。實驗結(jié)果表明，當(dāng)ChNCs與PPy的質(zhì)量比為1:2時，PC-TENG表現(xiàn)出最高的輸出性能和快速的響應(yīng)速度。在經(jīng)過1000次接觸分離循環(huán)后，PC-TENG依然表現(xiàn)出穩(wěn)定的輸出性能。此外，該器件可為電容器充電，實現(xiàn)能量收集，并通過自供電系統(tǒng)成功用于人體運動監(jiān)測和觸覺感知。總之，由良好生物相容性的ChNCs與優(yōu)異導(dǎo)電性的PPy制備的PC-TENG，在智能可穿戴傳感器領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。


  該論文得到了國家自然科學(xué)基金（52073121）、佛山國家高新技術(shù)產(chǎn)業(yè)開發(fā)區(qū)產(chǎn)業(yè)化創(chuàng)業(yè)團隊計劃（2220197000129）項目和中央高；A(chǔ)研究基金（21624115）的資助。


  論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2025.110660

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