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南林蔡旭敏副教授和港中深唐本忠院士團隊 CEJ：填補分子與聚集態(tài)間構(gòu)效關(guān)系空缺 - 分子堆積如何影響光物理性能?
2022-08-24  來源：高分子科技

  目前研究表明，熒光材料的光物理行為通常是由分子設(shè)計來調(diào)控的，但實際上很難將分子結(jié)構(gòu)與聚集態(tài)的宏觀性質(zhì)直接聯(lián)系起來。分子堆積作為一種具有代表性的聚集體結(jié)構(gòu)，對解釋微觀分子與宏觀物質(zhì)的差異起著至關(guān)重要的作用。因此，通過分析分子堆積，有助于了解分子結(jié)構(gòu)與聚集態(tài)宏觀性能之間的關(guān)系，對在分子堆積基礎(chǔ)上合理設(shè)計高附加值材料具有重要意義。


  近日，南京林業(yè)大學(xué)蔡旭敏副教授與港中深唐本忠院士、趙征教授團隊合作，合成出一類含有不同堆積及光物理性能的Salicylideneanilines，以“Filling the gap between molecular and aggregate states: how does molecular packing affect photophysical properties?”為題在《Chemical Engineering Journal》上發(fā)表最新研究進展。（圖1）

 

圖1：Salicylideneanilines堆積及其光物理性能


  蔡旭敏副教授在Nat. Commun. 2021, 12, 1773的前期研究基礎(chǔ)上進行拓展，由原先的分子設(shè)計為重點轉(zhuǎn)為分子結(jié)構(gòu)-堆積-性質(zhì)的三元關(guān)系為研究重點（圖2）。通過研究它們的光物理性質(zhì)發(fā)現(xiàn)溴取代的簡單希夫堿的發(fā)射比其相應(yīng)的含脂環(huán)的化合物發(fā)射強（圖3），這與之前的脂環(huán)固化分子運動這一分子設(shè)計策略相悖，猜測可能是因為分子堆積的影響，而氯取代的簡單希夫堿因緊湊的堆積而導(dǎo)致熒光猝滅，這一現(xiàn)象可以進一步驗證這一結(jié)論。（圖4）刺激響應(yīng)變色的研究表明，激發(fā)態(tài)的分子內(nèi)質(zhì)子轉(zhuǎn)移和順反異構(gòu)化這兩個過程與分子堆積密切相關(guān)，最松散的堆積具有光致變色性能（甲基取代基簡單希夫堿）（圖5），而最緊密的堆積具有力致變色性能(氯取代基)（圖6）。基于AB-SAM光致變色性能，可以將其應(yīng)用于加密解密材料（圖7）。該工作對于理解分子結(jié)構(gòu)與聚集態(tài)宏觀性質(zhì)之間的關(guān)系起到了極為有效的橋梁作用。

 

圖2：從分子設(shè)計和堆積設(shè)計兩個角度對松香基BioAIEgen進行設(shè)計

 

圖3：松香基BioAIEgens及其對照分子的發(fā)光性能

 

圖4：松香基BioAIEgens及其對照分子的構(gòu)象及堆積方式


 

圖5：對照分子的光致變色性能

 

圖6：對照分子的力致變色性能

 

圖7：AB-SAM和DAMB-SAM的加密解密應(yīng)用


  本文第一作者為南京林業(yè)大學(xué)蔡旭敏副教授，通訊作者為蔡旭敏副教授和唐本忠院士。本研究獲得了國家自然科學(xué)基金（21601087）和深圳市分子聚集體功能材料重點實驗室（ZDSYS20211021111400001）等項目資助。


  蔡旭敏，副教授，于2016年起在國家“雙一流”建設(shè)專業(yè)——南京林業(yè)大學(xué)“林產(chǎn)化工”專業(yè)工作，江蘇省“雙創(chuàng)博士”，先后就讀于南京大學(xué)和德國慕尼黑工業(yè)大學(xué)，與“聚集誘導(dǎo)發(fā)光”創(chuàng)始人唐本忠院士長期合作。近年內(nèi)以第一作者和通訊作者發(fā)表的代表性SCI論文有：Nature Communications, 2021, 12, 1773; Chemical Engineering Journal, 2022, 451, 138627; Carbohydrate Polymers, 2020, 230, 115649; ACS Sustainable Chemistry & Engineering, 2018, 6, 2898-2904等。研究方向主要集中于：生物基（植物化學(xué)品和纖維素基）聚集誘導(dǎo)發(fā)光（AIE）材料的機理、結(jié)構(gòu)、性能與應(yīng)用（生物成像、生物治療、OLED、防偽及加密解密等）研究，致力于拓寬現(xiàn)有石油化學(xué)品基發(fā)光材料的研究對象，開發(fā)并提升生物基材料的附加值。


  原文鏈接:

  Xu-Min Cai*, Yuting Lin, Zhenguo Tang, Xuedan Zhang, Tianqi Mu, Shenlin Huang, Zheng Zhao, & Ben Zhong Tang*

  Filling the gap between molecular and aggregate states: how does molecular packing affect photophysical properties?

  https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894722041080?via%3Dihub

  https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894722041080?dgcid=author

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