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中科院生態(tài)環(huán)境研究中心俞文正課題組CEJ：不同地表水中生物大分子聚合物和高分子量腐殖質(zhì)對(duì)納濾膜污染的影響
2022-08-31  來(lái)源：中國(guó)聚合物網(wǎng)

  納濾（NF）是一種從地表水中獲得純凈、安全飲用水的非常有前景的技術(shù)。NF不僅能夠有效去除地表水中大部分污染物、有機(jī)物，同時(shí)在我們近期的研究中發(fā)現(xiàn)NF可以有效截留飲水處理過(guò)程中產(chǎn)生的消毒副產(chǎn)物（DBPs），從而可能降低與DBPs毒性相關(guān)的癌癥風(fēng)險(xiǎn)（Nat Sustain 5, 689-698, 2022）。然而，膜污染是限制NF可持續(xù)凈水性能的主要障礙，盡管目前關(guān)于NF膜污染方面的研究已經(jīng)被廣泛報(bào)道，但大部分研究局限于使用模型污染物（BSA, HA, SA）或少量的地表水樣品。實(shí)際上，這些模型污染物難以真實(shí)地反映地表水中天然有機(jī)物（NOM）的性質(zhì)，例如：組成、結(jié)構(gòu)和化學(xué)性。此外，地表水中NOM的理化特性隨地理位置、水文條件和氣候等因素高度可變，因此，使用不同地區(qū)，不同性質(zhì)的多種實(shí)際地表水研究NF膜污染更具實(shí)際意義。


  近期，中國(guó)科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心俞文正研究員團(tuán)隊(duì)與北京理工大學(xué)劉婷副教授合作對(duì)中國(guó)北方地區(qū)（北京市）和南方地區(qū)（浙江省）的典型地表水（水庫(kù)水、河水和湖水）進(jìn)行了采樣研究，重點(diǎn)分析了地表水中有機(jī)物的組成、特性及其對(duì)NF膜污染的影響，并采用相關(guān)性分析從一系列不同特性的水質(zhì)參數(shù)中識(shí)別出了影響NF膜污染的關(guān)鍵因素。研究發(fā)現(xiàn)地表水中高濃度的，具有高濃度生物大分子聚合物（biopolymer）導(dǎo)致NF膜污染而低濃度反而能保護(hù)納濾膜，同時(shí)高分子量的腐殖質(zhì)（分子量：4200-10000 Da）可能對(duì)NF膜起到保護(hù)作用。Ca2+和腐殖質(zhì)的總量并不能解釋NF膜污染。相關(guān)成果以“Insights into the properties of surface waters and their associated nanofiltration membrane fouling: the importance of biopolymers and high molecular weight humics”為題發(fā)表在《Chemical Engineering Journal》上。文章第一作者是中國(guó)科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心博士生田隆，通訊作者是北京理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院劉婷副教授和中國(guó)科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心俞文正研究員。



  對(duì)于同一地區(qū)，不同類(lèi)型的地表水，水庫(kù)水具有最低的濁度、zeta電位值（絕對(duì)值）、平均分子尺寸和DOC值，河水次之，湖水最高。對(duì)于同一類(lèi)型，不同地區(qū)的地表水，南方水樣表現(xiàn)出更低的濁度、更高的zeta電位值、更大的平均分子尺寸和更低的DOC值。同時(shí)南方地表水的芳香度/疏水性高于同類(lèi)型的北方水（圖1和2）。這些結(jié)果表明：研究所選取的地表水水質(zhì)參數(shù)具有顯著的差異性，同時(shí)也反映出南方地表水具有更優(yōu)的水質(zhì)。


圖1 地表水水質(zhì)分析:（a）pH值和以OD600 表示的濁度；（b）zeta電位值；（c）以E2/E3表示的有機(jī)物平均分子尺寸；（d）金屬離子濃度。圖 (a-c) 中帶顏色的矩形框表示不同類(lèi)型的地表水，藍(lán)色、粉色和綠色分別代表水庫(kù)水、河水和湖水，每一個(gè)矩形框內(nèi)，左邊為南方水樣，右邊為北方水樣。


圖2 地表水中有機(jī)物分析:（a）DOC濃度；（b）以SUVA值表示的芳香度/疏水性；（c）水中有機(jī)物的FTIR光譜；（d）水中有機(jī)物的表觀分子量分布。圖 (a-b) 中帶顏色的矩形框表示不同類(lèi)型的地表水，藍(lán)色、粉色和綠色分別代表水庫(kù)水、河水和湖水，每一個(gè)矩形框內(nèi)，左邊為南方水樣，右邊為北方水樣。


  不同地表水導(dǎo)致的膜污染程度具有顯著的差異性，膜污染程度遵循以下規(guī)律：HZ < YWR < ZZY < NCH < JM < YWV，并且該規(guī)律與水中biopolymer的含量規(guī)律一致（圖2d和圖3a），表明高濃度的biopolymer可能是導(dǎo)致NF膜污染的主要因素。有機(jī)物截留分析發(fā)現(xiàn)膜能夠完全去除biopolymer，但對(duì)腐殖質(zhì)的截留率低于42%，并且膜對(duì)南方水中腐殖質(zhì)的截留率顯著高于北方水樣（圖3b-3d）。這主要是由于南方水樣中有機(jī)物的疏水性更強(qiáng)，以及biopolymer在膜表面的沉積提高了膜對(duì)低分子量腐殖質(zhì)的截留。


圖3（a）歸一化的通量下降及反洗后膜通量恢復(fù)；（b）NF膜后水中有機(jī)物的分子量分布；（c）膜對(duì)地表水中腐殖質(zhì)的截留率，黃色和藍(lán)色矩形框分別表示南方水樣和北方水樣；（d）膜對(duì)不同地表水中低分子量 (LMW, 300-1400 Da), 中分子量 (MMW, 1400-4200 Da) 和高分子量 (HMW, 4200-10000 Da) 腐殖質(zhì)的截留率。


  將不同的水質(zhì)參數(shù)與膜污染程度和污染類(lèi)型建立相關(guān)性分析，發(fā)現(xiàn)膜污染程度與biopolymer含量表現(xiàn)出最強(qiáng)的正相關(guān) (R = 0.94, P < 0.05), 該結(jié)果表明高濃度的biopolymer是導(dǎo)致NF膜污染的主要因素。Ca2+和腐殖質(zhì)的含量與膜污染之間沒(méi)有顯著的相關(guān)性（分別為：R = 0.6, P > 0.05和R = 0.31, P > 0.05），因此，對(duì)于實(shí)際地表水，水中的Ca2+和腐殖質(zhì)的含量并不能預(yù)測(cè)NF膜污染。然而，腐殖質(zhì)中高分子量組分所占的比例與膜污染之間呈現(xiàn)出顯著的負(fù)相關(guān) (R = -0.89, P < 0.05), 表明該組分可能對(duì)NF膜起到保護(hù)作用。這種保護(hù)效應(yīng)的合理解釋為高分子量的腐殖質(zhì)優(yōu)先沉積在膜表面，形成了一個(gè)“控制層”，從而阻礙了低分子量物質(zhì)進(jìn)入和堵塞膜孔。此外，biopolymer含量，中分子量組分在腐殖質(zhì)中所占的比例與不可逆污染顯著正相關(guān)（分別為：R = 0.93, P < 0.05和R = 0.87, P < 0.05），而SUVA值和高分子量組分在腐殖質(zhì)中所占的比例與可逆污染顯著正相關(guān)（分別為：R = 0.81, P < 0.05和R = 0.87, P < 0.05）。這些新的發(fā)現(xiàn)對(duì)研究實(shí)際地表水的NF膜污染行為，識(shí)別地表水中不同組分對(duì)膜污染的影響以及開(kāi)發(fā)和制定NF膜污染控制策略提供了借鑒和參考。


圖4 膜污染程度和類(lèi)型與獨(dú)立的水質(zhì)參數(shù)之間的相關(guān)性，其中%-LWM、%-MWM 和%-HWM分別表示低分子量、中分子量和高分子量組分在腐殖質(zhì)中所占的比例；%-TY、%-TR、%-FA、%-SMP和%-HA分別為三維熒光光譜中酪氨酸類(lèi)、色氨酸類(lèi)、富里酸類(lèi)、溶解性微生物副產(chǎn)物類(lèi)和腐殖酸類(lèi)物質(zhì)所占的比例；T-fouling、R-fouling和Ir-fouling分別為總污染、可逆污染和不可逆污染，藍(lán)色和紅色分別表示負(fù)相關(guān)和正相關(guān)；符號(hào) * 表示 P < 0.05。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.138682


作者簡(jiǎn)介


俞文正，中國(guó)科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心研究員，浙江寧波人，曾獲歐盟“瑪麗居里國(guó)際引進(jìn)學(xué)者”基金（IIF）、中組部海外高層次人才青年項(xiàng)目，2021年北京市杰出青年基金，中國(guó)城市科學(xué)研究會(huì)韌性城市專(zhuān)業(yè)委員會(huì)委員，Membranes期刊（IF 4.5）編委、Chinese Chemical Letters期刊（IF 6.67）和FESE青年編委,2021年起入選全球前2%頂尖科學(xué)家榜單（環(huán)境領(lǐng)域）。本科就讀于武漢大學(xué)給水排水工程專(zhuān)業(yè)，后保送至哈爾濱工業(yè)大學(xué)碩博連讀，導(dǎo)師為李圭白院士。博士期間在英國(guó)倫敦大學(xué)學(xué)院（UCL）聯(lián)合培養(yǎng)一年（Simon Li Scholarship），導(dǎo)師為絮凝領(lǐng)域權(quán)威John Gregory教授。2010年進(jìn)入中科院生態(tài)中心曲久輝院士課題組工作，任助理研究員。2012年底獲得歐盟“瑪麗居里國(guó)際引進(jìn)學(xué)者”基金資助，2013年開(kāi)始在英國(guó)帝國(guó)理工學(xué)院從事科研工作（合作導(dǎo)師為環(huán)境工程系時(shí)任系主任Nigel Graham教授）。2018年1月回到生態(tài)中心工作。俞文正研究員的研究方向是飲用水中有機(jī)物的產(chǎn)生、轉(zhuǎn)化和去除及其對(duì)人體健康的影響，包括污染物去除和水質(zhì)與慢性疾病相關(guān)性。其學(xué)術(shù)成果以第一或通訊作者已發(fā)表SCI論文近100篇，影響因子>10的論文60余篇，其中1篇Nature Sustainability、1篇Communications Chemistry(Nature數(shù)據(jù)庫(kù))、本領(lǐng)域著名期刊ES&T和Water Research共33篇。



田隆，中國(guó)科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中博士生，已經(jīng)在ES&T，Chemical Engineering Journal，Journal of Membrane Science等期刊發(fā)表膜方面相關(guān)論文若干篇。

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